综述：创新的、针对模型优化的机器学习方法，用于高精度预测和探索生物质热解过程中氮的转化情况

《Bioresource Technology》：Innovative model-optimized machine learning for high-accuracy predicting and exploring nitrogen transformation in biomass pyrolysis

生物质热解过程中氮迁移的Pyro-SPIN模型构建与多参数协同优化研究，提出基于源参数整合的氮迁移预测模型，通过链建模与多输出联合训练提升预测精度和物理一致性，揭示温度、氮含量及氧含量对氮迁移的主导作用，优化工艺参数使氮富集于固相炭，实现氮氧化物源头减排。

　　

周欣然|查振婷|李博文|刁瑞|齐凤雷|刘晓豪|王成新|马培勇

安徽工业大学机械工程学院，中国合肥230009

摘要

为了提高从废弃生物质热解生产“零碳”燃料的环境效益，必须从源头上抑制氮氧化物（NOx）的生成。关键在于精确调控热解过程中氮的迁移和转化行为。针对传统实验方法在分析这一复杂过程时的局限性，本研究首次提出了Pyro-SPIN（基于源参数的集成氮迁移）模型，该模型能够协同预测和优化生物质热解中的氮迁移路径。结果表明，温度、氮含量和氧含量是控制氮迁移的三个关键因素。通过对模型预测和实验数据的协同分析发现，在颗粒大小（<200 μm）、低温（<500°C）、热解时间（<60 min）和缓慢加热的多参数共同调控下，氮迁移路径会向固体炭中富集。通过链模型和多输出联合训练等模型优化策略，预测结果在保持质量守恒（三相中氮的总和为100%）的同时显著提高了预测的一致性。本研究开发了一种机器学习方法，用于预测和调控生物质热解过程中的氮迁移，为理解其机制和优化工艺提供了新途径。此外，本研究建立的预测模型和协同优化策略也可作为预测生物质热化学转化过程中其他关键元素迁移行为的技术参考。

引言

生物质作为一种碳中性的绿色能源，对于推动能源结构转型和实现可持续发展具有重要意义（Jing等人，2025年；Troiano和Studer，2025年）。面对日益恶化的环境和资源枯竭的问题，大力发展生物质能源具有明显的必要性和紧迫性。然而，生物质的直接燃烧常常存在能量转换效率低和容易造成环境污染的问题。为了高效清洁地利用生物质资源，已经开发了一系列热化学转化技术（如气化、液化和热解）（Mohanty等人，2024年；Zhang等人，2025年）。其中，热解技术是在缺氧或无氧条件下加热生物质，将其转化为三相产物——生物炭、生物油和可燃气体。这种方法不仅实现了能量的分级高效利用，还通过工艺优化获得了高附加值产品（Li等人，2025年；Millinger等人，2025年；Xue等人，2025年；Zhu等人，2025年）。

氮是生物质中的关键成分（Tang等人，2025年），在热解过程中会转化为含氮的固体杂环化合物、液态胺和其他含氮化合物以及氮氧化物前体（如NH₃、HCN和HNCO）（Li等人，2026年；Li等人，2020年；Tian等人，2013年；Wang等人，2024年）。将氮固定在碳中可以生产出高价值的氮掺杂功能碳材料。将生物炭返回土壤可以改善土壤质量，并提供长期的养分来源，实现碳和氮的双重封存，同时防止对生态系统和人类健康造成严重影响的氮氧化物前体的释放（Xian等人，2023年；Ye等人，2025年）。因此，研究热解过程中氮的迁移模式和含氮产物的分布特性对于实现含氮物质的定向转化和污染控制至关重要（Lu等人，2018年）。Guo等人（Guo等人，2024年）研究了在不同热解温度和生物质类型下氮迁移和演变的机制。他们发现，在低温下大部分氮保留在生物炭中，而温度升高时生物油中的氮含量先增加后减少。Li等人（Li等人，2021年）分析了不同温度下玉米秸秆热解过程中的氮迁移模式，包括原始材料和酸浸预处理样品。他们发现，在650°C以下的热解温度下，超过50%的氮被固定在生物炭中，表明低温热解减少了来自稳定碳结构的氮释放。上述研究采用了传统的实验方法，通过改变热解温度、生物质类型或预处理方法来分析氮迁移模式。然而，这种方法变异性有限，实验成本高且程序耗时，难以通过传统方法精确预测和调控生物质热解中的复杂机制。

