《Research》：Programmable Interface Atomic Rearrangement for Spatiotemporal Thermal Radiation Tailoring
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为解决当前热辐射调控技术仅能捕获离散时间点的辐射状态、无法实现整个时间轴动态过程的问题，研究人员开展了基于界面原子重排的超构材料（Ag–In3SbTe2ARM）研究。他们通过温和、连续的原子构型调制，实现了在整个时域动态调控发射率，在MWIR（3-5 μm）和LWIR（8-14 μm）波段分别获得高达64.74%和73.94%的巨大调制幅度。该工作建立了原子尺度时空控制热辐射的统一框架，为时域光谱调制和光子信息调控开辟了新途径。
在工业4.0时代，智能技术深度融合，信息的感知与传输至关重要。热辐射作为一种普遍存在于物理过程中的能量形式，无需外部能量输入即可利用，成为了一种极具潜力的信息载体。然而，当前的技术瓶颈在于，大多数热辐射调控方法产生的“信息载体”仅限于少数离散的辐射状态，无法捕获沿整个时间轴演变的完整动态过程，导致了巨大的信息丢失。这严重制约了复杂信息编码和可编程功能的发展。为了突破这一局限，研究人员将目光投向了材料科学的最基础层面——原子。受费曼著名演讲“底层有足够空间”的启发，原子操纵被认为是科学与工程的核心目标之一。如果能在原子尺度上调控材料性质，将有望开启光子学等跨学科领域的变革性机遇。以往，界面扩散引起的原子重排常被视为有害现象而被极力抑制。但换个角度思考，这种由原子逐级迁移和混合带来的渐变、精确的调控过程，是否恰恰能为我们提供一种实现连续、高分辨率时空控制的新工具呢？
基于这一构想，一个研究团队在《Research》期刊上发表了一项开创性工作。他们提出并实验验证了一种全新的时空调制策略，利用界面原子重排来动态调控热辐射。研究核心在于一种银-锑化铟碲（Ag–In3SbTe2, IST）界面原子重排超构材料。该材料作为一种动态光学控制平台，展现出三大独特特性：其一，混合层的介电常数随金属体积填充分数的增加而快速变化，从而允许中红外发射率发生巨大调制；其二，原子重排自发发生，并可通过加热控制其速率，实现超宽的温度和持续时间可调性；其三，结晶态IST（cIST）可通过原子迁移实现金属-电介质转变，从而扩展其可编程功能。通过激光直写技术在图案化区域实现可控重排，该工作成功地将空间域的图案化与时间域的演变结合起来。
研究人员主要运用了以下关键技术方法：利用有限时域差分法进行光学模拟，以分析超构材料的吸收特性；采用电子束物理气相沉积和磁控溅射技术制备银和IST薄膜，构建界面原子重排超构材料；通过配备375纳米紫外连续波激光器的直写系统进行激光图案化，以诱导IST的相变并控制空间发射率；使用傅里叶变换红外光谱仪和多个红外成像系统（涵盖中波和长波红外波段）进行光谱表征与热成像分析；借助场发射扫描电子显微镜和透射电子显微镜对材料的截面形貌和微观结构进行观测。
ARM及其性能
研究团队首先阐述了ARM的原理。其时间调制能力源于热激发下原子在IST-金属界面上的扩散。无论是非晶态IST-金属还是结晶态IST-金属扩散，都会产生一系列连续的中间态。利用激光直写，IST可以在非晶态与结晶态之间可逆切换，极大地扩展了扩散诱导的光学状态和相应的发射率水平。通过模拟和计算，团队展示了随着银体积填充分数（f）的变化，混合层介电常数发生巨大改变。实验上，制备了16个在不同温度下加热的ARM样品，测量其吸收光谱。结果显示，ARM可以在两个红外大气窗口（中波红外3-5 μm和长波红外8-14 μm）同时实现巨大调制，调制幅度分别达到64.74%（从1.98%到66.72%）和73.94%（从7.5%到81.44%）。相应的红外热成像也显示，更高的发射率对应更亮的图像，这为通过调制红外发射率实现信息存储奠定了基础。
简化仿真模型与验证
