阐明细菌-藻类共生系统中大环内酯类抗生素的酶驱动降解过程

《Journal of Environmental Management》:Elucidating the enzyme-driven degradation of macrolide antibiotics in a bacterial-algal symbiotic system

【字体: 时间:2026年03月06日 来源:Journal of Environmental Management 8.4

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  克拉霉素在新型光生物反应器中通过细菌藻类共生系统实现高效降解,96.74%被分解,主要代谢产物为N-去甲基克拉霉素、2-磷酸克拉霉素和去乙酰基克拉霉素,关键酶磷酸转移酶和克拉霉素酯酶活性分别提升7.43倍和23.55倍。转录组分析揭示系统通过增强能量代谢、物质交换及信号响应等机制实现抗逆性降解。

  
Jiamin Zhao|Renjie Li|Simiao Yang|Junjie Gou|Xiurong Chen
中国华东科技大学资源与环境工程学院工业废水解毒与资源回收国家工程研究中心,上海 200237

摘要

随着大环内酯类抗生素的广泛使用,它们在水生环境中的存在已成为一个重要的生态问题。本研究使用克拉霉素(CLA)作为代表药物,探讨了在新型光生物反应器中运行的细菌-藻类共生系统中的应激反应和代谢降解动态。在加入CLA之前的10天,细菌-藻类系统处于共生适应期,并分泌了大量EPS(胞外多糖聚合物),其多糖含量高达77.84 ± 2.05 mg/g SS,为CLA提供了大量的吸附位点。实验结果表明,高达96.74%的CLA被降解,0.89%被吸附,0.23%被积累。本研究提出了三种克拉霉素的降解途径,主要降解产物为N-去甲基-克拉霉素、2-磷酸-克拉霉素和去脱氧胺-克拉霉素。与对照组相比,特定降解酶磷酸转移酶和红霉素酯酶的表达分别增加了7.43倍和23.55倍。Sphingopyxis是该系统中的优势菌种。转录组学分析显示,细菌-藻类系统通过增强能量代谢、物质交换、信号响应和减弱竞争行为等机制来抵抗应激并降解CLA。本研究开发了一种绿色高效的CLA去除方法,并为含CLA废水的处理提供了理论支持。这一研究不仅为克拉霉素污染水的即时修复提供了可行的环保解决方案,还为含有新兴难降解抗生素的废水处理提供了一个可持续的微生物强化框架。

