通过顺序全局-局部优化方法，实现高容量锂离子电池的区域感知跨条件电化学参数识别

《Journal of Power Sources》：Region-aware cross-condition electrochemical parameter identification of high-capacity lithium-ion battery through sequential global–local optimization

高容量锂离子电池物理模型参数辨识提出区域感知的序列全局-局部优化框架，通过交叉条件敏感性分析降维，结合贝叶斯探索与粒度自适应局部优化，实现多倍率工况下高保真参数估计，揭示几何与传输参数主导效应，解决高维强耦合参数辨识难题。

　　

Xu Ge|郑瑞香|陈晓波|沈伟|曲敬波|李冕

上海交通大学与上海理工大学的联合研究所，中国上海市闵行区东川路800号，200240

摘要

为了实现大规模锂离子电池在电网级储能中的广泛应用，需要开发出能够准确反映其独特特性的、计算效率高的电化学模型。现有的参数识别方法要么在不同工作条件下的鲁棒性不足，要么难以处理高容量电池所固有的高维、相关参数空间。在本文中，我们提出了一种基于区域的顺序全局-局部优化框架，该框架结合了跨条件敏感性分析、贝叶斯探索和细粒度自适应局部优化，从而能够准确高效地估计基于物理的电池模型参数。我们使用商用280 Ah锂离子电池在多种放电率下的数据对所提出的方法进行了验证，结果表明该方法在关键充电状态区域具有稳定的准确性和保真度。我们的研究结果揭示了几何参数和传输参数在放电过程中的主导作用，为模型泛化提供了物理上的解释，并解决了长期存在的挑战。这项工作为下一代电池建模和管理奠定了坚实的基础，特别是在电网集成能源系统的苛刻条件下。

引言

向可再生能源和碳中和系统的全球转型大大加速了电网级储能基础设施的部署，其中高容量（≥200 Ah）锂离子电池（LIBs）发挥了关键作用[1][2]。这些大型电池使得能量套利、负荷峰值转移以及将间歇性可再生能源整合到电网中成为可能[3][4]。确保这些电池的安全性、寿命和效率需要深入理解其内部状态，如锂浓度、反应动力学和温度梯度，而这些状态无法通过外部测量获得。因此，准确的电化学参数识别对于实现实时内部状态估计、最优控制以及高容量LIBs在电网级储能系统中的预测性维护至关重要。

最近的研究提出了三种评估LIBs内部状态的主要策略：实验测试、数据驱动分析和基于物理的建模[5][6]。实验方法，如开路电压（OCV）测量、内阻跟踪和库仑计数，可以提供直接的电池状态信息，但它们对内部动态的分辨率有限，需要间接推断关键变量（如充电状态（SOC）和健康状态（SOH）。此外，这类测试劳动强度大，不适合实时应用。另一方面，数据驱动技术通过机器学习算法从操作数据集中捕捉复杂的非线性模式[5][7][8]，但其对大规模高质量数据集的依赖性和缺乏物理可解释性限制了其在安全关键场景下的泛化能力和可信度。因此，基于物理的建模方法越来越受到关注，因为它既能保证准确性，又能提供物理上的洞察。基于物理的建模方法通常可以分为三类：经验模型、等效电路模型（ECMs）和基于物理的机制模型。经验模型和ECMs使用电阻器和电容器等集总电气元件来近似电池行为，已广泛应用于电池管理系统（BMS）中，用于SOC估计和充放电控制等任务。然而，这些模型本质上无法解析锂离子电池内部的电化学和传输现象，导致其在不同工作条件下的泛化能力有限，且对退化机制或快速充电动态的解释能力较差[9]。

为了克服这些限制，基于物理的机制模型应运而生，其中伪二维（P2D）模型[10][11]及其降阶变体（如Doyle–Fuller–Newman（DFN）模型）是最具代表性的模型[12][13][14][15]。P2D模型严格描述了固相和液相的扩散过程，其扩展模型进一步纳入了热效应、副反应和颗粒尺寸异质性，以提高高精度应用的模型保真度。然而，这些进步带来了参数空间维度增加和强耦合的问题，加剧了模型校准的难度。对于高容量LIBs而言，这种困难尤为突出，因为几何缩放导致SOC、温度和电流密度的空间梯度更加剧烈，放大了参数相关性，降低了识别方法的有效性。

