构建Z型方案突触异质结以模拟单色光学抑制/兴奋性突触行为

Z型异质结突触器件单色光刺激双向突触行为研究及在CNN模型中的应用。

　　

黄文|林正健|张欣|费恒如|陈航|冯一恒|张汉宇|李启硕|杨磊|王坤|李星耀|王磊|于学功

江苏省低维物理与新能源工程研究中心，南京邮电大学理学院，中国南京文苑路9号，210023

摘要

两端光电突触设备由于具有易于集成的特性，在神经形态计算中起着关键作用。然而，在单一两端设备中同时模拟光兴奋性和光抑制性突触行为是困难的，这主要是由于难以以可控的方式调节光生载流子的产生和复合速率。为了解决这个问题，我们首次提出了一种基于SnO₂/(PEA)₂PbI₄双层结构的Z型突触异质结，该结构成功模拟了高性能的单色光抑制性和兴奋性行为。实验和理论研究表明，这种在单一设备中实现的光双向特性得益于对SnO₂和(PEA)₂PbI₄薄膜中光生载流子分布的成功调控，无论是否施加偏压，从而调节了它们的产生和复合速率，其中氧空位（O_V）的捕获起到了关键作用。此外，该设备被用于构建卷积神经网络（CNN），以实现复杂的静态和动态面部情绪识别，平均识别率分别达到了99.9%和88.5%。这些结果加深了我们对光双向突触功能调控的理解，并表明Z型异质结为实现未来计算中的高性能光双向突触功能提供了一种全新的高效方法。

引言

神经形态系统模拟了人脑的架构，具有高并行性、容错性、低功耗和可重构性[1],[2],[3],[4]。这种架构为冯·诺依曼架构中固有的计算效率瓶颈提供了一个有前景的解决方案[5]。在人工感知设备方面，神经形态系统已经取得了重大突破[6],[7],[8],[9],[10]。在这些系统中，人工视觉系统尤为重要，因为视觉是人类感知的主要通道[11],[12],[13]。在这一领域，能够直接感知视觉信息并更新突触权重的光电突触设备受到了广泛关注[14],[15],[16]。这些设备采用了模仿视网膜信息处理的生物机制，其中感光细胞（杆细胞和锥细胞）将传入的光信号转换为电信号，并将其传输给双极细胞[17],[18],[19]。随后，双极细胞调节突触权重，从而完成初级视觉信息处理[20],[21]。近年来，基于光响应功能材料（如二维材料[22],[23],[24]、氧化物[25],[26],[27]、生物材料[28],[29]和钙钛矿[30],[31],[32]）开发了多种光电突触设备。这些设备的机制主要依赖于材料缺陷状态下的载流子捕获效应，只能模拟光兴奋性行为而无法模拟光抑制性行为。例如，苏等人通过调节金属氧化物中氧空位（O_V）的电子捕获和释放[25]，增强了载流子的产生速率，从而模拟了光兴奋的效果。然而，神经形态计算系统中突触可塑性的核心要求是双向突触功能，这需要同时具备兴奋性信号放大和抑制性信息过滤[33],[34]。目前，在突触设备中实现抑制性功能主要依赖于电刺激[35],[36],[37]。这种对电刺激的依赖不仅需要复杂的外部电路，还阻碍了处理速度[38],[39],[40]。相比之下，光刺激具有高速操作、宽带响应和无接触调制能力等显著优势[41],[42],[43]。因此，制造能够模拟光兴奋性和光抑制性行为的光电突触设备对于未来的计算具有重要意义[44],[45]。

近年来，已经实施了多种策略来实现光电突触系统中的光双向突触功能[46],[47],[48]。第一种策略利用活性材料的波长选择性特性[49],[50],[51]，通过不同组合吸收不同波长的光来实现光双向突触功能。例如，劳等人在Cs₂AgBiBr₆/P(VDF-TrFE)/pentacene/Au异质结构设备中展示了光双向突触功能[49]。Cs₂AgBiBr₆作为445 nm光刺激的活性层。由于载流子捕获效应，光生载流子的产生速率超过了复合速率，导致设备电流逐渐增加，最终表现为兴奋性行为。当系统受到660 nm光刺激时，pentacene成为活性层。在这种情况下，P(VDF-TrFE)和Au层产生的界面势垒效应显著增强了载流子的复合，导致电流值下降，产生了光抑制性行为。第二种策略利用光波长依赖的氧化还原反应来实现波长选择性的光双向突触功能[52],[53]。李等人报道了一种ITO/ZnO/PbS/ZnO/Al设备[52]，在中性O_V在ZnO层中被电离为带电状态，在356 nm光刺激下实现了光兴奋性功能。而随后的980 nm光刺激通过诱导电子从PbS转移到ZnO，实现了光抑制性功能。第三种策略通过串联集成光兴奋性和光抑制性突触设备来实现光双向突触功能[54],[55]。黄等人展示了一种ITO/NiO_X/FAPbI₃(EDADI)/PCBM/BCP/Ag设备[54]，其中掺杂的FAPbI₃层通过离子迁移实现了光抑制性功能，而未掺杂的FAPbI₃层通过缺陷捕获-释放机制实现了光兴奋性功能。最后一种策略采用三端晶体管结构，其中栅极电压调节异质结的带对齐，从而控制光生载流子的分离和传输路径[56],[57],[58]。这种机制最终实现了光兴奋性和光抑制性行为的模拟，例如朱等人和刘等人的工作[56],[57]。

