开孔泡沫载体在PdO/Co3O4催化湿法和干法贫甲烷燃烧反应动力学中的作用

《ChemCatChem》：The Role of Open Cell Foams Supports on the Kinetics of PdO/Co3O4 for the Wet and Dry Lean Methane Combustion

针对FCA、SiC和Alu开孔泡沫负载PdO/Co3O4催化剂的干湿条件催化动力学研究表明，所有催化剂活性相当且水稳定性优异，活化能分别为117和129 kJ·mol?1，水抑制顺序为Alu > FCA ≈ SiC，其中亲水性最弱的SiC催化活性最优。

　　

摘要

在这项研究中，我们对三种不同的开孔泡沫（OCF）材料——FCA(FeCrAl)-OCF、SiC(碳化硅)-OCF和Alu(氧化铝)-OCF——在差分条件下进行了动力学分析，这些材料表面涂覆了PdO/Co₃O₄催化剂，用于在干燥和湿润环境（10体积% H₂O）中实现贫甲烷燃烧。我们对这些负载型催化剂进行了一系列全面的物理化学表征，包括CO化学吸附、FESEM（场发射扫描电子显微镜）、XRD（X射线衍射）、拉曼光谱、XPS（X射线光电子能谱）、XRF（X射线荧光）、TPR（热重分析）、TPO（热导率测定）和TPD（透射质谱）等测试。所有材料在催化活性和长期水稳定性方面表现出了相似的结果。活化能在不同催化系统中的值是一致的，干燥条件下的活化能为约117 kJ mol^?1，湿润条件下的活化能为129 kJ mol^?1。尽管所有催化剂对甲烷的催化反应都遵循一级动力学规律，但在水的影响方面存在差异：Alu-OCF的活化能变化为–0.9，FCA-OCF和SiC-OCF的活化能变化为–0.7。此外，在湿润条件下的预指数因子顺序为Alu-OCF > SiC-OCF > FCA-OCF，这与它们的转化频率顺序相符。动力学建模结果通过与实验数据的对比得到了验证。载体的疏水性似乎对水的抑制作用有影响，其中SiC（测试材料中最疏水的）表现出更优异的催化活性。

图形摘要

对涂覆了PdO/Co₃O₄催化剂的FeCrAl、SiC和氧化铝开孔泡沫在湿润和干燥环境中的贫甲烷（CH₄）燃烧进行了动力学分析。所有材料在催化活性和长期H₂O稳定性方面表现出了相似的结果。干燥条件下的活化能为117 kJ mol^?1，湿润条件下的活化能为129 kJ mol^?1

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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