编辑推荐：
微塑料迁移受土壤溶解有机碳调控，PS/PP迁移独立于土壤矿物学，而PET迁移显著增强且与DOC相关，XGBoost和SEM验证了有机-无机相互作用机制。
张家成|姜小龙|吴丹|闵晓鹏|金贤俊|蔡莉
东华大学材料科学与工程学院，上海201620，中国
摘要
在异质土壤系统中，微塑料（MPs）的迁移和传输机制仍不甚明了。本研究通过饱和柱实验，使用石英砂填充的实验装置，系统地研究了三种不同类型的微塑料聚合物——聚苯乙烯（PS）、聚丙烯（PP）和聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）在十二种代表性中国土壤胶体中的传输行为。在没有土壤胶体的情况下，PS和PP的传输能力较强，质量回收率约为70%至90%。值得注意的是，引入各种土壤胶体对PS和PP的传输影响微乎其微，这表明它们的传输过程在很大程度上独立于土壤矿物组成。相比之下，未经处理的PET在无胶体条件下传输能力显著较低（回收率约为10%）。然而，土壤胶体的存在显著促进了PET的传输，根据土壤类型的不同，回收率可提升至约60%。为了解释这一现象，我们采用了XGBoost机器学习方法进行特征重要性分析，发现溶解有机碳（DOC）是控制PET传输的主要土壤物理化学因素。扫描电子显微镜（SEM）的结果进一步证实了这一发现，揭示了PET与DOC之间的稳定相互作用机制，这种机制增强了PET的传输效率。我们的研究结果表明，微塑料在陆地环境中的传输不仅取决于聚合物种类，还受到土壤中DOC含量的关键影响。这些见解对于准确评估微塑料的环境风险至关重要，尤其是在有机物含量波动较大的农业土壤中。
引言
随着塑料产品使用的迅速增加，根据Plastics Europe的数据，2023年全球聚合物塑料总产量达到了4.138亿吨。其中大量塑料进入土壤系统（Sedlak, 2019）。微塑料（MPs）的尺寸小于5毫米（Alimi等，2018；Hernandez等，2017；Ivleva等，2017），由于现代生产和人类活动，它们在土壤中不断积累，据报道每年释放到土壤中的微塑料总量可能是海洋中的4到23倍（Nizzetto等，2016）。塑料的快速生产和使用对土壤安全构成了严重威胁。微塑料的迁移和传输机制是评估其生态影响的关键因素。本研究选择了聚苯乙烯（PS）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚丙烯（PP）作为代表性微塑料，因为它们在全球范围内产量较高（Geyer和Law，2017），在消费品中广泛使用，并且在土壤环境中频繁被检测到（Zhang等，2018）。这些聚合物具有不同的物理化学性质，如密度、亲水性和疏水性（Andrady，2017；Guo等，2020），这可能导致它们与土壤成分发生不同的相互作用。
迄今为止，许多研究关注了微塑料在陆地环境中的行为，包括其聚集和传输过程（Dong等，2018；He等，2020；Hou等，2020；Liu等，2019；Tan等，2021）。微塑料的传输受到多种因素的影响，包括塑料和多孔介质的物理化学性质（He等，2020；Hou等，2020；Jiang等，2021；Tan等，2021）、溶液化学性质（Hou等，2020；Liu等，2019；Tan等，2021）以及共传输物质的存在（Tan等，2021）。这些共传输物质包括天然有机物（NOM）（Xu等，2022a，Xu等，2022b）、矿物质（Yang等，2023）、工程纳米材料（Cai等，2019；Li等，2019；Li等，2020；Luo等，2022；Nie等，2023；Tong等，2020；Zhou等，2022）、不同大小的PS颗粒（Wang等，2022）和纳米肥料（Li等，2024）。尽管关于微塑料在饱和多孔介质中传输的研究较多，但大多数研究仍依赖于理想化的石英砂模型来研究溶液化学性质和颗粒-收集器相互作用。虽然这种方法有助于阐明胶体颗粒传输的机制，但很少有研究使用天然土壤来模拟微塑料在复杂环境中的实际传输行为。
