通过与水煤气变换反应耦合来加剧脱水现象

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Boosting Dehydration via Coupling With the Water-Gas Shift Reaction

针对脱水反应中反应物与水物理性质相似导致水去除困难的问题，本研究开发了一种反应耦合策略，将脱水与水煤气变换（WGS）反应结合，利用Pt/hydrophobically modified Al-SBA催化剂实现水的高效原位去除。通过原位表征和分子动力学模拟揭示了水分子从疏水SBA表面定向传输至Pt活性位点并活化的动态过程，催化剂在酯化反应中实现96.1%的乳酸转化率，较未修饰催化剂提升显著，且经10次循环后性能稳定。该策略突破了传统依赖物理性质差异的除水限制，具有广泛应用潜力。

　　

摘要

为了解决在反应组分与水具有相似物理性质时从脱水反应中去除水的难题，我们开发了一种反应耦合策略，将脱水反应与水煤气变换（WGS）结合在一起，这一策略得益于Pt/疏水改性的Al-SBA催化剂（Pt/Al-SBA-C₁₂）。通过准原位表征和分子动力学模拟，我们阐明了水的生成、传输和激活的动态演变过程。在疏水SBA表面的路易斯酸位点上，乳酸和醇分子反应生成酯类和水分。随后，在润湿度梯度的驱动下，水分子在7.5纳秒内从SBA表面定向传输到Pt位点，并伴随接触电离现象的发生。在Pt位点上解离的^*OH进一步与吸附的CO反应生成^*COOH中间体，最终产生CO₂和H₂。利用该催化剂，Pt/Al-SBA-C₁₂在耦合反应中的乳酸转化率达到96.1%，远高于未经改性的Pt/Al-SBA在单独酯化条件下的52.3%。此外，Pt/Al-SBA-C₁₂催化剂在至少10个循环内仍保持稳定的性能。由于该方法对底物具有广泛的适用性，因此无需依赖物理性质的差异即可实现水的去除，显示出在实际应用中的巨大潜力。

图形摘要

脱水反应需要有效去除水，但当反应物的物理性质与水相似时，传统方法会失效。在这里，我们开发了一种将脱水反应与水煤气变换（WGS）结合的反应耦合策略。通过使用设计的Pt/疏水改性的Al-SBA催化剂，水在反应过程中被原位消耗，从而显著提高了脱水转化率。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

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