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本文报道了一种基于NiPS3/GaN II型能带对准异质结的多功能光电探测器。该器件实现了从紫外（365 nm）到可见光（700 nm）的宽光谱响应，其光电流比单一材料器件高五个数量级。通过引入石墨烯接触层，器件响应速度翻倍，响应度（R）显著提升。研究发现，通过调节偏压可动态调控光热电（PTE）、光伏（PV）和光电导（PC）效应之间的竞争关系，从而调制瞬态响应行为。基于此，器件在紫外成像、光电突触（实现94.7%手写数字识别准确率）和可重构光逻辑门中展示了应用潜力。本工作为发展多功能宽谱光电探测器提供了新思路。
1 引言
从紫外到可见光波段的光电探测器在环境监测、空间通信和安全成像等领域有着广泛应用。开发具有宽光谱响应的器件有助于提高探测系统的识别精度和集成水平。然而，基于传统单一材料体系的光电探测器受限于材料固有的带隙值，实现宽带光谱探测极为困难。二维（2D）材料因其无悬挂键表面、原子级厚度和可调带隙等特性，在光电探测器中展现出独特优势。近年来，研究人员已实现了一些基于二维材料的宽带探测器，但鲜有关于基于单一器件且兼容实际应用的宽带光电探测器的报道，这主要源于二维材料固有的弱光吸收导致的低光电流。为提升二维材料器件性能并丰富其光电应用，一种有效策略是将二维材料与具有高吸收和互补光谱响应的传统体材料结合形成异质结。传统的III族氮化物，特别是氮化镓（GaN），因其宽带隙、高击穿电压和高载流子迁移率等优异材料特性，已被广泛应用于紫外光电探测、高频电子器件和光电集成。GaN固有的宽带隙使其能够有效补偿或增强二维材料器件在紫外波段的响应特性。此外，借助原子层间的弱范德华力，二维材料可被机械剥离成少层甚至单层薄片。基于此，二维材料可与GaN形成异质结，而无严格的晶格匹配要求。只要衬底表面洁净，这种范德华集成能将GaN的优势特性与二维材料的特性无缝结合，促进光学成像、光电突触和可重构光逻辑门等多种应用的单片集成。
在本工作中，我们报道了一种基于NiPS3/GaN范德华异质结的多功能光电探测器。GaN衬底和NiPS3分别吸收紫外和可见光，II型能带对准实现了宽带光谱响应。通过引入石墨烯作为接触层，器件的响应速度得到显著提升。此外，与其他探测器相比，这种简单的异质结还展现出偏压可调的瞬态光谱响应特性。通过调节外部偏压，器件可以在光热电（PTE）、光伏（PV）和光电导（PC）效应之间切换主导工作机制，从而动态调制由界面陷阱态和光致瞬态温度梯度相互作用控制的载流子输运过程。利用这种竞争机制之间的动态平衡，实现了器件在三个关键领域的功能应用：在成像方面，实现了高对比度紫外图案成像；在光电突触方面，成功模拟了多种神经突触行为，包括脉冲数依赖可塑性（SNDP）、成对脉冲易化（PPF）和脉冲时序依赖可塑性（STDP），同时构建了人工神经网络，在Mnist手写数字数据集上实现了94.7%的识别准确率；最后，在光电逻辑门领域，通过微妙的偏压调节，可在同一器件内主动切换全光“与”（AND）和“或”（OR）逻辑功能。我们的研究结果不仅为高性能宽带光电探测器提供了设计策略，也展示了二维材料异质结在集成光学成像、光电突触和可重构逻辑门的智能光电系统中的潜力。
2 结果与讨论
首先对NiPS3/GaN异质结进行了材料表征。拉曼光谱显示了NiPS3的特征振动模式。原子力显微镜（AFM）图像和相应的高度剖面表明，转移的二维材料厚度约为13.2 nm。开尔文探针力显微镜（KPFM）图像显示，NiPS3和GaN之间的费米能级差约为95.2 mV。此外，在指定区域进行的拉曼Mapping在177 cm?1处显示出均匀的分布图案，表明材料转移质量较高。3/GaN异质结的材料表征。(a) 使用532 nm激光测量的异质结拉曼光谱。(b) 异质结的KPFM图像。两种材料之间测得的接触电势差（功函数差）约为0.095 eV。(c) 异质结的光学显微图像。灰色虚线框表示进行拉曼Mapping扫描的区域，白色虚线框勾勒出NiPS3薄片。(d) 在177 cm?1拉曼位移处拍摄的拉曼Mapping图像。">
