从陆地到海洋沉积物的有机物质来源预测与分布：一种综合性的生物地球化学与多变量机器学习方法

《Journal of Geophysical Research: Biogeosciences》：Source Prediction and Distribution of Organic Matter Across a Land to Ocean Sediment Transect: An Integrative Biogeochemical and Multivariate Machine Learning Approach

圣劳伦斯河口湾及海湾沉积物中有机质来源解析采用机器学习与多元分析结合方法，通过碳氮元素、C17-C27烷烃及δ13C同位素特征分析，揭示陆源有机质随距离河道10公里递减2%的稀释转化规律，证实分子同位素指标诊断能力优于传统C/N比值，系统特定条件影响生物地球化学标记的指示作用。

　　

摘要

识别沉积物中有机质（OM）的分布和来源对于区分档案记录、沉积过程以及陆地物质向海洋系统的输入程度至关重要。然而，有机质在沉积前的降解和改变可能会掩盖其来源特征。此外，样本数量有限、基质复杂性高以及可用于单一示踪剂混合模型的多种示踪剂都可能对沉积物中有机质的来源进行划分造成挑战。为了克服这些限制，并解析沿陆海过渡带的沉积有机质的来源，本研究结合了机器学习方法和多元分析技术，分析了圣劳伦斯河口和海湾（SLEG）沉积物中的元素含量（碳和氮）、生物标志物丰度（C17-C27正烷烃）以及总体和特定化合物的稳定碳同位素值（δ¹³C）。由于SLEG具有明显的来源差异和陆地-海洋特征，距离河口最近和最远的沉积物样本（分别距离60公里和780公里）保留了独特的地球化学信息，这些信息被用于训练主成分分析（PCA）和偏最小二乘回归（PLS）模型，以预测中间站点的有机质分布。研究结果表明，由于有机质的输入和从源到汇的过程，沉积物中有机质的组成逐渐发生变化；每远离河口10公里，沉积物中陆地成分的比例下降2%，这表明陆地有机质的输入和特征在海洋环境中逐渐被稀释和转化。此外，同位素和分子特征比传统的示踪剂（如C/N比）具有更强的预测能力，这表明示踪剂的诊断强度具有系统特异性，尤其是在动态条件下。因此，综合性的多元分析方法能够捕捉多种生物地球化学示踪剂的复杂性和相关性，更好地解读被掩盖的沉积物档案，并提供关于具有强烈地理空间和输入梯度的系统中有机质传输和转化的更全面估计。

通俗语言总结

研究沉积物中的有机质（OM）的来源及其变化对于研究地球历史以及陆地输入对海洋系统的影响至关重要。然而，有机质在埋藏前往往会分解或因降解而改变，这会改变其初始特征，使其来源难以确定。此外，使用传统方法从多元和小数据集中估计有机质的来源具有挑战性，因为这些方法一次只依赖一个参数。本研究展示了如何利用机器学习同时考虑多种生物地球化学参数，追踪沉积物中有机质的降解和稳定形式。通过应用主成分分析和偏最小二乘回归，我们能够预测圣劳伦斯河口和海湾（SLEG）沿岸沉积物中有机质特征从陆地主导向海洋主导的逐渐转变。这种方法揭示了各种因素的变化和复杂性，突出了最有效的生物地球化学示踪剂，并追踪了SLEG中有机质的分布。这种结合分析和统计的方法提供了关于有机质从源到汇的移动和转化的更清晰图像，提高了我们重建陆海环境中碳循环的能力。

关键点

• 这种综合的生物地球化学和机器学习方法重建了沿海沉积物中沉积有机质的分布和来源

• 多元分析通过同时考虑所有元素、分子和同位素特征来评估每种示踪剂的诊断强度，并解析沉积有机质的来源

• 对沉积物中被掩盖的有机质来源的划分显示了陆地向海洋传输和转化过程中的地理特异性

利益冲突

作者声明与本研究无关的利益冲突。

数据可用性声明

用于SLEG沉积物中有机质来源划分的实验室数据及其未见过的测试集可在Mendeley仓库中找到：https://data.mendeley.com/datasets/nmtcnccbhn/2（Mirzaei, 2025a, 2025b, 2025c, V2, https://doi.org/10.17632/nmtcnccbhn.2）和 https://data.mendeley.com/datasets/mwdzp4m58x/2（Mirzaei, 2025a, 2025b, 2025c, Mendeley Data, V2, https://doi.org/10.17632/mwdzp4m58x.2）。探索性数据分析、图表绘制和机器学习回归模型的实现使用了不同的开源R语言库（版本4.2.2），相关代码也存储在Mendeley仓库中：https://data.mendeley.com/datasets/bk2drsh6h8/2（Mirzaei, 2025a, 2025b, 2025c, V2, https://doi.org/10.17632/bk2drsh6h8.2）。