Cu2O的电化学重构以增强CO2向C2产品的电化学还原过程

《Materials Research Bulletin》：Electrochemical Reconstruction of Cu 2O to enhance Electrochemical CO 2 Reduction to C 2 products

通过控制Cu?O的煅烧温度并电化学重构制备Cu?O-T催化剂，其中Cu?O-350在CO?电催化还原中实现57.56%的法拉第效率，优于原始催化剂，证实热预处理与电化学重构协同稳定Cu?/Cu?共存，提升C?选择性。

　　

杨柳|王晓腾|杜燕|刘刚|陈文|肖辉

西北师范大学化学与化学工程学院，教育部生态功能聚合物材料重点实验室，中国兰州730000

摘要

近年来，由于其独特的电子结构，Cu₂O在电化学CO₂还原（CO₂RR）生成C₂产物方面显示出显著潜力。已知Cu⁰和Cu⁺物种的共存可以提高C₂的选择性，但维持这种混合价态仍然具有挑战性。在本研究中，通过控制煅烧原始Cu₂O并随后进行电化学重构，制备了一系列Cu₂O-T催化剂（T = 150、250、350、450°C）。煅烧诱导的表面改性显著增加了氧空位的浓度，这些空位使得Cu₂O-350能够发生电化学重构，从而实现稳定的Cu⁰/Cu⁺共存状态。这一过程还引发了显著的形态演变，形成了明确的Cu/Cu₂O界面。因此，优化的Cu₂O-350催化剂在C₂产物的生成过程中达到了57.56%的法拉第效率，远优于原始Cu₂O。结果表明，热处理结合原位电化学重构是一种有效的策略，可以稳定对高效CO₂转化为C₂至关重要的Cu⁰/Cu⁺协同效应。

章节摘录

引言

近年来，社会的发展导致人类活动产生的二氧化碳排放量大幅增加，超出了碳循环的吸收能力。这导致大气中温室气体浓度显著上升，从而加剧了全球气候危机[1]。目前，捕获二氧化碳并将其转化为有价值的碳氢化合物是减轻环境污染和资源枯竭的有效策略，同时也具有经济意义。

催化剂的形态与结构表征

催化剂的制备过程如图1所示。Cu₂O是通过使用硝酸铜（Cu(NO₃)₂·3H₂O作为金属盐和抗坏血酸作为还原剂，采用简单的湿化学方法制备的。然后在马弗炉中于空气气氛下对Cu₂O进行煅烧，得到Cu₂O-T（T表示煅烧温度，T = 150、250、350、450°C）样品。为了表征催化剂的形态，我们进行了透射电子显微镜（TEM）观察。

结论

总结来说，原始Cu₂O催化剂是通过简单的湿化学方法制备的，随后在特定温度下进行煅烧得到Cu₂O-350催化剂。在CO₂RR测试之前，通过电化学重构步骤进一步改性的催化剂表面。电化学性能测试和表征结果表明，在最佳温度下煅烧Cu₂O可以增加氧空位的浓度，从而提高CO₂还原的效率。

支持信息

支持信息可免费在pubs.acs获取。

作者贡献

#杨柳和王晓腾对本文的贡献均等。

注释

不存在需要声明的利益冲突。

CRediT作者贡献声明

杨柳：撰写、审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。王晓腾：撰写初稿、数据可视化、方法设计、实验研究、数据分析。杜燕：数据验证、方法设计、实验研究。刘刚：数据验证、项目管理。陈文：数据验证、数据管理。肖辉：撰写、审稿与编辑、监督、资源协调。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（22368044）和甘肃省自然科学基金（24JRRA133）的支持。