约旦选定含水层地下水中228Ra/226Ra的同位素比值及其与地质构造的关系

约旦主要产水层地下水铀-226、钍-228活度浓度与地质层关系研究，采用方差分析（ANOVA）发现 Cambrian-Ordovician、Lower Cretaceous 和 Tertiary 地层浓度差异显著，最高达0.318 Bq/L（226Ra）和0.628 Bq/L（228Ra），年均有效剂量超WHO限值但低于约旦国家标准（0.5 mSv·y?1），为地下水辐射监测提供基准数据。

　　

艾哈迈德·侯赛因·阿洛马里 | 费尔南多·P·卡瓦略 | 穆尼尔·阿齐兹·萨利赫 | 苏海鲁尔·哈希姆 | 阿玛尔·阿尔萨亚欣 | 雷法特·巴尼卡拉夫 | 阿拉·贾法尔 | 萨拉赫·阿尔尼亚达特 | 阿姆杰德·希贾瓦维 | 阿马尼·沙拉夫 | 穆罕默德·阿布·萨尔哈 | 纳赛尔·沙特·阿尔萨巴希

能源与矿产监管委员会，约旦安曼，11821号

摘要

从约旦选定的含水层中采集了水样，以研究地质构造对地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra活性浓度的影响，并确定由于通过水摄入²²⁶Ra和²²⁸Ra而导致的年有效辐射剂量。在寒武纪-奥陶纪地层中采集的地下水中，测得²²⁶Ra和²²⁸Ra的同位素平均活性浓度最高，分别为0.318 ± 0.010 Bq L^?1和0.628 ± 0.012 Bq L^?1。在白垩纪早期地层中采集的地下水中，²²⁶Ra的平均活性浓度最低，为0.076 ± 0.011 Bq L^?1；而在第三纪地层中采集的地下水中，²²⁸Ra的平均活性浓度最低，为0.080 Bq L^?1（MDA）。通过方差分析（ANOVA）研究了地质构造对地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra活性浓度的影响。研究结果表明，地质构造对地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra的活性浓度有显著影响。此外，从这些地质层中饮用的地下水可能超过世界卫生组织（WHO）推荐的年有效辐射剂量限值（0.1 mSv y^?1），但该剂量仍低于约旦对公众饮用水辐射剂量的限值（0.5 mSv y^?1）。本研究的结果有助于识别不同地质层的地下水特征，并可作为地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra活性浓度的参考标准。这有助于检测人为污染和/或对含水层地球化学条件的改变，从而影响水质。

引言

人类暴露于多种来源的电离辐射中，包括释放到环境中的合成放射性核素、宇宙辐射以及土壤、空气、食物和饮用水中天然存在的放射性核素（联合国原子能机构，2000年）。

水中常见的天然放射性核素主要属于铀（²³⁸U）、钍（²³²Th）和锕（²³⁵U）的放射性衰变系列，以及放射性钾（⁴⁰K）。由于水-岩地球化学作用，地下水中可能含有相当数量的溶解放射性核素，通常情况下，地下水中的放射性核素浓度高于地表水（Carvalho等人，2007年；Carvalho等人，2008年；Akar等人，2012年）。在地下水中存在的放射性元素中，镭同位素及其氡子体对饮用水消费者和公众健康的影响最为严重（Chmielewska等人，2014年）。

地下水中可能存在四种镭的同位素：来自²³⁸U衰变系列的²²⁶Ra（半衰期T_1/2 = 1600年），来自²³²Th衰变系列的²²⁸Ra（半衰期T_1/2 = 5.76年）和²²⁴Ra（半衰期T_1/2 = 3.627天），以及来自²³⁵U衰变系列的²²³Ra（半衰期T_1/2 = 11.43天）。在这四种镭同位素中，²²⁶Ra和²²⁸Ra因其较高的丰度和较长的物理半衰期而备受关注（Kitto和Kim，2005年；Carvalho等人，2008年）。

镭同位素具有放射性重要性，因为它们属于周期表中的碱土金属族，与钙和钡等元素具有相似的化学性质。在生物系统中，镭离子（Ra²⁺）的代谢途径与钙（Ca²⁺相似，最终主要沉积在骨骼组织中。²²⁶Ra释放的α粒子使其成为潜在的致癌物，其在骨骼组织中的持续积累是导致骨癌的原因（Kjellberg和Wiseman，1995年；Porntepkasemsan和Srisuksawad，2008年）。²²⁸Ra是一种β辐射发射体，其进入内部组织的辐射剂量可能与²²⁶Ra相当。摄入镭的健康影响已有充分记录（Michel，1990年；Milvy和Cothern，1990年），从摄入角度而言，镭被认为是铀系放射性核素中对人类最危险的之一（Cech等人，1987年；Shapiro，1990年；Porntepkasemsan和Srisuksawad，2008年；Carvalho等人，2014年）。