引言

抗生素被广泛用于治疗和预防传染病。克拉霉素(CLA)是一种半合成大环内酯类抗生素,是红霉素的6-O-甲基衍生物。由于其广谱抗菌活性、良好的药代动力学特性和相对较低的不良反应发生率,克拉霉素在临床实践中得到广泛应用。近年来,在地表水、地下水、污水处理厂出水甚至饮用水中都检测到了克拉霉素的存在。Gnida等人报告称,某市政污水处理厂原水中克拉霉素的浓度约为1086至2271 ng/L(Gnida等人,2020年)。对非洲和欧洲淡水水环境中药物污染的调查表明,在71种药物中,克拉霉素的浓度位列前10名(Fekadu等人,2019年),表明其对环境具有高风险。接触克拉霉素与多种风险相关,包括选择出抗性细菌(Azuma等人,2026年)、对水生生物的负面影响(Zhu等人,2023年)、土壤微生物生态的改变(Della-Negra等人,2025年)以及潜在的人类健康问题(Liu等人,2022年)。因此,开发针对克拉霉素的回收和降解方法尤为重要。
目前克拉霉素的处理方法主要分为物理化学方法和生物方法。常见的物理化学处理方法包括吸附、膜分离和高级氧化。吸附通常使用活性炭(Mahgoub等人,2022年)和粘土矿物(Feitosa-Felizzola等人,2009年)等吸附剂进行。然而,吸附能力有限,吸附剂成本较高,且存在二次释放的风险。膜分离方法主要通过纳滤和反渗透去除克拉霉素,去除率通常可超过90%,但存在膜污染和能耗高的问题(Zhang等人,2025年)。尽管高级氧化效率较高,但该过程化学消耗量大、能耗高,且副产物可能具有毒性(Li等人,2023b)。生物方法与物理化学方法不同,它主要依靠微生物的代谢活性来降解污染物,可以显著减少化学药剂的使用,降低二次污染的风险,是一种可持续的环保去除方法。
细菌-藻类共生是一种广泛研究的生物处理方法,结合了微藻的光合作用和细菌的呼吸作用进行水处理。与传统活性污泥法相比,该方法具有代谢速率快、抑制作用强和温室气体排放少的显著优势。在细菌-藻类系统中,磺胺甲噁唑的去除率从45.04%提高到60.18%(Lu等人,2025年),而四环素的降解速率是单独使用藻类的8倍,是单独使用活性污泥的17倍(Wang等人,2025年)。值得注意的是,一个中试规模的高速率藻-细菌池塘(HRAP)处理市政污水时,克拉霉素的去除效率达到了31 ± 30%,直接证明了微藻-细菌联合体在去除这种特定大环内酯类抗生素方面的潜力(Mantovani等人,2024年)。目前关于克拉霉素生物降解的研究主要集中在去除效果(Frascaroli等人,2025年;Zeng等人,2021年)、降解途径(Terzic等人,2018年;Zhang等人,2017年)和增强方法上。然而,克拉霉素作为抗生素对细菌-藻类系统的代谢影响及其降解机制仍需进一步研究。
因此,本研究旨在探讨细菌-藻类系统在接触克拉霉素时的生理反应和交互降解机制。为此,首先设计了一种符合共生系统要求的新型内部照明气升式光生物反应器。随后评估了克拉霉素对该系统生理代谢和污染物去除性能的影响,并探讨了克拉霉素在系统内的降解行为和途径。最后,通过转录组分析阐明了细菌-藻类联合体降解克拉霉素的代谢机制。

光生物反应器的设计与运行

本研究开发了一种新型气升式光生物反应器,包括外圆柱体、中央导流管、溢流堰和环绕的光带以及集成曝气系统。该反应器的有效工作体积为6 L。详细几何尺寸见图1a。图1b展示了实际的反应器装置。光生物反应器的主要材料为亚克力。光带采用IP68等级的防水LED柔性条,功率为12 W/m。

光生物反应器的运行性能

在生物评估之前,首先量化了气升式光生物反应器的基本工程性能。在标准操作条件下,体积氧传递系数(KLa)确定为68.40 ± 2.09 h?1,表明气体-液体混合和氧气供应效果良好。本研究获得的KLa值明显高于同类气升式反应器(25.39 h?1)。

结论

本研究揭示了细菌-藻类系统在高浓度克拉霉素(CLA)应力下的生理响应机制,表现为光合色素合成减少和去污能力下降。在应力作用下,系统分泌了含有更多多糖和蛋白质的胞外聚合物,这些物质提供了额外的CLA吸附位点。克拉霉素显著增强了系统的代谢活性。

CRediT作者贡献声明

Jiamin Zhao:撰写——原始稿件、方法论、实验设计、数据分析、概念构建。Renjie Li:数据可视化、验证、数据分析。Simiao Yang:撰写——审稿与编辑。Junjie Gou:撰写——审稿与编辑。Xiurong Chen:撰写——审稿与编辑、资金申请。

声明

在准备本论文过程中,作者使用了Chat GPT工具来提高文章的可读性和语言表达。使用该工具后,作者对内容进行了必要的审阅和编辑,并对论文内容负全责。

资助

本研究得到了国家自然科学基金(项目编号:52270069)和上海市科学技术委员会(项目编号:22dz1205702)的支持。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本论文工作的已知财务利益冲突或个人关系。
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