然而，从化学成分和表面异质性的角度来看，土壤本身比石英砂复杂得多（Li等，2021；Mohanty等，2016；Schumacher等，2005）。迄今为止，许多研究人员已经研究了土壤对微塑料传输的影响（Rehm等，2021；Zhang等，2025）。实际上，土壤胶体是土壤中最活跃和最活跃的相，由微米级的矿物或有机颗粒组成，几乎存在于所有类型的土壤中。
土壤胶体的典型成分包括二氧化硅、层状硅酸盐矿物（如高岭石、伊利石、蒙脱石）、铁和铝的氧化物（如针铁矿、赤铁矿、水铁矿）以及天然有机物（NOM，如腐殖质）（Kretzschmar，2005）。许多先前的研究已经报道了土壤胶体在多孔介质中促进污染物传输的作用（Bertsch和Seaman，1999；Cheng和Saiers，2015；Hu等，2023；Liu等，2024a，Liu等，2024d，Liu等，2024c，Liu等，2024b；Tang等，2020；Wei等，2022）。
最近，Hu等（2023）发现有机物质（OM）稳定的胶体铁（很可能是（氧）氢氧化物-粘土复合材料）是水稻土中砷的主要载体。Liu等（2024）则报道了土壤纳米颗粒在饱和多孔介质中促进了多溴二苯醚（PBDEs）的传输。此外，Liu等（2024）发现细小的有机-矿物胶体是稀土元素传输的主要载体。先前的研究还表明，在不同材料填充的柱子中，微塑料的传输顺序通常是土壤 < 石英砂 < 玻璃珠。例如，Quevedo和Tufenkji（2012）以及Li等（2023）都发现，在填充了壤土或沙土的石英砂柱中，PS纳米颗粒的沉积速率高于未填充的柱子。
因此，了解不同土壤在环境相关地下条件下的微塑料传输行为对于研究和预测微塑料的环境命运和传输至关重要。然而，不同天然土壤胶体对各种微塑料聚合物传输动力学的调节程度尚未得到充分量化。
在这项研究中，我们调查了中国十二个代表性城市的实际土壤对三种不同类型微塑料在饱和石英砂中的传输影响。监测了有和没有土壤胶体存在时微塑料的突破曲线（BTCs），并将其与土壤性质进行了比较和关联。这些发现将有助于预测不同实际土壤中不同类型微塑料的命运和传输行为。
实验部分
化学品
实验中使用了三种类型的荧光微塑料乳胶颗粒：PS、PP和PET。选择了三种尺寸分别为0.51微米、1微米和1.1微米的微塑料作为典型代表，这些微塑料在消费品中很常见，且在环境中普遍存在（Gui等，2022；Oberbeckmann等，2014；Yu等，2018）。其中包含两种绿色荧光PS微球（Fluoro-Max，Thermo Scientific；固含量1%），直径为0.51微米（目录）
微塑料悬浮液的表征
在去离子水中的微塑料SEM图像显示，nPS（约0.5微米，图3 A）与mPS（约1微米，图3 B）、PP（约1微米，图3 C）和PET（约1微米，图3 D）的颗粒大小存在显著差异。观察结果证实，PS、PP和PET微球都具有球形形态。PS和PP微球的形态和结构信息也在我们之前的研究中有所报道（Liu等，2023；Liu等，2024）。
土壤胶体对不同类型微塑料传输的影响
为了研究土壤对微塑料传输的影响
结论
本研究结果表明，土壤性质对PS和PP的传输影响很小，因为它们的传输能力较强。而对于PET，其传输能力在不同土壤中变化较大，其中DOC起着决定性作用。DOC可以促进PET在土壤中的传输。这些发现表明，传统的农业实践，特别是大量施用有机肥料导致土壤DOC含量升高，可能会无意中加速微塑料的传输
作者贡献声明
张家成：方法学研究、数据整理。姜小龙：数据可视化、研究、数据整理。吴丹：资源获取、资金筹措。闵晓鹏：资源管理、项目协调、资金筹措。金贤俊：资源管理、概念构思。蔡莉：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、项目协调、资金筹措、概念构思。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本项工作得到了上海市自然科学基金（编号：25ZR1402000）、国家自然科学基金（编号：42407528和42307493）以及东华大学2025学科创新培育项目（编号：202520）的支持。