关于地下水中天然放射性和含水层岩石的研究在全球范围内受到了关注（Gilkeson等人，1983年；Cowart，1987年；Loomis等人，1988年；Sturchio等人，2001年；Vengosh等人，2007年；Prasad等人，2009年；Al-Charideh，2012年；Vinson等人，2012年；Pinti等人，2014年；Srilatha等人，2014年；El-Sharkawy和Al-Ghamdi，2018年；Sherif等人，2018年）。²²⁶Ra和²²⁸Ra同位素在地下水中的分布通常与含水层岩石中²³⁸U和²³²Th母体放射性核素的浓度和分布有关（Kitto和Kim，2005年）。

在某些情况下，已证明地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra的浓度与含水层岩性之间存在强相关性（Michel，1990年）。多项研究表明，来自花岗岩和砂岩含水层的水中²²⁸Ra的浓度最高，而来自碳酸盐岩（石灰岩和白云岩）和玄武岩含水层的水中²²⁸Ra的浓度最低（Nuccetelli等人，2012年；Michel，1990年）。对于地表水，也有类似的研究表明河流中的镭浓度与河床地质有关（Carvalho等人，2007年）。

在约旦，由于气候干旱和地表淡水资源稀缺，地下水是人们的主要饮用水来源。近年来，人们对地下水中天然放射性的关注度增加，进行了一些偶尔和局部的研究来评估饮用水中的放射性水平（Vengosh等人，2009年；El-Naser等人，2016年；Al-Shboul等人，2017年）。在这些研究中，发现某些含水层中的地下水含有相对较高的镭浓度，在某些地区，已在分配给人类饮用之前实施了除镭处理（Alomari等人，2024年）。然而，尚未进行研究来建立地下水中天然放射性核素浓度与含水层地质之间的关系。假设这种关系可以预测地下水中的放射性，并根据地质信息预测是否需要水处理。

当前的工作是约旦的一项开创性研究，旨在确定不同地质构造中含水层中²²⁶Ra和²²⁸Ra的活性浓度，并评估人类消费者所接受的辐射剂量。该研究旨在确定地质对²²⁶Ra和²²⁸Ra活性浓度的影响，并对地下水进行特征分析。此外，这项工作还旨在提供基准数据，以便进一步详细研究可能需要对饮用水消费者辐射暴露进行评估的地下水资源。

研究区域描述

约旦领土覆盖了九个主要的地质构造，即前寒武纪、寒武纪、奥陶纪、志留纪、三叠纪、侏罗纪、白垩纪、第三纪和第四纪构造，如图1所示（Bender，1974年）。

本研究重点关注约旦最富饶的含水层，这些含水层是该国人类用水的主要来源（El-Naser和Gedeon，1996年；Al-Zyoud等人，2015年）。所研究的含水层分布在安曼、Al Mafraq、Jerash和Ajloun等地。

地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra活性浓度的描述性统计

表1显示了每种地质构造中地下水中²²⁶Ra和²²⁸Ra活性浓度的基本描述性统计信息，包括最小值、最大值、平均值和标准差。

这两种镭同位素普遍存在于所研究的四种地质构造的地下水中。在寒武纪-奥陶纪地层中采集的地下水中，²²⁶Ra的平均活性浓度最高，为0.318 ± 0.010 Bq L^?1（范围为0.120 ± 0.001 Bq L^?1

结论

约旦不同地质构造中地下水中²²⁶Ra的活性浓度范围为0.09 Bq L^?1（MDA）至0.930 ± 0.050 Bq L^?1，该放射性核素的平均浓度低于世界卫生组织推荐的饮用水中²²⁶Ra的限值。然而，同一地质构造中地下水中²²⁸Ra的活性浓度范围为0.190 ± 0.010 Bq L^?1至0.980 ± 0.020 Bq L^?1，平均活性浓度为0.310 ± 0.010 Bq L^?1

CRediT作者贡献声明

艾哈迈德·侯赛因·阿洛马里：撰写初稿、可视化、监督、项目管理和概念构思。费尔南多·P·卡瓦略：撰写、审稿与编辑、可视化、监督、数据管理、概念构思。穆尼尔·阿齐兹·萨利赫：软件应用、数据分析。苏海鲁尔·哈希姆：验证、调查。阿玛尔·阿尔萨亚欣：方法论。雷法特·巴尼卡拉夫：软件应用、方法论。阿拉·贾法尔：资源管理、方法论。萨拉赫·阿尔尼亚达特：方法论。阿姆杰德·希贾瓦维：方法论。阿马尼：

声明和说明

本研究期间生成和/或分析的数据集可应要求向相应作者索取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

资金与致谢

本研究未获得任何资助机构的特定资助。作者感谢能源与矿产监管委员会的支持，同时也感谢约旦水务局提供的技术支持。