由于塑料具有高功能性、低成本和易于加工的特点，它们被广泛应用于包装、建筑、汽车、电子、医疗等多个领域[1]。据统计，2022年全球塑料产量超过4亿吨[2]。常见的塑料包括低密度聚乙烯（LDPE）、高密度聚乙烯（HDPE）、聚丙烯（PP）、聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）、聚氯乙烯（PVC）和聚苯乙烯（PS），其中聚烯烃塑料占总产量的大部分[3]。然而，塑料的广泛使用和较短的使用寿命导致了大量塑料废物的产生[4]，这引发了严重的“白色污染”并威胁人类健康。如何以环保的方式处理塑料垃圾已成为一个紧迫问题。传统的塑料回收技术包括填埋、焚烧和机械回收[5]。填埋和焚烧会释放污染物和有毒化学物质，加剧全球变暖和空气污染；而机械回收虽然可以将清洁后的塑料转化为二次材料[6]，但熔化和挤出过程会降低产品的质量，限制其可回收性。
作为从塑料废物中回收有价值材料的有效方法，热化学回收受到了广泛关注[7]。热解技术是将塑料[8,9]转化为燃料和高价值化学品[10],[11],[12],[13]的最常用方法。然而，直接热解（>1000°C）产生的产物种类繁多且选择性较低，限制了其商业价值。相比之下，催化热解可以在较低温度下进行，使反应朝着特定产物方向进行，并抑制高碳化合物等不良副产物的形成[14]。
在塑料热解过程中，催化剂在决定产物的组成和分布方面起着关键作用，这涉及到化学键的断裂/形成[15]。需要强调的是，氢气是一种高价值且清洁的能源载体，因此在催化热解过程中实现选择性产氢是一个重要目标。通过催化剂设计和反应条件的调整，可以显著提高氢气的产率和选择性，为实现塑料的高价值转化提供重要策略[16]。与其他过渡金属（如Co和Ni）基催化剂相比，铁基催化剂不仅具有更高的催化活性，成本也更低，从而在大规模塑料热解中具有更广泛的应用潜力[17,18]。Shen等人[19]通过精确控制FeAlOx催化剂中的铁载量，将产气率从86.3%提高到93.7%。Parmar等人[20]使用10% Fe/Al2O3催化剂在300°C下进行微波辅助催化热解LDPE，产气量达到了92.0 vol%。Liu等人[21]采用两段式固定床反应器研究了金属颗粒大小的影响，发现80 nm大小的Fe/SiO2催化剂表现出最佳的催化性能，氢气体积分数为57.4 vol%。
通常推荐使用高孔隙率材料（如活性炭[22]和沸石[23]作为催化剂载体，以通过催化热解固体废物来提高氢气产量。除了活性金属掺杂剂外，使用热稳定性好的载体对于防止结焦和烧结失活也至关重要[24]。Beta沸石以其三维12元环孔道系统而著称，与ZSM-5的10元环孔道相比，它提供了更好的大分子链传输效率[25]。与仅依赖金属中心进行脱氢的传统Fe/氧化物催化剂或孔道狭窄的Fe/ZSM-5催化剂不同，Fe/Beta催化剂结合了酸催化的C–C键断裂、基于铁的氧化还原活性位点以及响应微波的Fe2O3簇，实现快速体积加热[19]。在常用的沸石（H-Beta、HZSM-5、HY和MCM-41）中，Beta沸石被证明更适合用于氢气生产[26]。NiCeOx/Beta催化剂在50°C下产氢量为3.4 mmol/g，选择性为80.0%[26]；Pd/H-Beta催化剂在50°C下3小时内产氢量达到135 mol H2[27]。
催化剂的性能完全实现通常依赖于高效的能量供应方式。微波辅助技术在塑料废物热解领域展现了巨大潜力，因其具有优异的能量效率和更快的加热速率[28,29]。该技术通过材料带电粒子或极性分子与微波电磁场的相互作用发挥作用。在微波电磁场的作用下，极性分子的极化会经历高频振动，电磁波的能量由此转化为热能[30]。大量研究表明，微波加热产生的氢气量优于传统加热方法[31]。Jie等人[32]开发了一种Fe2O3–Al2O3复合材料，在微波条件下30-90秒内即可断裂C–H键，产氢量高达55.6 mmol g?1。Ramzan团队[33]报道了一种NiFe2O4催化剂，其氢气转化效率达到93.0%，利用了导电-磁性的协同效应。Dong等人[34]设计了一种Fe–Fe3C@C纳米复合材料，具有优异的微波吸收和催化活性，从LDPE中产氢量达到69.4 mmol g?1
尽管在催化剂设计和反应机理方面取得了显著进展，但对这项技术环境影响的系统评估仍不够充分。已有研究使用LCA评估了不同类型塑料废物热解对环境的影响。例如，Wu等人[35]报告称，废物轮胎的热解减少了90.0%以上的人体毒性和臭氧消耗潜力，以及84.0%以上的非生物资源消耗。另一项关于城市固体废物（MSW）热解的研究[36]发现，81.0%的排放来自热解气体的燃烧，其余来自电力和运输。然而，针对微波辅助催化热解LDPE生产氢气的全面LCA研究仍尚缺乏。基于实验结果，我们进一步进行了详细的生命周期评估，以评估微波辅助催化热解LDPE生产氢气的环境可持续性。通过系统的环境影响评估、贡献率分析和敏感性分析，本研究评估了可持续循环经济的可行性，并为其环境效益优化奠定了基础。
在本研究中，合成了一种基于铁的分子筛催化剂（Fe/Beta），该催化剂在微波场下能够将LDPE转化为氢气，同时具备双金属-酸功能。研究了关键参数：催化剂类型、催化温度、铁载量以及原料与催化剂的质量比。在LDPE: Fe/Beta = 1:1和500°C的条件下，产气量达到81.0 wt%，氢气体积分数为84.3 vol%。这一过程结合了聚乙烯在酸位点的裂解和Fe位点催化的脱氢反应。一系列表征（XRD、NH3-TPD、H2-TPR等）揭示了催化剂的结构-活性关系，解释了其在温和条件下的高催化稳定性和氢气选择性。LCA表明，与传统塑料催化热解方法相比，该方法的GWP降低了93.6%-97.7%。当电力消耗增加50.0%时，除臭氧消耗潜力（ODP）外，所有其他类别的影响均显著增加，增幅范围为33.9%至44.1%。
