阶梯带结构的WO（三氧化钨）/CuWO（铜钨氧化物）和CuO（氧化铜）纳米片阵列，用于高效的光电催化苯酚降解

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《Materials Science in Semiconductor Processing》：Stepped-band WO 3/CuWO 4/CuO nanosheet arrays for efficient photoelectrocatalytic phenol degradation

【字体：大中小】 时间：2026年03月05日 来源：Materials Science in Semiconductor Processing 4.6

编辑推荐：

　　本研究通过水热、电沉积和退火法制备了WO3/CuWO4/CuO二维异质结光阳极，优化沉积时间调控微结构和界面性质，显著提高苯酚光电催化降解效率至84.5%，电荷分离效率提升5.2倍，密度泛函理论证实能带排列优化促进电荷传递。

刘双双|李静静|刘子涵|郭晨鹏|黄金亮|史宏鑫|邱冉峰

河南科技大学材料科学与工程学院，洛阳，471023，中国

摘要

合理设计具有丰富活性位点和高效界面电荷传输的光电极对于提高光电催化性能至关重要。在本研究中，通过水热法、电沉积和退火工艺原位制备了基于WO₃的异质结光电极，并将其用于苯酚的光电催化降解。通过优化沉积时间来调控微观结构和界面性质。退火后，获得了由WO₃、CuWO₄和CuO纳米片组成的二维三元异质结。这种纳米阵列结构最大化了活性位点和比表面积。此外，三元界面通过优化的能带排列和强耦合促进了高效的电荷分离。因此，最佳光阳极的光电流达到了0.91 mA cm^?2（1.21 V vs. RHE），分别比原始WO₃和二元WO₃/CuWO₄提高了5.2倍和2.2倍。相应的苯酚降解效率达到了84.5%，动力学速率常数为0.935 h^?1

引言

苯酚是来自石油化工、染料、制药和煤炭加工等行业废水中最持久和有毒的有机污染物之一[1,2]。其高稳定性和毒性对环境和健康造成了严重威胁。因此，开发高效和可持续的苯酚降解技术已成为迫切挑战。在各种先进的氧化过程中，光电催化（PEC）作为一种有吸引力的方法脱颖而出，因为它在温和条件下协同结合了光催化和电催化作用，生成活性氧物种[3]。PEC的整体效率取决于构建具有高电荷分离效率、大表面积和强界面稳定性的光电极。

三氧化钨（WO₃）因其合适的带隙（2.6-2.8 eV）、良好的可见光响应、强化学稳定性和成本效益而受到广泛关注[4,5]。然而，其光电催化性能常常受到光诱导载流子快速复合的阻碍[6]。为了克服这些缺点，合理的纳米结构和界面工程至关重要。构建二维（2D）纳米片阵列可以显著扩大活性表面积，缩短载流子传输路径并增强界面电荷传输[7,8]。此外，将WO₃与合适的半导体结合形成异质结可以有效促进电荷分离并抑制复合损失[9,10]。

以往关于基于WO₃的光阳极异质结的研究主要集中在增强PEC水分解和氢气生成上[11]。例如，Ivan Grigioni等人[12]开发了WO₃/BiVO₄光阳极异质结构，表现出改进的光吸收和电荷传输性能，用于氧气生成。我们之前的工作主要研究了WO₃/CuWO₄/CuO异质结结构在光电化学水分解中的应用[11]。尽管这种复合材料在气体生成方面的效果已经得到证实，但用于降解难降解有机污染物的物理化学要求根本不同。与主要受氧气生成反应（OER）热力学控制的水分解不同，苯酚等有机污染物的降解需要高效地原位生成活性氧物种（ROS），特别是羟基自由基（·OH），并结合界面处有机分子的优化吸附-解吸动力学。Shi等人[13]制备了WO₃/ZnIn₂S₄光阳极，具有增强的载流子密度和PEC水分解性能。同样，使用共催化剂或三元复合材料（如CoP/BiVO₄：WO₃、ITO/WO₃/BiVO₄/CoPi和WO₃/多孔-BiVO₄/FeOOH）进行表面改性，也被报道可以加速界面电荷传输并提高光电流[[14], [15], [16]]。然而，大多数这些研究都集中在水氧化反应上，而控制有机污染物在可见光下的深度矿化的具体界面机制仍较少探索。此外，许多报道的三元系统涉及复杂的合成步骤或存在不稳定的界面接触，这限制了它们的实际应用[[17], [18], [19]]。

在这项研究中，我们提出了一种简单的界面重构策略，直接在垂直排列的WO₃纳米片阵列上构建三元WO₃/CuWO₄/CuO异质结。首先将Cu₂O纳米颗粒电沉积到WO₃表面，然后通过界面反应退火形成CuWO₄和CuO。由此产生的二维纳米阵列结构确保了紧密的异质界面接触、减少的晶格失配和高效的电荷传输路径。与大多数为水分解设计的基于WO₃的系统不同，本研究专注于作为模型有机污染物的苯酚的光电催化降解。优化的WO₃/CuWO₄/CuO光阳极表现出显著增强的可见光吸收、改进的电荷分离效率和优异的PEC降解性能。还讨论了这种优异光电催化活性的可能机制。