II型InAs/Bi?Te?范德华异质结构的可调电子和光学特性作为光电探测器：第一性原理研究

《Applied Surface Science》：Tunable electronic and optical properties of a type-II InAs/Bi 2Te 3 van der Waals heterostructure as photodetector: A first-principles study

基于第一性原理计算，系统研究了InAs/Bi2Te3范德华异质结的结构、电子传输及光学特性，发现其具有0.867 eV间接带隙，电子迁移率达7540 cm2/Vs，空穴迁移率628 cm2/Vs，通过电场或机械应变可调控电子结构及光学吸收，红外-可见光吸收显著增强，为下一代光电探测器提供理论依据。

　　

马友春|王雅友|郭鑫|王杰|徐新豪|李玉柔|杨东宇|赵永鹏|邵鹏飞

中国北方大学极端环境光电子动态测量技术与仪器国家重点实验室，太原030051，中华人民共和国

摘要

在本研究中，我们报道了一种新型的InAs/Bi₂Te₃范德华异质结（vdWH），并对其结构、电子、传输和光学性质进行了系统的第一性原理研究。该异质结具有典型的II型能带对齐特性，有效抑制了电子-空穴对的复合。通过结合能计算、声子谱分析和从头算分子动力学模拟，证实了其稳定性。使用Heyd-Scuseria-Ernzerhof混合泛函（HSE06），该异质结被确定为间接带隙半导体，带隙为0.867?eV。值得注意的是，沿不同晶体方向的电子和空穴的迁移率显著提高。特别是，沿y轴的电子迁移率高达7540.78?cm²?V^?1?s^?1，空穴迁移率为628.06?cm²?V^?1?s^?1，这突显了其优异的传输性能。此外，其电子结构和光学性质可以通过外部电场或机械应变工程进行有效调制。与组成单层材料相比，InAs/Bi₂Te₃ vdWH在近红外和可见光区域的光学吸收显著增强。InAs/Bi₂Te₃ vdWH的可调电学特性、高迁移率以及出色的光学吸收使其成为下一代光电器件应用的有力候选材料。

引言

自2004年Novoselov等人[1]首次通过机械剥离方法制备出单层石墨烯以来，二维（2D）材料为下一代红外光电探测器提供了一个有吸引力的平台，这些材料凭借其原子级结构、卓越的物理化学性质和可调的电子特性[2]、[3]而受到关注。然而，单一组分的2D材料在红外检测方面存在固有局限性，如狭窄的光谱响应范围、快速的光生载流子复合速率和较差的环境稳定性，这些限制了它们实现宽带、高灵敏度和稳定检测的能力。范德华异质结构（vdWH）通过范德华力垂直堆叠具有不同性质的2D材料，通过结合互补特性和实现定制的能带工程[4]、[5]，为克服这些挑战提供了有力策略。因此，高性能红外探测器的研究方向转向了设计具有特定功能的vdW异质结构，例如强光-物质相互作用和高效的载流子传输[6]、[7]、[8]、[9]、[10]、[11]。

碲化铋（Bi₂Te₃）是一种经典的范德华层状二维材料，由于其独特的层状拓扑结构和较大的表面积[12]、[13]，在红外检测方面展现了良好的电子和光学性能。其拓扑表面态具有可调性和较高的稳定性，为构建高性能异质结器件奠定了基础。目前，已经通过分子束外延[14]、电沉积[15]和共蒸发[16]等实验技术成功合成了高质量的Bi₂Te₃薄膜。这些进展使得功能性异质结构的制备成为可能。例如，通过范德华外延制备的WSe₂/Bi₂Te₃光伏光电探测器实现了375至1550?nm的宽光响应范围[17]。包括对相关系统（如Sb₂Te₃/Bi₂Te₃，一种间接带隙半导体，带隙为0.23?eV）的第一性原理计算在内的互补理论研究进一步表明了其良好的传输性能和可测量的红外吸收[18]。尽管Bi₂Te₃的拓扑表面态赋予了优异的界面调控和稳定性，但基于Bi₂Te₃的异质结构在长波红外区域的光学吸收效率和量子效率仍然相对有限。这一限制源于材料本身的电子结构和光学跃迁概率。要克服这一限制，需要与具有强红外吸收能力的材料结合使用。

