综述：近年来，在人类世环境地球化学中应用有机同位素方面的进展

《Applied Geochemistry》：Recent progress in the application of organic isotopes in environmental geochemistry of the Anthropocene

本文综述了有机稳定同位素（δ13C、Δ1?C等）在Anthropocene环境地球化学中的应用，重点分析大气污染物追踪、土壤有机质动态及陆海有机质迁移三大领域的研究进展，总结现有技术限制并提出未来研究方向。

　　

徐布清|王晓|李静|李军|张干

中国科学院广州地球化学研究所先进环境技术国家重点实验室，中国广州，510640

摘要

有机化合物中天然存在的稳定同位素和放射性同位素在陆地、大气和水生环境研究中得到了广泛的应用，它们为研究环境有机物的来源、迁移、转化和封存提供了强有力的追踪工具。这尤其体现在碳同位素（δ¹³C 和 Δ¹⁴C）分析以及其他有机物质中稳定同位素（如 δD、δ¹⁵N、δ¹⁸O 和 δ³⁴S）的测量上。在人类世环境地球化学中，有机同位素的应用已取得显著成果，包括：(i) 追踪大气污染物和气候驱动因素；(ii) 揭示土壤有机物的动态变化；(iii) 阐明有机物从陆地到海洋的迁移过程。本文综述了过去十年在这三个领域的进展，旨在帮助环境地球科学家更好地理解有机同位素技术的最新应用，并激发新的跨学科发现。

引言

有机同位素地球化学通过研究有机物质和有机分子的同位素组成来阐明有机物的命运，并获取有关地球系统动态的信息。Silverman 和 Epstein（1958）首次对石油和其他沉积有机材料的碳同位素特征进行了深入研究（Galimov 2006）。早期，有机同位素地球化学主要关注控制生物成因有机物在地球圈中转化的因素、烃类生成与变化以及石油勘探的相关方面（Galimov 2006）。

自 Crutzen（2006）提出“人类世”概念以来，人们越来越认识到人类对全球气候和环境的深远影响，包括地表变化和大气成分的改变（Lewis 和 Maslin 2015）。在这个以气候和环境挑战为特征的人类世时期，有机同位素因其独特的、高信噪比特征而重新受到重视。如今，有机同位素被广泛应用于陆地、大气和水生环境研究中，用于揭示有机污染物的来源，并追踪环境有机物的来源、转化过程和年代。

构成常见有机分子的元素（如 C、H、O、N 和 S）至少具有两种稳定同位素。以碳为例，稳定碳同位素（δ¹³C）和放射性碳（本文中记为 Δ¹⁴C）为环境有机物的来源和转化提供了互补的信息。δ¹³C 可提供关于来源成分和处理过程中同位素分馏的信息，而放射性碳则能明确区分化石碳和现代碳，某些情况下还能反映碳的周转速率。关于 δ¹³C 和 Δ¹⁴C 应用的基本原理、报告规范和注意事项，请参见框 1。如需了解稳定碳同位素和放射性碳地球化学的全面概述，建议参考相关综述和教科书（Elsner 等人 2005，Freeman 2001，Gensch 等人 2014，Philp 2007，Schmidt 等人 2004，Schuur 等人 2016）。

目前，大多数关于环境有机化合物中同位素比例的研究集中在 δ¹³C 和 Δ¹⁴C 上。因此，本文主要讨论这两种碳同位素。不过，氢（H）、氮（N）、氧（O）和硫（S）的同位素也被广泛用于追踪涉及有机物的环境过程。由于篇幅限制，对这些研究的讨论较为简略。

本文旨在：(i) 概述有机同位素在人类世环境地球化学中的最新应用，强调这种方法的巨大潜力；(ii) 识别当前存在的局限性和未来的发展方向。如图 1 所示，本文重点关注三个主要领域：追踪大气污染物和气候驱动因素（第 2 节）、揭示土壤有机物的动态变化（第 3 节）以及阐明有机物从陆地到海洋的迁移路径（第 4 节）。过去 30 年来，有机同位素在人类世环境地球化学中得到了广泛应用，本文主要回顾了过去十年内的研究，特别强调了近五年的研究成果。

章节节选

PM_2.5中的有机碳和黑碳

过去二十年里，严重的空气污染事件影响了东亚和南亚的大多数城市。碳质气溶胶占 PM_2.5 的主要部分，占总质量的 20–90%（Gelencsér 等人 2007，Jimenez 等人 2009），它们对空气质量、人类健康和气候有重要而复杂的影响（P?schl 2005）。根据化学组成，碳质气溶胶可分为两大类

自然陆地土壤中有机碳动态的同位素限制

土壤有机质（SOM）是土壤发育和功能提升的关键驱动因素。它通过调节土壤结构形成和生物地球化学过程，启动并调控多种土壤过程，从而支持多种生态系统服务，包括作物生产、能量生成、生物多样性维持和水分保持（Nziguheba 等人 2015）。此外，土壤有机碳（SOC）是陆地生态系统中最大的碳库

内陆水域（湖泊和水库）中有机碳的来源和转化

湖泊通过河流输入、地表径流和地下水渗透接收大量来自陆地的有机碳（如植物残体和土壤有机质）。这些碳随后被分配：一部分被湖泊生态系统利用，一部分被输送到海洋，其余部分则封存在湖泊沉积物中（图 7）。对内陆湖泊中有机碳来源及其迁移转化过程进行同位素追踪至关重要：

结论与展望

大量研究表明，有机同位素测量在研究环境有机物的来源、动态和周转方面具有重要价值。有机同位素测量已不再是一种新兴方法，而是成为追踪几乎所有含有有机物的环境过程的有效工具。本文重点总结了由于有机同位素技术进步而产生的多项关键研究

CRediT 作者贡献声明

李静：数据可视化、调查。李军：撰写——审稿与编辑。徐布清：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、软件应用、调查、资金筹集、数据分析。王晓：数据可视化、调查。张干：撰写——审稿与编辑、监督、资金筹集、数据分析、概念构思

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（项目编号 42192511、42303082）的资助。感谢莫扬志博士（第 2.1 节）、李平安博士（第 2.4 节）、蒋帆博士（第 3.3 节）、王万哲博士（第 3.4 节）以及耿晓飞博士（第 4.1 和 4.3 节）在资料收集和参考文献整理方面的帮助。徐布清感谢蒋帆博士和莫扬志博士协助制作图 2，感谢王万哲博士协助制作图 6。