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臭氧污染形成机制与西太平洋副热带高压的关联研究：通过分析2022年福建沿海臭氧污染事件，发现WPSH西伸导致高温、强日照和云量减少，加速光化学反应生成臭氧；夜间西风将海风输送的富臭氧空气重新引入城市，形成持续污染。研究揭示了地形化学相互作用对沿海城市臭氧累积的关键作用。
赵兰波|薛莲|史成春|应传友|倪二玲|张浩然|周学宇|李天帅|黄鑫|丁爱军
中国南京大学国家重点天气气象科学技术实验室
摘要
臭氧污染日益被认为是中国的主要空气污染物，夏季许多地区的臭氧浓度呈现上升趋势，包括东南沿海城市。先前的研究表明，与西太平洋副热带高压（WPSH）相关的天气条件会促进中国东部对流层的臭氧形成，这可能导致严重的区域性臭氧污染。在这项研究中，我们调查了WPSH在调节福建省臭氧污染中的作用，发现夏季强且向西扩展的WPSH通常与福建省的臭氧污染事件同时发生。为了了解其背后的动态和化学过程，我们分析了2022年7月湄洲湾周边地区（MBRR，包括福建省的主要沿海城市）的严重臭氧污染时期。再分析和空气质量模拟显示，在向西扩展的WPSH作用下，增强的下行太阳辐射、减少的云层覆盖以及高温加速了白天的光化学臭氧形成。此外，来自福建省西部的森林释放的生物挥发性有机化合物（BVOCs）与海风驱动的富含臭氧的气团相互作用，产生了高浓度的活性中间体。这些中间体在夜间通过西风重新循环到城市地区，维持了第二天的高大气氧化能力和臭氧水平，从而导致持续的臭氧污染。区域天气条件与局部环流增强的氧化能力的共同作用使臭氧浓度增加了85%。我们的发现强调了考虑天气系统动力学和地形-化学相互作用对于更准确预测和有效管理区域性臭氧污染的重要性，特别是在沿海城市。
引言
对流层臭氧（O3）是一种重要的空气污染物和短寿命的气候强迫因子，对人类健康、生态系统、大气化学和全球气候有显著影响（Ainsworth等人，2012；Avnery等人，2011；Krupa和Kickert，1989；Monks等人，2015）。臭氧污染最早在20世纪中叶的洛杉矶被发现（Haagen-Smit，1952；Rani等人，2011），如今已成为全球普遍的环境问题，尤其是在美国、欧洲和东亚等高度工业化地区（Lu等人，2018；Monks等人，2015）。作为一种强氧化剂，臭氧积极参与大气化学过程，对大气中气体和颗粒物的浓度和寿命有重要影响（Atkinson和Arey，2003；Lelieveld等人，2016；Monks等人，2015）。然而，对流层臭氧也对人类健康有害，包括心血管、循环系统和呼吸系统（Kim等人，2020；Lippmann，1989；Selin等人，2009；Zhang等人，2019）。臭氧不是直接由污染源排放的，而是在太阳辐射的作用下，通过氮氧化物（NOx，即NO + NO2）和挥发性有机化合物（VOCs）的光化学反应形成的（Jacob，1999；Seinfeld和Pandis，2016；Wang等人，2017）。臭氧的形成过程始于二氧化氮（NO2的光解，产生一个激发的氧原子（O），该原子迅速与氧气（O2）结合形成臭氧。如果没有其他反应物，臭氧会与一氧化氮（NO）反应再生NO2，形成一个没有净臭氧产生的循环。当羟基自由基（OH）与VOCs反应时，会产生过氧自由基（RO2和HO2），这些自由基将NO转化为NO2而不消耗臭氧，从而允许NO2继续光解并产生净臭氧（Atkinson，2000；Haagen-Smit，1952；Seinfeld和Pandis，2016；Wang等人，2017）。由于这一过程高度非线性，实际大气中的地表臭氧形成通常取决于NOx和VOCs的浓度及其相对比例（Seinfeld和Pandis，2016）。NOx排放主要来自人为燃烧源，而VOCs则来自人为活动和生物源的混合。因此，在NOx浓度通常较高的城市地区，臭氧的形成通常受到VOCs的限制（Wang等人，2022a；Xu等人，2021）。
除了前体物质排放外，天气条件还通过影响光化学反应速率、前体和产物的传输、扩散和沉积过程来调节地表臭氧（Elminir，2005；Hidy，2000；Stull，2012；Wang等人，2017）。例如，高温和强太阳辐射有利于通过更快的光化学反应和NO2光解促进臭氧形成（Seinfeld和Pandis，2016）。高风速和深厚的行星边界层（PBL）可以增强污染物的扩散和垂直混合，从而降低地表臭氧浓度，而停滞的天气条件和浅层PBL则会使空气污染物滞留在地表附近，导致严重的臭氧污染事件（Hidy，2000；Hu等人，2014；Stull，2012）。某些VOC排放物，如异戊二烯和单萜类化合物，对温度非常敏感，进一步复杂化了臭氧形成与天气条件之间的相互作用（Li等人，2024a；Wang等人，2022a）。