随后评估了器件的光电性能。器件结构示意图显示了一个NiPS3/GaN异质结光电探测器。首先评估了孤立NiPS3光电探测器的电流-电压（I-V）特性，结果显示其光电流极低，在皮安量级，这可能是由于金属-半导体界面形成的肖特基势垒所致。在-15 V偏压下，从360到780 nm的瞬态光谱响应曲线显示，器件在780 nm光照下几乎没有光谱响应，而在360 nm光照下，瞬态响应曲线的上升沿和下降沿出现了明显的尖峰。根据先前研究，这些尖峰可能源于光源开关引起的瞬时温度梯度，即光热电（PTE）效应。尖峰电流超过?5 × 10?12A，比其他波长的稳态电流至少高一个数量级。
相比之下，异质结器件表现出显著增强的性能。暗电流表现出明显的整流行为，最大整流比超过3 × 103。在-5 V偏压下，暗电流为1.8 × 10?11A，而在365 nm光照下，光电流达到1.2 × 10?9A，约为暗电流的70倍。与孤立NiPS3光电探测器的光电流相比，在反向偏压下，异质结光电探测器在365 nm和450 nm光照下的光电流增加了超过105倍。该器件的响应度（R）在-5 V偏压下，在365 nm和450 nm光照下分别为2.4 A/W和54.8 mA/W。此外，在510 nm和700 nm光照下的光电流也超过1 × 10?8A，表明该器件适用于从紫外到可见光谱范围的宽带探测。相应的瞬态光谱响应曲线显示，与单一材料光电探测器的瞬态响应相比，该器件在反向偏压下的所有测量波长通常表现出更慢的响应速度，这可能归因于异质结界面上与缺陷相关的陷阱态。3/GaN异质结光电探测器的结构和性能。(a) 器件结构示意图。(b) NiPS3/GaN异质结光电探测器的I-V特性。(c) 线性坐标下的暗电流。在+10 V时电流约为1.7 × 10?12A，在-10 V时为?6.1 × 10?9A，整流比超过3 × 103。(d) 器件在不同波长光照射下的瞬态光谱响应。">
基于先前研究和测得的异质结表面电位分布，构建了能带图以分析载流子传输机制。接触前，两种材料之间的费米能级对准差约为0.095 eV。接触后，发生费米能级平衡，导致在异质结界面形成内置电场。在正向偏压下，能垒降低，使光生载流子有更高概率隧穿势垒并贡献光电流。这种隧穿电流减少了与势垒顶端附近陷阱态的相互作用，从而显著提高了响应速度。然而，势垒的存在仍然严重阻碍了光生载流子的传输，这解释了为什么正向偏压光电流远低于反向偏压电流。在反向偏压下，载流子传输遇到的势垒阻力最小。在这种情况下，慢响应速度主要归因于异质结界面的陷阱态对载流子的捕获和随后的释放。3接触前后的能带对准图。接触后，费米能级对齐，导致在异质结界面形成内置电场。(b) 正向和(c)反向偏压下载流子传输过程的示意图。">
为了进一步提高器件的响应速度，在NiPS3和电极之间插入了几层石墨烯中间层以优化金属-半导体接触。改进的金属-半导体接触显著降低了NiPS3和金属之间的势垒，但也因此失去了抑制暗电流的有效性。因此，-5 V下的暗电流从1.8 × 10?11A增加到2.5 × 10?10A。同时，优化的金属-半导体界面促进了载流子分离和收集，将450 nm光照下的光电流从1.2 × 10?9A增加到4.7 × 10?9A。计算得到的器件响应度在365 nm和450 nm下分别为18.2 A/W和206.9 mA/W，比没有石墨烯的器件在两个波长下的响应度高出数倍。更重要的是，瞬态光谱响应曲线显示出显著优化的响应速度，上升/下降时间从原来的3.0 s/3.2 s改善到1.2 s/1.6 s，提升超过两倍。因此，虽然添加石墨烯层有效提高了响应速度并适度增加了光电流，但也引入了更高的暗电流。平衡响应速度与光暗电流比对于优化整体器件性能至关重要。表1展示了本工作器件与先前报道的紫外-可见宽带光电探测器的关键性能指标比较，表明我们的器件具有与其他器件相当的响应度和比探测率。
