《Journal of Cleaner Production》：Dynamic distribution of heavy metal fractions in European soils during 2009–2018: spatiotemporal modeling
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重金属形态时空分布与风险评估：基于欧盟全球最大数据库的机器学习模型构建与验证
陶虎|周敏|刘子柔|西比尔·德瑞布尔|吴梦婷|齐崇崇
中南大学资源与安全工程学院，中国长沙，410083
摘要
由于工业和农业活动的加剧，欧盟（EU）的土壤普遍受到重金属（HMs）的污染。尽管欧盟已经发布了11种土壤重金属的总浓度地图，但为了进行准确的风险评估，全面了解重金属的各个组分是必不可少的。在这项研究中，我们汇编了一个包含来自199项研究的27,756个数据点的全球数据库。经过系统的数据处理和模型超参数调整后，所建立的优化扩展树模型在测试数据集上的R2值为0.81。利用该扩展树模型，我们绘制了2009年、2015年和2018年欧盟境内六种常见重金属可交换组分的时空分布图（分辨率为0.05°）。在这六种重金属中，铬（Cr）的可交换组分比例最高，三年平均值为27.57%。从2009年到2018年，铬的可交换组分比例有所波动，先减少后增加，这主要是由于土壤性质的变化。为了量化重金属对作物的影响，我们定义了一个基于重金属含量、可交换组分比例和作物产量的标准化重金属风险指标。以小麦为例，该指标显示中欧地区的风险持续较高。我们的模型有效地阐明了重金属组分的动态趋势，并量化了其对作物的相关风险。这些结果为风险评估提供了重要见解，从而支持了有针对性的治理策略，并为合理的作物分布规划提供了依据。
引言
重金属（HMs）是重要的农业土壤污染物，因为它们具有毒性、环境持久性、不可生物降解性以及易于被作物吸收的特点，对全球食品安全和保障构成了重大威胁（Hou等人，2020年）。人类活动，包括矿物开采、冶金加工和工业废水排放，已成为环境中重金属的主要来源（Wang等人，2023年）。发展中国家的快速工业化进一步加剧了这一趋势，导致农业生态系统中重金属污染的广泛分布（Wang等人，2020年）。作为环境政策实施的全球领导者，欧盟（EU）面临着严重的土壤重金属污染问题（Pacyna等人，2007年）。统计报告显示，欧盟成员国的潜在污染场地总数超过250万个，而已确认的污染案例约为34.2万个（Panagos等人，2013年）。为应对这一挑战，欧盟制定了《零污染行动计划》，强调了建立系统性土壤污染评估框架的迫切需求（Li等人，2025年；Vieira等人，2024年）。此外，欧盟委员会通过2024年《土壤监测法》强调了加强土壤监测的重要性，并提供了可持续土壤管理实践的指导方针（Panagos等人，2025年）。
尽管欧盟已经通过欧洲地质调查论坛、农业土壤地球化学测绘和土地利用/覆盖面积框架调查（LUCAS）等倡议建立了监测框架，但这些项目主要关注重金属的总含量，而忽视了重金属的具体组分。先前的研究普遍认为，重金属组分比总含量更能反映其在土壤中的生物可利用性和移动性（Qi等人，2025年；Zhao等人，2021年）。然而，分析重金属组分的传统方法（如欧洲参考局BCR方法和Tessier连续提取技术）耗时且劳动密集，需要专业知识，不适合大规模应用。因此，迫切需要更高效、更易获取的方法来广泛检测重金属组分。
机器学习（ML）因其强大的数据处理和预测能力而成为土壤科学中不可或缺的工具（Canchola等人，2025年；Hu等人，2024a）。最近的研究强调了利用ML估算土壤中重金属含量的兴趣日益增长（Barkhordari和Qi，2025年）。结合ML和统计学习的混合框架已成为生成土壤污染物热点预测地图的主流方法（Zhang等人，2024年）。这些地图依赖于包含多参数测量和地理空间特征的大规模数据集，通常覆盖大陆或全球范围。因此，采用基于过程的建模或基于观测的估算方法已被证明是量化土壤中重金属组分时空分布的可行方法（Guo等人，2024年）。
尽管ML具有预测土壤中重金属组分的潜力，但以往的研究往往仅限于小范围区域（例如城市环境或矿区）（Chen等人，2024年）。值得注意的是，Qi等人（2025年）对49种重金属的组分进行了全球范围的分析；然而，该全球分析是在假设全球重金属总含量均匀的情况下进行的。此外，他们在欧盟的大陆范围分析是静态的，没有考虑重金属组分的时间动态及其相关的环境风险。可靠地估算土壤中重金属组分的时空分布对于跟踪其分布趋势和准确评估环境政策至关重要（Beloconi和Vounatsou，2021年）。通过将重金属组分的时空分析与历史数据相结合，可以制定有效的土壤污染监测和修复策略。因此，量化重金属组分的时空分布对于理解其在时间和空间尺度上的迁移以及提供可靠的预测至关重要。
本研究调查了欧盟土壤中重金属组分的时空变化。通过将先进的ML技术与一个新的包含11种重金属的全球数据集相结合，构建了分辨率为0.05° × 0.05°的地图，描绘了欧盟范围内重金属组分的时空分布。进一步通过考虑重金属总含量、组分和作物分布来量化了重金属带来的风险。研究结果阐明了重金属组分时空分布的趋势，并为有效的污染修复和土地管理策略提供了宝贵见解。
部分内容
收集和分析全球土壤重金属数据库
众所周知，ML模型需要大型数据集才能实现高预测精度（Qi等人，2024年）。因此，数据收集范围不仅限于欧盟，而是扩展到了全球范围，因为其他地区的重金属组分数据可以为欧盟提供有价值的见解，而全球数据集可以提高模型的泛化能力（Qi等人，2025年）。我们在多个数据库（包括Web of Science和Google Scholar）进行了系统的文献搜索。
全球数据集的统计分析
在建模之前，进行了初步的数据分析，以表征数据分布，并系统评估了内在模式和变量间的关系。重金属组分的平均百分比顺序为F4（48.74%）> F2（21.86%）> F3（15.66%）> F1（13.74%）。F4的百分比显著高于F1，表明土壤中的大多数重金属存在于残余组分中。F4组分的移动性较低，对环境的影响较小。
结论
本研究具有几个优点和创新之处。首先，整合了199项全球分布的实地研究，涵盖了11种重金属组分，以最大化训练数据对欧盟重金属组分的代表性。这是迄今为止针对这11种重金属编制的最大规模的数据集，为构建ML模型以表征欧盟范围内重金属组分的时空分布提供了坚实的基础。其次，采用了一种先进的基于树的集成算法ET。
CRediT作者贡献声明
陶虎：撰写——初稿，验证，软件开发，概念构思。周敏：研究，数据管理。刘子柔：研究，数据管理。西比尔·德瑞布尔：撰写——审稿与编辑，概念构思。吴梦婷：方法论，数据管理。齐崇崇：撰写——审稿与编辑，方法论，形式分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了中国国家自然科学基金（编号：22376221、22176223）、湖南省自然科学基金（编号：2024JJ2074）以及中国科协青年精英科学家资助计划（编号：2023QNRC001）的支持。此外，本研究还得到了中南大学高性能计算中心的支持。