先前的研究表明，西太平洋副热带高压（WPSH）等天气系统与中国东部的臭氧事件密切相关（Chang等人，2019；He等人，2012；Jiang等人，2021；Lo和Hung，2015；Shu等人，2016；Zhao和Wang，2017）。虽然普遍认为WPSH可以调节与臭氧污染相关的区域天气条件和环流，如温度、湿度、太阳辐射、区域传输等（Guan等人，2019；Li等人，2015；Ma等人，2023），但其对臭氧水平的具体影响通常因地区而异。例如，Jiang等人（2021）发现较强的WPSH会由于湿度增加和云层减少而抑制中国南部的臭氧形成，而Chang等人（2019）和Li等人（2024）则认为强化的WPSH会导致臭氧水平升高，因为天气条件停滞和光化学活动增强。这表明WPSH相关的臭氧污染是一个复杂的过程，不仅受WPSH的位置和强度的影响，还受区域特征（如排放和地形）的影响。另一方面，随着对自然排放重要性的认识，人们更加关注中国沿海城市等较少城市化地区的臭氧污染（Chen等人，2024；Liu等人，2022；Wang等人，2025；Zhang等人，2022），这些地区的区域空气污染机制可能与长江三角洲（YRD）、珠江三角洲（PRD）和京津冀（BTH）地区等高度工业化城市群不同（Ding等人，2013；Fang等人，2020；Shu等人，2019；Wang等人，2022b；Wang等人，2021；Zhan等人，2021）。福建省位于中国东南沿海，大部分大城市位于东部沿海，西部森林覆盖率较高。近年来，福建省夏季频繁发生严重的臭氧污染事件，这突显了理解WPSH等大尺度系统、区域环流和大气化学之间复杂相互作用的重要性（Ge等人，2022；Hu等人，2024）。在这项研究中，我们选择了湄洲湾周边地区（MBRR）作为研究对象。湄洲湾周边地区包括福州、莆田和泉州三个主要沿海城市，人口超过2000万。MBRR的位置如图S1所示。该地区是中国东南部最工业化和城市化的区域之一。2022年，福州、泉州和莆田的国内生产总值（GDP）合计达到2.75万亿元人民币，约占福建省总经济产出的52%。随着工业的发展，该地区的臭氧污染近年来有所恶化（Hu等人，2025）。我们首先研究了WPSH与湄洲湾周边地区夏季臭氧污染之间的总体关系。基于这一总体理解，我们重点关注了2022年7月与WPSH相关的典型臭氧污染事件。然后，我们结合地面观测数据、再分析数据集和区域天气-化学耦合模型模拟，对事件期间的动态和化学过程进行了全面分析。
本文的其余部分结构如下。第2节介绍了本研究使用的数据和方法。第3.1节介绍了WPSH与MBRR夏季臭氧浓度之间的总体关系以及进一步分析所选案例的概述。第3.2节描述了污染事件期间WPSH相关的区域天气条件变化及其与臭氧形成和浓度之间的关系。第3.3节讨论了导致该案例中高臭氧水平的详细局部环流和化学过程。第4节总结了结论。
观测和再分析数据集
过去十年的每小时地表臭氧、NO和NO
2浓度数据来自中国国家环境监测中心（CNEMC，
http://www.cnemc.cn），这些数据已在许多先前的空气质量研究中使用（Jiang等人，2021；Wang等人，2022b；Zhou等人，2025）。共有39个站点位于福建省的9个城市中。我们选择了MBRR地区的17个站点进行空气质量研究，其中大部分站点位于城市区域。
在向西扩展的副热带高压下的臭氧污染恶化
为了了解WPSH与福建省臭氧之间的总体关系，我们首先分析了过去十年WPSH和臭氧浓度的季节性和月平均值，如图2和图3所示。在几个主要城市，特别是湄洲湾周围的沿海城市，观察到MDA8臭氧的年际变化较大（图2a）。例如，2021年至2022年间，福州7月至8月（JA）的平均臭氧浓度从37.71 ppbv增加到59.41 ppbv，增加了约57.5%。
结论
WPSH是一个关键的高压系统，通常与其覆盖区域的高温和晴朗天气相关，为臭氧形成提供了有利的环境。利用观测和再分析数据，我们发现中国东南部的臭氧浓度和季节性与WPSH的夏季强度和纬向位移（特别是向西扩展）密切相关。
CRediT作者贡献声明
赵兰波：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，可视化，方法学，调查，正式分析，数据管理。丁爱军：资金获取，概念化。黄鑫：撰写 – 审稿与编辑，监督，方法学，调查，资金获取，概念化。倪二玲：方法学，调查。应传友：方法学，调查。史成春：方法学，调查。薛莲：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿
利益冲突声明
? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（编号42205104）、广西科技计划（编号AB24010074）、国家自然科学基金（42293322）、新基石科学基金（通过XPLORER PRIZE）以及湄洲湾地区大气污染综合观测与研究项目的支持。