在反向偏压下，在365 nm和450 nm光照下均观察到响应速度的伴随提升。对器件光电流的进一步研究表明，随着偏压增加，主导光电流产生的机制从PTE效应转变为PV效应。这种行为趋势与没有石墨烯中间层的器件观察到的特性一致。与单一材料器件中PTE效应仅在高能光子照射下的瞬态响应中观察到不同，现在它在各种波长的低偏压下的瞬态光谱响应曲线中普遍显现。随着施加电压的增加，这些PTE诱导的瞬态尖峰逐渐被稳态的PV主导电流所取代。这表明异质结探测器中的PTE效应不再仅仅源于光子能量与材料带隙之间的巨大差异，而很可能归因于异质结界面处光诱导的温度梯度。当光照射异质结界面时，温度的快速上升和下降产生瞬态热电势，进而驱动尖峰电流的产生。当施加较大的反向偏压时，外部电场促进光生载流子的有效分离。在这种状态下，光电流主要由PC效应主导，其特性随后受到界面陷阱态的影响。
光学成像应用
基于NiPS3/GaN光电探测器的光学成像系统展示了其在成像应用方面的潜力。该系统由365 nm LED光源、准直透镜、可在xy平面移动的平移台、带有镂空“JNU”图案的金属掩模、光电探测器和用于数据采集处理的计算机组成。金属掩模只允许光通过图案区域照射探测器，从而产生相应的光电流。成像结果呈现了完整的“JNU”图案，分辨率为145 × 155像素。图案被清晰再现，显示了器件进行紫外成像的能力。3/GaN异质结光电探测器的成像应用。(a) 成像系统示意图。(b) 紫外成像结果，包含145 × 155像素的图像。">
光电突触与神经网络应用
生物突触将信息传递到视觉皮层，研究其可塑性对于深入探索人类学习和记忆至关重要。因此，将器件在大反向偏压下的瞬态光谱响应特性应用于光突触，以研究其光可塑性。SNDP是描述器件可塑性的关键参数。通过记录器件稳态电流随光脉冲数量和频率的变化，可以有效地模拟人脑的学习和记忆过程。结果显示，在施加光脉冲后，器件的稳态电流在几十秒内显著增加，表现出弱长时程增强（LTP）行为。随着脉冲数增加，两个器件的稳态电流都显示出轻微增强。相比之下，脉冲频率对器件响应的影响可以忽略。PPF指数，定义为A2/A1× 100%，是表征短时程增强（STP）的另一个关键参数。分析表明，器件在-7 V下的最大PPF指数可达200.6%，表现出强的STP效应。此外，随着偏压增加，两个器件的PPF指数呈现出一致的下降趋势。为了更好地模拟生物突触的学习和记忆机制，利用器件的STDP特性进行基于神经网络的数字识别。首先测量并绘制了器件在60秒光刺激和60秒抑制下的权重增加和衰减曲线。每个数据点代表实时电导，模拟神经元之间的连接强度。随后，构建了一个反向传播神经网络（BPNN），包含784个输入神经元、20个隐藏神经元和10个输出神经元。将器件的电导值作为网络的初始权重矩阵输入，对MNIST数据集进行数字识别。经过50次训练迭代后，识别准确率达到94.7%，相应的混淆矩阵表明了有效的分类性能。此外，为了进一步研究照射波长对突触特性的影响，在700 nm和365 nm光照下测试了器件特性。在700 nm光照下，器件在PPF和STDP特性中均表现出显著的记忆效应。相比之下，在365 nm光照下，SNDP、PPF和STDP曲线没有显示出明显的记忆效应，稳态电流在几秒内迅速恢复到光照前的水平。