砷化铟（InAs）是一种稳定且成本效益高的III-V族半导体，在红外光照下能够高效产生光载流子。相关研究进一步说明了InAs在提升异质结红外性能中的作用。例如，Li等人[19]证明InAs可以显著扩展InAs/SnS₂异质结的光吸收范围至近红外区域并增强吸收强度，但该研究未探讨载流子传输性质或界面电荷转移机制。Xie等人[20]发现InP/InAs范德华异质结是一种间接带隙半导体，带隙为0.96?eV，在近红外区域的吸收强度明显优于原始的InP单层材料，并且具有额外的能带结构可调性，这表明了其潜在的光电检测潜力。然而，由于缺乏载流子迁移率分析，对其高速光电检测潜力的评估受到限制。此外，基于InAs的系统在中波红外区域表现出高吸收效率和灵敏度，例如Huang等人报道的InAs/GaSb超晶格光电晶体管在4.2?μm波段实现了45.2 A/W的高响应度[21]。然而，这种性能强烈依赖于温度，在室温下由于暗电流抑制不足而显著下降。基于此，本研究提出了构建垂直堆叠的InAs/Bi₂Te₃异质结构的方案，旨在协同整合这两种材料的互补优势。InAs/Bi₂Te₃异质结有望实现宽带、高灵敏度的红外光响应，并提高操作稳定性，从而为下一代红外光电器件提供理论基础。

在这项工作中，我们使用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，系统地研究了InAs/Bi₂Te₃ vdWH的电子结构、界面性质和光学性质。详细检查了InAs/Bi₂Te₃异质结的几何结构、能带对齐和界面处的电荷重新分布。计算得到的光学吸收光谱显示，与孤立的单层材料相比，在红外和可见光范围内有显著增强。我们进一步阐明了电子结构和吸收特性在平面双轴应变和外部垂直电场作用下的演变情况。这些发现阐明了该异质结构中的潜在电子和光学机制，证实了其在宽带红外光检测方面的强大潜力。

计算方法

通过基于DFT的CASTEP代码实现的第一性原理计算，研究了单层InAs、单层Bi₂Te₃以及构建的InAs/Bi₂Te₃ vdWH的结构、电子和光学性质。电子交换-相关相互作用在广义梯度近似（GGA）下使用Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函进行描述[22]。对于结构优化和总能量计算，采用了平面波截断

结构和电子性质

首先对单层InAs、单层Bi₂Te₃以及构建的InAs/Bi₂Te₃ vdWH的几何结构进行了完全放松。优化的单层InAs晶格常数为4.38??，In-As键长为2.61??，如图1(a)所示[19]、[20]。单层Bi₂Te₃属于六方晶系，晶格常数为4.42??，具有由Bi-Te-Bi-Te-Bi五层交替组成的层状结构（图1(c) [28]、[29]。

结论

总之，本研究使用基于DFT的平面波从头算方法，对InAs/Bi₂Te₃ vdWH的晶体结构、界面性质和光学性质进行了系统的计算研究。计算结果表明，构建的InAs/Bi₂Te₃范德华异质结是一种II型间接带隙半导体，带隙为0.867?eV，小于单层InAs和单层Bi₂Te₃的带隙。结合能计算和声子谱的结果

CRediT作者贡献声明

马友春：撰写 – 审稿与编辑，验证，形式分析。王雅友：撰写 – 原稿撰写，方法学研究，实验研究。郭鑫：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取。王杰：验证，监督，软件开发。徐新豪：监督，实验研究。李玉柔：实验研究。杨东宇：实验研究。赵永鹏：实验研究。邵鹏飞：方法学研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（资助编号：62204232、62401524）和四川省自然科学基金（资助编号：2023NS-FSC0435）的支持。