为了实现P2D模型的准确高效参数识别，常见的方法可以分为三类：基于梯度的优化、元启发式算法和贝叶斯优化[16]。基于梯度的方法利用数值导数实现快速收敛，但它们依赖于局部梯度信息，容易在P2D模型的高度非线性和多模态目标景观中陷入局部最小值；此外，随着参数数量的增加，由于Hessian矩阵条件不良，求解器性能会下降，通常需要复杂的正则化或线搜索方案来保持稳定性[17][18]。元启发式算法，如遗传算法（GA）和粒子群优化（PSO），采用基于种群的随机搜索来增强全局探索能力，但在每次适应度评估都需要在不同条件下求解耦合偏微分方程时，计算成本较高。此外，这些方法往往无法纳入特定约束，限制了它们的功能，使其不太适合需要施加变量或目标函数约束的优化任务[19][20]。贝叶斯优化框架构建了一个高斯过程替代模型，用于量化不确定性，并将采样引导到参数空间中最具信息量的区域。然而，协方差矩阵求逆的计算成本随样本数量增加而呈立方增长，且倾向于关注单一工作条件，这限制了其在可扩展性和鲁棒性方面的表现[21][22]。为了克服这些挑战，未来的方法必须结合高效的局部优化和强大的全局搜索，在优化循环中嵌入明确的物理约束，并采用稀疏GP或主动学习策略来控制计算开销，从而实现全范围真实世界电池操作的准确可靠参数识别。

对文献的全面回顾揭示了在高容量LIB参数识别方面仍存在的一些核心挑战。一个核心问题是不同工作条件下的鲁棒性有限，导致实际应用中的准确性大幅下降。另一个挑战来自大型电池的几何缩放，它增强了扩散、反应动力学和热效应之间的耦合效应。这种增强的耦合效应导致严重的数值刚性，减缓了求解器的收敛速度并放大了估计误差。另一个挑战是全局探索与局部优化之间的权衡。基于种群的方法可以覆盖参数空间的广泛区域，但往往缺乏局部精度，而基于梯度的技术虽然收敛速度快，但容易陷入局部最小值。最后，当前的识别策略很少针对接近满电或深度放电时的高保真度窗口，尽管在这些区域进行准确预测对于安全管理和服务寿命控制至关重要。为了克服这些挑战，本文提出了一种新的基于区域的顺序全局-局部优化框架，具有以下关键创新：

• （1）
  系统地进行跨条件敏感性分析，以减少参数空间的维度，并指导多个放电率下的后续优化。
• （2）
  采用两阶段优化策略，其中贝叶斯优化高效地探索受限参数空间，然后通过周期性细粒度自适应局部搜索实现精确收敛到局部最优解。
• （3）
  基于区域的min-max优化公式能够在关键SOC区间内实现高保真度的电压跟踪，即使在电流变化的工作条件下也能满足实时状态估计和安全关键操作的要求。

所提出的方法在商用280 Ah锂离子电池上进行了验证，证明了其在0.1 C到1 C放电率范围内捕获放电曲线的优越性能，并定量理解了模型参数如何共同决定大型锂离子电池的速率能力和容量保持能力。

本文的其余部分组织如下：第2节介绍了高容量电池的Doyle–Fuller–Newman模型参数化，讨论了关键参数及其物理意义。第3节概述了一个综合框架，该框架结合了跨条件全局敏感性分析和基于区域的顺序全局-局部优化方法，系统地整合了min-max问题公式、贝叶斯搜索和细粒度自适应局部优化。第4节展示了实验结果和针对多种放电条件的验证，证明了我们方法的鲁棒性。最后，第5节提供了结论性意见，并讨论了对高容量电池建模和管理的影响。

章节摘录

Doyle–Fuller–Newman模型回顾

电化学建模是理解和预测锂离子电池行为的基石。在各种建模方法中，DFN模型是最全面的基于物理的框架，能够捕捉锂离子电池中传输现象、反应动力学和热效应的复杂相互作用，如图1所示。该模型将电池划分为三个不同的区域：阳极、隔膜和阴极。

顺序全局-局部min-max优化

在这项研究中，我们提出了一种新的基于区域的min-max优化框架，该框架在确保不同放电条件下的参数估计鲁棒性的同时，在关键操作区域保持了较高的保真度，如图2所示。如图所示，我们首先进行跨条件敏感性分析，帮助识别并选择基于它们在不同放电率下影响的简化参数集。这种维度降低有助于...

实验结果

本节详细介绍了我们基于全面测试协议对280Ah锂离子电池的实验方法，并展示了我们的基于区域的跨条件优化方法的有效性。

结论

在这项研究中，我们开发了一种针对在不同放电条件下运行的高容量锂离子电池参数识别的基于区域的顺序全局-局部优化框架。通过系统地结合跨条件敏感性分析、贝叶斯探索和细粒度自适应局部优化，我们的方法克服了与参数相关性、维度和多条件泛化相关的长期存在的挑战。

CRediT作者贡献声明

Xu Ge：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、形式分析、数据整理、概念化。Ruixiang Zheng：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、方法论、调查、形式分析、数据整理、概念化。Xiaobo Chen：验证、监督、调查、数据整理、概念化。Wei Shen：资源获取、调查、资金筹集，

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。

致谢

本工作部分得到了上海交通大学与CATL的New Energy Battery 9联合研究项目、国家自然科学基金[52305269]、国家重点研发计划[2023YFB2408200]以及广西重点研发计划[2023AA01004]的支持。