光能驱动的反硝化作用以及铁-硫-氮循环共同增强了经黄铁矿改良的人工湿地的营养物质去除效果

《Journal of Environmental Management》：Photoelectrotrophic denitrification and iron-sulfur-nitrogen cycle enhance nutrient removal in pyrite-amended constructed wetlands

硫铁矿湿地通过光催化协同微生物过程提升氮磷去除效率，光催化促进硫铁矿溶解及光电脱氮，增强微生物聚集和电子传递，形成铁硫循环及铁磷沉淀，氮磷去除率达77%和88%。

　　

侯晓晓|穆凌云|刘英英|肖艳萍|宋新山|赵晓翔|董安

华东大学环境科学与工程学院，上海，201620，中国

摘要

黄铁矿已被广泛用作人工湿地中自养反硝化的电子供体；然而，其固有的缓慢溶解动力学和有限的电子释放通常限制了添加了黄铁矿的人工湿地（PCWs）的长期营养物去除性能。为了克服这些缺点，本研究提出了一种新型的光催化增强型PCW（L-PCW）。结果表明，L-PCW的性能显著优于普通PCW，总氮和总磷的去除效率分别达到了77%和88%。在光照条件下，黄铁矿产生光电子，驱动了光电营养反硝化过程并增强了硝酸盐的还原。光照还促进了胞外聚合物的生成，改善了微生物的聚集和光电子转移效率。此外，光照增强的黄铁矿溶解增加了生物可利用的铁和硫物种，丰富了铁和硫转化细菌的数量，从而促进了铁硫循环并进一步促进了氮的去除。增强的黄铁矿溶解还有助于持续的磷去除，可能是通过形成铁磷沉淀物实现的。代谢途径分析表明，参与氮代谢、硫代谢和电子传输系统的关键功能基因得到了上调，为L-PCW的增强氮去除能力提供了遗传证据。这些发现表明，L-PCW通过光催化和微生物过程的协同作用，为提高PCWs中的营养物去除提供了一种有效且可持续的策略。

引言

黄铁矿（FeS₂）是地球上最普遍和最丰富的矿物之一，已被广泛用于人工湿地（CWs）中，以同时去除氮（方程（1）和磷（方程（2）、（3））（Dai等人，2024年）。微生物通常无法直接从细胞外固相供体获取电子；因此，黄铁矿溶解成可溶的铁和硫物种是微生物利用的前提（Hu等人，2020年）。然而，由于其稳定的晶体和电子结构，黄铁矿表现出酸不溶性和对氧化溶解的抵抗力（Liu等人，2021年），特别是在CWs中占主导地位的厌氧条件下。这些性质限制了其生物可用性，从而减缓了黄铁矿驱动的自养反硝化（PAD）过程。此外，通过铁壳的形成导致的表面钝化降低了反应位点的可及性，进一步抑制了黄铁矿的溶解并阻碍了磷的去除。

介绍

黄铁矿（FeS₂）是地球上最普遍和最丰富的矿物之一，已被广泛用于人工湿地（CWs）中，以同时去除氮（方程（1）和磷（方程（2）、（3）（Dai等人，2024年）。微生物通常无法直接从细胞外固相供体获取电子；因此，黄铁矿溶解成可溶的铁和硫物种是微生物利用的前提（Hu等人，2020年）。然而，由于其稳定的晶体和电子结构，黄铁矿表现出酸不溶性和对氧化溶解的抵抗力（Liu等人，2021年），特别是在CWs中占主导地位的厌氧条件下。这些性质限制了其生物可用性，从而减缓了黄铁矿驱动的自养反硝化（PAD）过程。此外，表面钝化通过铁壳的形成降低了反应位点的可及性，进一步抑制了黄铁矿的溶解并阻碍了磷的去除。