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臭氧通量季节变化及 stomatal 吸收比例研究——基于富士山麓日本扁柏林2016-2020年观测数据。摘要：通过梯度法连续五年监测日本扁柏林臭氧通量，发现夏季（-9.6±3.2 nmol·m?2·s?1）与冬季（-3.3±1.8）通量差异显著（冬季为夏季30%）。夏秋季 stomatal 吸收占比达64%，冬季32%，为亚洲最高比例，可能与低背景浓度相关。该研究首次系统揭示亚洲森林臭氧通量特征及 stomatal 作用占比，为生态风险评估提供数据基础。
R. Wada|T. Miyama|Y. Kominami|S. Takanashi|G. Katata|M. Ueyama|A. Tani|S. Yonemura|K. Takagi|Y. Matsumi|M. Kajino|T. Nakano|Y. Takahashi|M. Watanabe|M. Yamaguchi|Y. Kinose|T. Izuta
日本东京理科大学自然科学与环境科学系，上野原，409–0193
摘要
量化森林生态系统中臭氧（O3）通量的季节性变化并确定其原因，对于了解全球臭氧的汇和源强度以及保护大气和森林环境至关重要。2016年至2020年间，我们使用微气象梯度法测量了位于富士山麓的一片日本红松（Pinus densiflora）森林中的O3通量。通过比较梯度法和涡度协方差法得出的CO2通量，验证了通量的准确性，两者结果吻合良好。据我们所知，这项研究是首次对亚洲森林中的O3通量和气孔O3吸收比率进行多年观测。夏季和冬季日间（10:00–15:00）测得的O3通量分别为?9.6?±?3.2和?3.3?±?1.8?nmol?m?2?s?1。冬季的O3通量约为夏季的30%。日间O3浓度和通量（沉积量）在春季和夏季达到峰值。夏季和冬季气孔O3吸收量与森林总O3沉积量的比率为0.64?±?0.28和0.32?±?0.30，这一比率在以往的研究中属于较高水平。可能的原因是观测地点的周围O3浓度相对较低。基于叶面积计算的累计气孔O3通量在夏季超过1.6?nmol?m?2?s?1的次数分别为0.7次和1.9次。日本红松森林吸收了一定量的O3，这可能对生态系统产生影响。需要进一步的研究来量化这些生态影响及其背后的沉积过程。
引言
森林生态系统中的微量气体交换会影响大气化学，进而影响碳循环、空气污染和气候（Ollinger等人，2002年）。对流层臭氧（O3）的浓度逐年增加（Nagashima等人，2017年）。森林中的臭氧沉积是理解全球大气环流和化学过程的关键。明确不同气候区和植被类型下O3沉积的季节性变化及其程度，对于了解大气化学机制和评估人类活动对气候的影响至关重要。
O3浓度的增加会增加人类健康问题的风险，降低作物产量，并抑制森林生长（Agathokleous等人，2018年；Izuta等人，1999年；Reich，1987年；Tani等人，2017年，2021年；Watanabe等人，2015年，2019年）。由于O3对植物的影响主要取决于通过气孔进入叶片的O3量（Musselman等人，2006年），因此可以通过累计气孔O3通量来量化这些影响（Emberson，2020年）。为了评估O3对森林树木的损害风险，主要根据树冠顶部的O3浓度和基于模型估算的叶级气孔导度来计算气孔O3通量（CLRTAP，2023年）。这种方法仅考虑了树冠顶部叶片的气孔O3通量，而未考虑树冠内部的通量。因此，需要长期观测整个森林树冠的O3通量，以评估O3对森林树木的损害风险。
在欧洲和北美的多个森林进行了多年的O3通量观测，例如美国的哈佛森林和Blodgett森林、丹麦的West Jutland、比利时的Flanders地区以及芬兰的Hyyti?l?森林（Ducker等人，2018年；Fares等人，2010年；Mikkelsen等人，2004年；Munger等人，1996年；Rannik等人，2012年）。Paoletti（2006年）利用空气质量监测站的数据研究了O3对地中海森林的影响，发现O3水平经常超过森林的临界阈值。然而，O3暴露水平与其对树木的影响之间的关系往往与这些发现相矛盾。这种差异主要是由于地中海森林对氧化应激的适应性。Cieslik（2009年）总结了意大利10个站点（包括两个森林）的O3通量观测结果，发现O3通量更多地受环境因素（如水分供应）的影响，而非地表覆盖植物种类。也有关于亚洲森林中O3通量的观测报告。Matsuda等人（2005年，2006年）在泰国森林的雨季和旱季分别测量了4–8个月的O3通量，发现雨季的O3沉积速率高于旱季。Wada等人（2020年）利用森林内部的大气O3浓度剖面和逆向建模方法估算了日本落叶松森林的夏季O3通量。Liu等人（2021年）在中国森林的两个树冠高度使用涡度协方差（EC）方法测量了三个月秋季的O3通量，强调了气孔吸收在O3沉积中的重要性。尽管这些研究提供了有关亚洲森林的宝贵数据，但它们都是短期观测，且没有关于气孔O3吸收量与森林总O3沉积量比率的报告。因此，关于亚洲森林中O3通量和气孔O3吸收量与总O3沉积量比率的研究仍然有限（Wada等人，2023年）。