人工智能（AI）为解决复杂科学问题提供了更全面、精确和高效的方法，对研究具有变革潜力（da Cunha等人，2025年）。作为一种推动科学进步的数字技术，AI在能源领域表现出卓越的适应性，特别是在能源转型和系统优化方面（Bedi和Toshniwal，2019年；Salman，2025年）。将AI技术与能源系统深度整合，以推动从碳密集型化石燃料向低碳、环保系统的转变，已成为21世纪最复杂和具有挑战性的社会经济和技术问题之一（Lyu等人，2025年；Zhang等人，2026年）。AI技术通过高通量筛选工作流程快速预测，解决了传统研究方法的局限性，为定向氮转化提供了新方案。通过构建大规模热解数据集和应用机器学习算法，揭示了热解条件与氮迁移行为之间的潜在关系，建立了能够实现高价值氮转化和精确调控的预测模型（Wang等人，2025年）。然而，在AI辅助的生物质热解过程预测方面仍存在知识空白。Song等人（Song等人，2024年）采用随机森林、辅助提升决策树和极端梯度提升等方法预测和分析生物炭中的氮含量，模型R²超过0.97。Leng等人（Leng等人，2024年）使用单目标随机森林预测炭氮产量，确定热解温度是最重要因素，平均R²为0.93。尽管将机器学习（ML）应用于研究生物质热解特性已成为主流，但关于ML辅助预测热解过程中氮迁移的研究仍然不足，现有ML模型的准确性仍有待提高。与以往仅关注预测单一目标（如生物炭产量或总氮含量）的研究不同，本研究提出了Pyro-SPIN框架，它在严格的质量守恒约束下协同预测氮在三个热解相（固体、液体和气体）中的完整分布，而不是通过孤立预测。其次，它创新性地整合了链模型、多输出学习和图像辅助优化，形成了一个基于机制的混合建模策略，显著提高了模型的物理一致性和计算效率。这种方法不仅实现了高精度预测，还进一步确定了可操作的、多参数协同的工艺优化窗口，旨在将氮富集到更有价值的固相炭中，从而从预测走向调控。

总之，生物质热解技术为全球能源转型打开了新途径，而AI在科学研究中表现出高度适应性。然而，传统研究方法存在效率低下和分析不完整的问题，关于生物质热解中氮迁移模型的研究面临研究空白、预测准确性不足和模型效率低等问题。我们首次将氮迁移数据与AI相结合，共同开发了Pyro-SPIN模型：首先，我们将各种废弃生物质类型的特征分析数据与热解实验数据整合，构建了一个涵盖原料内在属性和工艺条件的综合数据集。接下来，建立了一个高精度的Pyro-SPIN集成预测模型。最后，利用该模型确定了控制氮迁移的主要因素，并通过多参数协同优化，提出了一种定向富集固相炭中氮的调控策略。这旨在为开发低NOx排放的生物质热解技术提供方法论支持。

数据来源

所有数据均来源于关于生物质热解三相中氮分布的已发表文章，共收集了31篇论文和310个数据集。文献中的数据通常以表格或图形格式呈现。在数值不可用的情况下，使用了Origin软件绘制点并提取精确数值。数据集的特征变量包括固定碳（FC）、灰分（A）和挥发物（VM）等。

数据分布分析

为了确保构建的机器学习模型的可靠性和泛化能力，本研究对数据集中的关键特征分布进行了系统分析。箱形图在数据可视化中发挥了重要作用，涵盖了所有数据点，包括13个特征变量和3个目标变量，分布模式如图1所示。热解后保留在生物炭中的氮的比例为

总结与结论

传统的生物质热解研究依赖于大量的实验和基于物理化学的模型——这一过程耗时、劳动密集，且往往无法捕捉所有复杂的非线性关系。机器学习提供了强大的数据驱动工具来解决这些复杂性。阐明氮迁移路径和调控氮传输的研究不仅可以在源头上抑制有害含氮气体的生成，从而减少

CRediT作者贡献声明

周欣然：撰写——原始草稿，可视化，软件，数据管理。查振婷：撰写——原始草稿，方法论，调查，正式分析，概念化。李博文：软件，方法论。刁瑞：撰写——审稿与编辑，监督，资源，项目管理，资金获取，概念化。齐凤雷：软件，调查。刘晓豪：调查，数据管理。王成新：软件，方法论。马培勇：软件，方法论。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了国家自然科学基金（编号：52406232）、中国博士后科学基金（2025 T180156和GZB20250155）以及中央高校基本科研业务费（PA2024GDGP0039、PA2025GDSK0090和PA2024GDSK0070）的支持。