通过密度泛函理论（DFT）/时间依赖密度泛函理论（TD-DFT）对基于表面活性剂（SAM）的孔选择性层进行建模，研究电荷传输及光学性质的可调谐性，以应用于倒置钙钛矿太阳能电池

《Journal of Computational Electronics》：Charge transport and optical properties tuning via DFT/TD-DFT modeling of SAM-driven hole-selective layers for inverted perovskite solar cells

针对传统空穴选择层（HSLs）如Spiro-OMeTAD的寄生光吸收、低湿阻和高成本问题，本研究提出五种基于自组装单层（SAM）的D-A型HSLs（SDA1-SDA5），其中SDA2和SDA3最优。其特点包括：最低空穴重组能（0.00768 eV）、最高传输率（6.27×101? s?1），与钙钛矿能级对齐良好，吸收红移至720 nm，高偶极矩（15.4946 D）及负溶剂化能（?8.89 kcal/mol），显著提升电荷分离效率并降低复合损失。该研究为未来高效钙钛矿太阳能电池的HSL开发提供了计算方法指导。

　　

摘要

传统的空穴选择性层（HSLs），如Spiro-OMeTAD，在钙钛矿太阳能电池（PSCs）中仍然很受欢迎，但存在一些缺点，包括寄生光吸收、低耐湿性和高制造成本。为了解决这些问题，我们提出了五种新型的自组装单层（SAM）衍生的供体-受体HSLs（SDA1-SDA5），以增强反向PSCs中的电荷传输和能量局域化。其中SDA2和SDA3表现最佳。SDA2的空穴重组能最低（0.00768 eV），空穴转移速率最高（6.27×10¹⁶ s^?1），优于参考材料R7B，从而更容易获取电荷。研究表明，这些材料与钙钛矿的价带具有良好的HOMO对齐性，具有红移至720 nm的优良光捕获能力，以及通过高偶极矩（15.4946D）和负溶剂化能（?8.89 kcal/mol）表现出的良好溶解性和加工性。HOMO的对齐有利于空穴的提取。电荷分离和重组损失的减少通过高D指数（6.26 ?）、低重叠积分以及通过电荷密度和过渡密度矩阵分析显示的电子与空穴的明显分离得到证实。这项工作为未来PSC技术中开发高性能HSLs提供了一种前瞻性的计算方法。

图形摘要

传统的空穴选择性层（HSLs），如Spiro-OMeTAD，在钙钛矿太阳能电池（PSCs）中仍然很受欢迎，但存在一些缺点，包括寄生光吸收、低耐湿性和高制造成本。为了解决这些问题，我们提出了五种新型的自组装单层（SAM）衍生的供体-受体HSLs（SDA1-SDA5），以增强反向PSCs中的电荷传输和能量局域化。其中SDA2和SDA3表现最佳。SDA2的空穴重组能最低（0.00768 eV），空穴转移速率最高（6.27×10¹⁶ s^?1），优于参考材料R7B，从而更容易获取电荷。研究表明，这些材料与钙钛矿的价带具有良好的HOMO对齐性，具有红移至720 nm的优良光捕获能力，以及通过高偶极矩（15.4946D）和负溶剂化能（?8.89 kcal/mol）表现出的良好溶解性和加工性。HOMO的对齐有利于空穴的提取。电荷分离和重组损失的减少通过高D指数（6.26 ?）、低重叠积分以及通过电荷密度和过渡密度矩阵分析显示的电子与空穴的明显分离得到证实。这项工作为未来PSC技术中开发高性能HSLs提供了一种前瞻性的计算方法。

图形摘要