为了便于分析和仿真，研究团队对梯度分布的混合层进行了简化，将其视为一个具有固定体积填充分数（f = 0.5）的单一有效层。扫描电子显微镜图像证实，随着加热温度升高，混合层出现且厚度增加。基于简化模型的计算结果与实验测量值高度吻合。进一步对ARM内的电场和热损耗分布分析表明，引入Ag-IST混合层后，主要的热损耗从Ag/IST界面转移到了Ag-IST层（f = 0.5），这表明银的原子迁移导致了损耗增加。同时，当介电常数实部大于0时，入射光仍能耦合进入，从而增加发射率。
激光直写对原子重排和相变的控制
为了实现空间差异化的辐射行为，研究团队通过激光直写诱导IST发生相变。透射电子显微镜分析表明，加热诱导了结构无序化，将原来的cIST层转变为非晶态。光谱测量证实，激光“写入”后，吸收峰消失，表明发生了从非晶态到结晶态的相变；而“擦除”后吸收峰重新出现，证实了其可逆性。有趣的是，研究还发现了一种实现金属-电介质转变的全新方法：加热后，cIST的屏蔽效应消失，其原理是银原子掺杂到cIST中，破坏了原有的原子排列。通过对比写入区与非写入区的平均发射率变化，以及调整激光功率控制顶部IST层的结晶分数，研究团队展示了如何通过定制的激光功率在热处理过程中控制发射率的演变。
定制的红外发射率
得益于加热驱动的原子重排和高空间分辨率的激光诱导IST相变，红外发射率可以被灵活定制，从而实现图像和文本记录。研究展示了两种方法：低功率激光写入主要触发ARM中的原子重排；高功率激光写入主要诱导不同结晶度的IST相变。团队在硅基和柔性聚酰亚胺薄膜基板上，分别制作了马赛克图案和微型唐诗文字图案。红外热像显示，不同区域呈现出不同的温度，对应着不同的编码比特。此外，还演示了一个郁金香图案的艺术红外设计，将其贴在容器上，倒入热水后，图案逐渐显现，模拟了植物生长过程。
红外信息加密
基于ARM的动态调控能力，研究团队进一步展示了其加密功能。在加密状态下，ARM显示为一个没有面部特征的未知肖像。随着加热进行，银的掺入诱导写入区域的cIST发生金属-电介质转变，发射率迅速增加，而另一区域由于cIST层较厚，仍保持低发射率，两者间的发射率对比逐渐揭示了隐藏的爱因斯坦图像。另一个实验则通过控制不同区域的银扩散差异，使得数字“4”和“3”按顺序出现，同时加密了数值及其排列顺序。为了防止信息在可见光/近红外波段泄露，研究还通过在ARM上覆盖不同厚度的硫化锌层，在可见光波段生成彩色设计以掩盖激光直写产生的灰度图案，同时不影响长波红外光谱。
时空编码加密
最终，研究团队提出了一种时空加密策略。通过对ARM进行多步磁控溅射和不同功率的激光写入，在空间上制造了区域依赖性的cIST结晶度和非晶/结晶厚度比变化。加热后，记录不同区域的热像温度变化，建立原始数据库。将温度区间划分为8个等级，构建包含加密内容和冗余条目的编码数据库。提取加密内容需要两把关键“钥匙”：第一把是时间点，用于获取不同加热阶段的红外图像；第二把是图案组合，即按照特定序列从给定图案中选择性地提取编码数据。编码库中故意设置的冗余增强了抗欺骗能力和加密强度。与已发表的杰出工作相比，ARM在空间分辨率、存储密度、写入错误率和编码位数等多个维度均展现出竞争优势。例如，其工作温度范围接近其他器件的10倍，单个器件可存储超过3500帧的动态过程，存储容量提升显著。
结论与讨论
该研究提出了一种基于界面原子重排的时空热辐射调控策略。首先建立了一维组分重排模型，阐明了动态调控机制。通过分析混合层的等效介电常数，简化了仿真过程，并深入探究了激光直写如何调控界面原子迁移，揭示了相变与原子重排之间的联系。基于这些认识，团队成功演示了信息存储和静态加密，并实现了一种因其连续可调性而具备强大防伪能力的时空加密方案。
该研究的核心意义在于，它扭转了长期以来将界面原子重排视为有害现象的观念，转而将其作为一种强大的动态调控工具。相比传统快速、不连续的状态跃迁，原子重排提供的连续、稳定、可编程的演化过程，使得捕获完整的动态调控成为可能。ARM展现出的巨大调制幅度、超宽的操作窗口和与微纳加工技术的兼容性，使其在红外信息加密、高密度数据存储、动态热伪装等领域具有巨大应用潜力。展望未来，通过电、磁或多场方法诱导界面原子重排，选择不同光学性质的材料组合，并控制边界条件，有望在从紫外到微波的超宽频率范围内，实现高度灵活、高分辨率的时空调控。这项工作为后续面向多材料体系和超宽波段的时空热辐射与光子学研究奠定了重要里程碑。