上述工作采用了多种策略，如双波长光源、串联集成的抑制/兴奋性设备以及三端系统，来调节光生载流子的产生和复合速率，以模拟光抑制性和兴奋性行为。然而，这些设备由于计算系统的复杂设计而面临固有的集成障碍[59],[60],[61],[62]。如果能够构建出在单色光刺激下成功实现光双向突触功能的垂直两端光电突触设备，可能会为未来的计算问题提供解决方案。然而，它们的结构简单性使得在光刺激下调节光生载流子的产生和复合速率变得困难。因此，本工作首次提出了Z型垂直突触异质结。利用施加偏压与否时异质结中光生载流子的不同分布特性，可以有效地调节载流子的产生和复合速率，从而实现光双向突触功能。SnO₂是一种含有O_V的氧化物材料，可以与高晶质(PEA)₂PbI₄钙钛矿形成Z型异质结，因为它们的带对齐相匹配[63],[64],[65]。具体来说，(PEA)₂PbI₄钙钛矿的高空穴迁移率促进了光生空穴向SnO₂/（PEA）₂PbI₄界面的传输，而SnO₂层的O_V的电子捕获效应导致空穴在界面处积累，加速了(PEA)₂PbI₄中载流子的复合速率，从而实现了光抑制性行为。施加偏压后，光生电子通过界面向SnO₂层迁移，其中电子的捕获和释放实现了光兴奋性行为的模拟。基于这些过程，这种结构成功地模拟了多种光突触行为，包括兴奋性/抑制性突触后电流（EPSC/IPSC）、成对脉冲促进/抑制（PPF/PPD）、兴奋性/抑制性尖峰数依赖性可塑性（ESNDP/ISNDP）以及兴奋性/抑制性尖峰率依赖性可塑性（ESRDP/ISRDP）。此外，我们基于这些光电突触设备构建了一个CNN模型用于静态和动态面部情绪识别，其识别率平均达到了99.9%和88.5%，充分展示了其在神经形态视觉系统中的应用潜力。

设备的设计和结构表征

人类视觉系统由视网膜、视神经和视觉皮层组成，如图1a所示[66]。因此，如图1b所示，基于不同类型的双极细胞激活了双向突触功能。有关其对外部光信息处理的详细信息，请参阅支持信息1的描述。

结论

在这项研究中，我们首次提出了一种单色光刺激下的Z型突触异质结，用于模拟突触行为。实验结果表明，该设备在无偏压条件下表现出光兴奋性突触行为，而在有偏压条件下表现出光抑制性突触行为。这些单色光双向突触特性主要归因于Z型突触异质结结构。

材料

ITO玻璃购自武汉晶格太阳能技术有限公司。二甲基亚砜（DMSO，99.9%）从Sigma-Aldrich购买。N,N-二甲基甲酰胺（DMF）从Alfa Aesar购买。2-苯乙胺氢碘化物（PEAI，99.9%）、SnO₂胶体分散液（15%在H₂O中）和Ag颗粒从西安聚合物光技术有限公司采购。

设备制备

将0.2989 g PEAI和0.2535 g PbI₂混合在1000 μL DMF和200 μL DMSO中，在室温下搅拌2小时。

CRediT作者贡献声明

张欣：撰写——原始草稿，软件，方法论。李星耀：资源，项目管理，概念化。于学功：资金获取，数据管理，概念化。王坤：撰写——审阅与编辑，方法论。杨磊：资源，方法论。李启硕：方法论，研究，数据管理。张汉宇：方法论，研究，数据管理。冯一恒：研究，数据管理。陈航：研究。费恒如：方法论，研究。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：黄文有一项待批的专利。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（编号62104114和62025403）和江苏省自然科学基金（编号BK20220399）的支持。感谢林正健、张汉宇和冯一恒团队提供他们的面部照片用于这些识别任务，他们已同意将这些照片用于本文。

利益冲突

作者没有需要披露的利益冲突。

黄文于2017年在乌普萨拉大学物理与天文学院获得博士学位。他目前是南京邮电大学理学院的副教授。他的当前研究兴趣主要集中在基于半导体的光电突触设备上，用于未来的计算。