基于静电纺丝聚酞菁的COF纳米纤维分离器，用于无枝晶锂金属电池，具有优异的离子导电性和热稳定性

《Advanced Fiber Materials》：Electrospun Phthalocyanine-Based COF Nanofibrous Separators for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries with Enhanced Ionic Conductivity and Thermal Stability

本研究开发了一种新型纳米纤维隔膜PAN@COF，通过电纺工艺制备。该隔膜具有富含锂philic C=N基团的纳米通道结构，促进锂离子均匀分布。密度泛函理论模拟表明，COF与电解液溶剂相互作用形成去溶剂化锂离子结构，提升离子传输速率。原位光学显微镜验证了循环中锂枝晶沉积情况。隔膜表现出高离子电导率（1.72 mS/cm）和锂离子迁移数（0.78），在Li||Li对称电池中实现超3200小时稳定循环，且抗剪切性能优异，为无枝晶锂金属电池提供新策略。

　　

摘要

众所周知，锂金属电池（LMBs）中基于聚合物的隔膜上形成的锂枝晶会严重损害电池的安全性和电化学性能。为了解决这个问题，开发具有优异电解质润湿性和高离子导电性的隔膜材料至关重要。在这项研究中，通过静电纺丝技术制备了一种新型纳米纤维隔膜，该隔膜由基于酞菁的共价有机框架（Pc-COF）和聚丙烯腈（PAN）组成，记为PAN@COF。所得到的PAN@COF隔膜具有纳米通道阵列结构，其中富含来自酞菁基COF的亲锂C=N基团，从而促进了Li?的均匀传输。密度泛函理论（DFT）模拟表明，COF可以与电解质溶剂分子相互作用形成脱溶的Li?结构，从而实现快速的Li?传输。原位光学显微镜观察了循环过程中锂枝晶的沉积情况，这为理论模拟和动力学分析提供了实证。该隔膜表现出优异的离子导电性（1.72 mS cm?1）和高Li?迁移数（0.78）。当应用于Li||Li对称电池中时，该隔膜在0.2 mA cm?2的电流下能够实现超过3200小时的不间断循环稳定性。此外，相应的软包电池在极端剪切条件下仍能保持稳定性，突显了其实际应用的可靠性。这项研究提出了一种制备无枝晶锂金属电池的新策略，具有重要的科学意义和广阔的应用前景。

图形摘要

众所周知，锂金属电池（LMBs）中基于聚合物的隔膜上形成的锂枝晶会严重损害电池的安全性和电化学性能。为了解决这个问题，开发具有优异电解质润湿性和高离子导电性的隔膜材料至关重要。在这项研究中，通过静电纺丝技术制备了一种新型纳米纤维隔膜，该隔膜由基于酞菁的共价有机框架（Pc-COF）和聚丙烯腈（PAN）组成，记为PAN@COF。所得到的PAN@COF隔膜具有纳米通道阵列结构，其中富含来自酞菁基COF的亲锂C=N基团，从而促进了Li?的均匀传输。密度泛函理论（DFT）模拟表明，COF可以与电解质溶剂分子相互作用形成脱溶的Li?结构，从而实现快速的Li?传输。原位光学显微镜观察了循环过程中锂枝晶的沉积情况，这为理论模拟和动力学分析提供了实证。该隔膜表现出优异的离子导电性（1.72 mS cm?1）和高Li?迁移数（0.78）。当应用于Li||Li对称电池中时，该隔膜在0.2 mA cm?2的电流下能够实现超过3200小时的不间断循环稳定性。此外，相应的软包电池在极端剪切条件下仍能保持稳定性，突显了其实际应用的可靠性。这项研究提出了一种制备无枝晶锂金属电池的新策略，具有重要的科学意义和广阔的应用前景。

图形摘要