在365 nm光照下，高于材料带隙的高光子能量可能促进了强热载流子生成和快速的界面复合。这导致光电流快速衰减，这解释了在该波长下没有显著记忆效应的原因。总体而言，这些结果证明了该器件在基于神经网络的图像识别中的应用潜力。3/GaN异质结光电探测器在神经网络中用于手写数字识别的性能和应用。(a) 生物突触结构示意图。石墨烯/NiPS3/GaN光电探测器在(b) Δt = 2 s, N = 2、5、10和(c) Δt = 1 s, N = 20；Δt = 2 s, N = 10；Δt = 4 s, N = 5时的电流随时间响应。(d) 不同偏压下的成对脉冲易化（PPF）指数图。(e) 器件在60秒光照下的I-T曲线。(f) 器件在450 nm光照下的STDP关系示意图。(g) 构建的反向传播神经网络（BPNN），包含784个输入神经元、20个隐藏神经元和10个输出神经元。(h) 手写数字图像识别的混淆矩阵和(i) 相应的准确率和损失曲线随50个训练周期的变化。50个周期后，识别准确率约为94.7%。">
可重构光逻辑门
偏压依赖的PTE、PV和PC效应之间的竞争使器件能够在特定工作电压下实现光暗电流比与响应速度之间的最佳权衡。利用这一特性，器件通过简单的偏压调制展示了可主动切换的全光逻辑操作。具体来说，光源的开启和关闭分别定义为逻辑“1”和“0”输入。在-5 V偏压下，当365 nm和450 nm光作为两个输入信号时，器件起到“或”（OR）门的作用。当偏压切换到-4.2 V时，相同的光学输入配置将器件行为转变为“与”（AND）门。这种仅通过轻微调整偏压电压即可实现逻辑功能重构的能力，凸显了该器件在可编程光计算和智能光学传感系统中的独特潜力。3/GaN异质结光电探测器实现的电压调制“与”和“或”光子逻辑门之间的切换。(a) 调制和输入信号。施加-5 V和-4.2 V电压作为调制信号，而365 nm和450 nm光照作为输入信号。(b) 器件在电压和光同时调制下的瞬态光响应。灰色曲线对应-5 V的调制偏压，红色曲线对应-4.2 V。通过选择合适的阈值电流（蓝色虚线），器件可以在“或”和“与”逻辑门功能之间切换。(c) 器件在电压和光照双重调制下的电流输出。">
3 结论
总之，本工作展示了一种基于NiPS3/GaN范德华异质结的多功能光电探测器。该器件通过其II型能带对准实现了跨紫外-可见光谱的高效宽带探测。通过石墨烯界面工程，载流子传输效率得到显著优化，响应速度提升了两倍。同时，在365 nm和450 nm光照下的响应度从原来的2.4 A/W和54.8 mA/W分别提高到18.2 A/W和206.9 mA/W，提升达数倍。此外，研究揭示了异质结界面处光热电、光伏和光电导效应之间存在的偏压依赖性竞争机制，使得可以通过简单的偏压调节直接调制瞬态响应特性。利用这种独特的机制，我们成功展示了其在光学成像、光电突触模拟和可重构光电逻辑门方面的能力。我们的工作不仅通过简单的异质结构架展示了多功能集成的策略，还通过有针对性的界面工程和物理机制控制，为开发未来智能感算一体器件提供了可行的途径。
4 实验部分
p型GaN衬底通过金属有机化学气相沉积外延生长，由蓝宝石衬底、50 nm厚的AlN缓冲层、2.5 μm厚的非故意掺杂GaN层和300 nm厚的Mg掺杂p型GaN层组成。通过等离子体增强化学气相沉积在p型GaN衬底上沉积了100 nm厚的SiO2层。为了形成与p型GaN的欧姆金属-半导体接触，采用两步光刻工艺沉积了Ni/Au电极。在沉积20/20 nm Ni/Au双层后，在O2气氛中于550°C进行快速热退火600秒，随后沉积另一个20/80 nm Ni/Au电极。NiPS3薄片通过机械剥离精确转移到目标电极上。
