利用稳定碳和氮同位素确定含碳气溶胶的来源及其对沿海海洋沉积的影响

稳定同位素分析显示Visakhapatnam冬季气溶胶主要源自生物质燃烧和煤炭燃烧，夏季为煤炭和化石燃料燃烧，生物质燃烧释放的硫酸盐和硝酸盐导致冬季Bay of Bengal海域pH下降更显著，建议减少该区生物质燃烧以缓解海洋酸化并促进大气CO?吸收。

　　

V. Rajani Kumari | V.V.S.S. Sarma

CSIR-国家海洋学研究所，区域中心，176 Lawsons Bay Colony，维沙卡帕特南，印度

摘要

人为气溶胶排放的持续增加会降低环境空气质量，而它们在海洋表面的沉积会改变海洋的化学和生物特性。识别气溶胶的来源对于采取适当措施以最小化其影响至关重要。碳（δ¹³C）和氮（δ¹⁵N）的稳定同位素比值是识别碳质气溶胶来源的有希望的工具。本研究的目的是利用碳（δ¹³C）和氮（δ¹⁵N）的同位素比值来确定城市地区碳质气溶胶的主要来源，并评估它们对孟加拉湾海域表面酸化的潜在影响。2016年3月至2017年2月期间，每隔两周在城区收集一次气溶胶样本，以研究碳质气溶胶的来源及其对海洋表面酸化的可能影响。冬季总悬浮颗粒物（TSP）的浓度显著高于夏季（分别为112±26 μg m^-3 vs 58.8±8 μg m^-3），而δ¹³C_TC的季节性变化不明显（-26.9‰ 至 -22.9‰），表明有机气溶胶通过氧化过程发生了老化。相比之下，冬季δ¹⁵N_TN的浓度较高（2.2‰ 至 12.1‰；5.4±2.9‰），而夏季较低（-12.9‰ 至 -1.8‰；-4.7±3.3‰），这表明来源不同。根据δ¹³C_TC、δ¹⁵N_TN的来源特征以及同位素混合模型，生物质燃烧和煤炭燃烧是冬季碳质气溶胶的主要来源，而夏季则主要是煤炭和化石燃料的燃烧。由于生物质燃烧产生的气溶胶中含有较高浓度的酸性物质（如硫酸盐），其沉积在海洋表面会导致pH值比煤炭灰分更低。研究表明，孟加拉湾海域冬季的pH值下降幅度大于夏季。本研究证实，由于印度-恒河平原（IGP）地区的生物质燃烧产生的高浓度硫酸盐和硝酸盐沉积，导致冬季海洋表面pH值下降幅度大于夏季。采取适当措施减少IGP地区的生物质燃烧将有助于减缓海洋酸化，并使大气中的CO₂能够被海洋吸收，从而实现未来的净零碳排放。

引言

当地辐射预算和云特性在很大程度上受到大气中总悬浮颗粒物（TSP）组成的影响（Andrea和Ramanathan，2013；Hu等人，2017）。自20世纪90年代以来，南亚和东南亚经历了快速的工业化，导致大气中的气溶胶排放量急剧增加（Kurokawa和Ohara，2020）。孟加拉湾北部和阿拉伯海地区的气溶胶光学厚度（AOD）及其增长速率是全球最高的（Zhang和Reid，2010；Yadav等人，2021；Sridevi等人，2023）。气溶胶对印度季风（Barman等人，2022；Liu等人，2024）以及极端气候条件（如风暴、干旱和降雨）的影响已有报道（Seinfeld等人，2004；Sanap和Pandithurai，2015；Fadnavis等人，2019）。由于AOD的影响，北印度洋的海表温度也有所下降（Sarin等人，2021）。气溶胶在海洋表面的沉积促进了初级生产（Srinivas和Sarin，2013；Yadav等人，2016），改变了浮游植物的组成（Kumari等人，2022），并加剧了海洋酸化（Doney等人，2007；Sarma等人，2021）。研究表明，冬季海洋表面pH值的下降幅度大于夏季，其原因尚不清楚。北印度洋表面海洋的升温速度较慢，这与人为AOD的快速增长有关（Sridevi等人，2023）。由于缺乏气溶胶特性及其在海洋表面的沉积信息，区域和全球数值模型均无法准确再现北印度洋的CO₂通量（Sarma等人，2023）。因此，在数值模型中纳入气溶胶的来源和影响将减少区域辐射预算的不确定性（Gogoi等人，2017），以及与海表温度（SST）、营养循环、生物生产力和空气-水界面的CO₂通量相关的模拟误差。