在森林生态系统中，O3沉积在树冠表面（叶片、树枝和树干）上，并通过气孔被吸收。臭氧还通过沉积在土壤表面和森林大气中的化学反应被吸收。根据Wada等人（2023年）的研究，通过植物气孔进入叶片的O3量与森林中总O3沉积量的比率因观测地点而异。一些研究表明，森林中的大部分O3沉积是通过气孔吸收的（Altimir等人，2006年；Ducker等人，2018年；Launiainen等人，2013年；Zhou等人，2017年）。Altimir等人（2006年）和Zhou等人（2017年）报告称，夏季气孔O3吸收量占比超过50%，而Ducker等人（2018年）估计这一比例在夏季更高。Launiainen等人（2013年）测量了芬兰森林中的O3通量，并估算了树冠、亚树冠和森林地面气孔的O3吸收比率。他们估计，在干旱的树冠生态系统中，80%的O3吸收发生在白天通过气孔途径。Gerosa等人（2022年）在2012年至2020年期间观测了意大利的O3通量，发现夏季白天的气孔O3吸收比率高达60%，而非气孔吸收则受湿度、土壤湿度和化学反应的影响。相反，一些研究表明夏季气孔O3吸收比率低于30%（Kurpius和Goldstein，2003年；Mikkelsen等人，2004年）。他们认为，O3和生物挥发性有机化合物（BVOCs）在树冠内的化学反应占据了森林中O3沉积的很大比例。由于累计气孔O3通量与O3对森林的影响程度相关（Emberson，2020年），因此需要详细长期观测气孔O3吸收比率的变化。
在这项研究中，我们首次对亚洲森林中的O3通量进行了多年长期观测，这些地区的观测较少，明确了O3通量的季节性变化，并量化了气孔吸收对O3沉积的贡献。通过基于叶面积计算的累计气孔O3通量，阐明了O3对森林的影响。这些发现为评估亚洲森林中O3引起的损害风险提供了关键的基线数据，基于叶面积计算的累计气孔O3通量作为潜在影响的关键指标。
站点描述
站点描述
测量工作在日本富士山麓的一片日本红松（Pinus densiflora）森林中进行，位于富士吉田（35° 27′ N, 138° 45′ E，海拔1050米）。研究地点距离市中心西南方向7公里。部分森林地面覆盖着落叶和有机物，土壤由火山熔岩构成，较为年轻。大多数松树年龄约为100年，树冠高度为24米，松树密度为920株/公顷。
O3通量
图3显示了2016年至2020年间26米高度处的30分钟气象数据以及CO2和O3浓度。五年平均年降水量为2075毫米，平均风速为1.3米/秒。白天的风向主要是西北风，夜间则是南至东南风；这可能对应于山谷风和山风。夏季（6月至8月）的平均温度为18.5°C，比附近城市（甲府：35° 40′N, 138° 33′ E，海拔273米）低7.2°C。
总结与结论
本研究利用梯度法对2016年至2020年间亚洲森林生态系统中的O3通量进行了多年观测，以阐明其季节性变化。同时还观测了气孔O3通量，并确定了气孔O3吸收量与总O3沉积量的比率。通过梯度法和EC法同时测量CO2通量以获得O3通量数据。两种方法测得的CO2通量之间存在显著差异。
CRediT作者贡献声明
R. Wada：资金获取、研究调查、方法论、项目管理、初稿撰写、审稿与编辑。T. Miyama：研究调查、资源提供。Y. Kominami：研究调查、资源提供。S. Takanashi：研究调查、资源提供。G. Katata：软件开发、初稿撰写。M. Ueyama：研究调查、初稿撰写、审稿与编辑。A. Tani：研究调查。S. Yonemura：研究调查。K. Takagi：方法论研究。Y. Matsumi：监督工作。M. Kajino：
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了科学研究资助（KAKENHI（项目编号23K11409、25H01194）和Ichimura新技术基金的支持。该研究由日本环境省的环境研究与技术开发基金（JPMEERF20255M05）资助。