识别气溶胶的来源对于研究其对大气和海洋过程的影响以及这些影响因气候变化而可能发生的变化方向非常重要。尽管间接方法（如水溶性离子的组成和比例以及风返程轨迹）较为常用（Sharma等人，2016），但气溶胶中碳（δ¹³C）和氮（δ¹⁵N）的稳定同位素组成可以提供有关大气气溶胶来源、其在大气中的转化过程、次级有机气溶胶的形成途径以及气溶胶的长距离传输的宝贵信息（Pavuluri和Kawamura，2012；Aguilera和Whigham，2018；Bikkina等人，2020；Morera-Gómez等人，2021；Bikkina等人，2022）。通过分析大量气溶胶的δ¹³C和δ¹⁵N，可以确定气溶胶来源于生物质或生物燃料的燃烧（Widory，2007）以及C3/C4植物残渣（Turekian等人，1998；Martinelli等人，2002；Kumar等人，2011；Mkoma等人，2014；Sharma等人，2017）。持续监测潜在的气溶胶来源及其传输途径，并研究它们通过二次过程在大气中的变化，对于深入了解其对区域气候的影响至关重要（Aggarwal等人，2013）。

尽管在南亚进行了多项使用稳定同位素识别碳质气溶胶来源的研究（Aggarwal等人，2013；Agnihotri等人，2015；Pavuluri等人，2015；Boreddy等人，2018；Sharma等人，2017a，b；Bikkina等人，2022），但这些研究主要集中在印度中部、北部和西部，而在印度东部沿海地区几乎未开展相关研究。印度东部的气象条件、地形和工业活动与西部存在显著差异，因此其他地区的研究结果可能不适用于东部。此外，最近有报道称印度东部沿海地区的海洋酸化速度加快（Sarma等人，2021；Sridevi和Sarma，2021），以及浮游植物组成的变化（Yadav等人，2016；Kumari等人，2021）。尽管上层海洋变暖和分层，2000年至2020年间北印度洋的净初级生产量没有明显趋势，这归因于大气沉降的营养物质补偿了营养输入的减少（Sridevi等人，2023；Malsang等人，2024）。因此，了解影响北印度洋的气溶胶来源对于减少其影响非常重要。

我们研究的主要目标是：1）确定印度东海岸维沙卡帕特南地区碳质气溶胶的精确来源分布；2）分析不同气溶胶来源的季节性贡献；3）评估有机气溶胶在长距离大气传输过程中的老化程度。

采样点描述

采样点位于CSIR-国家海洋学研究所大楼的屋顶（距地面约20米），该地点周围是住宅区，距离交通繁忙的主要道路185米。在源归因分析中考虑了附近主要道路的交通相关排放。维沙卡帕特南是一座位于印度东海岸的沿海工业城市。

气团返程轨迹

等熵反演轨迹显示，春季（3月至5月）气溶胶主要来自西南地区（印度南部），而夏季（6月至10月）则来自西部和中部地区。冬季（11月至2月），气溶胶主要来自东北地区，特别是印度-恒河平原（IGP）。

气团返程轨迹和气象条件的季节性

月度等熵反演轨迹表明，研究区域在一年中的不同时间接收来自不同地区的气溶胶。3月至5月，气溶胶来自西南地区（印度南部）；6月至10月，气溶胶来自西部和中部地区；11月至2月，来自印度-恒河平原（IGP）的气溶胶被带到研究区域。

总结与结论

2016年3月至2017年2月，在印度维沙卡帕特南的一个城市沿海站点收集的PM₁₀大小 fraction大气气溶胶中，测定了有机碳和氮的稳定同位素特征（δ¹³C和δ¹⁵N）。通过结合碳和氮的含量及同位素特征，区分了来自生物质燃烧、化石燃料、煤炭和尘埃排放等多种来源的气溶胶。基于同位素混合模型的源分配结果表明，冬季气溶胶...

CRediT作者贡献声明

Kumari V.R.： 起草初稿、正式分析、数据管理。SARMA Ph.D VVSS： 审稿与编辑、监督、项目管理、概念构思

未引用的参考文献

Barman和Gokhale，2022；Chen等人，2015；Draxler和Rolph，2009；Górka等人，2012；Li等人，2018；López-Veneroni，2009；Mari等人，2016；Mkoma等人，2014a；Morera-Gómez等人，2018；Oenema和Tamminga，2005；Sen等人，2018；Vodi?ka等人，2019；Wang等人，2010；Widory等人，2004。

伦理批准

不适用

参与同意

不适用

出版同意

不适用

数据和材料的可用性

数据通过实验室分析获得，所有数据均包含在手稿中。如需数据，可通过电子邮件联系相应作者（[e-mail]）。

利益冲突

作者没有利益冲突

资助

作者VRK获得了科技部的资助

利益冲突声明

2. 作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：V. RAJANI KUMARI表示获得了印度科技部的财政支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

VR感谢DST（WOS-A）奖学金提供的财务援助。VR还感谢NIO在工作场所提供的支持。作者感谢NOAA空气资源实验室允许使用HYSPLIT模型（http://www.arl.noaa.gov/ready.html）。此外，我们感谢NASA戈达德地球科学数据中心提供MODIS气溶胶光学厚度和火灾计数数据。