新鲜鱼类与罐装鱼类及海鲜作为210Po和210Pb的膳食来源：放射性食品安全的化学计量学研究

《Food Control》：Fresh versus canned fish and seafood as dietary sources of 210Po and 210Pb: Chemometric insights into radiological food safety

本研究测定了波兰市场新鲜及罐装鱼类和海鲜中天然放射性核素210Po和210Pb的活度，结合α能谱法与化学计量分析（相关分析、PCA、HCA、PERMANOVA），发现罐装产品（尤其是油浸）210Po活度中位数高且分布广，而210Pb活度低且稳定。剂量估算显示内照射主要由210Po贡献。化学计量分析表明产品类型与活度分布显著相关，且加工方式影响活度分布而非离散分组。研究结果支持持续监测及化学计量工具在食品安全评估中的应用。

　　

Alicja Bory?o|Marcin Kaczor|Pawe? Rudnicki-Velasquez

格但斯克大学化学系环境化学与放射化学部门，Wita Stwosza 63 Str., 80-308, 格但斯克，波兰

摘要

本研究量化了波兰市场上销售的新鲜和罐装鱼类及海产品中天然存在的放射性核素²¹⁰Po和²¹⁰Pb的活性，并估算了不同年龄组及人群层面的有效剂量（CED）。放射性核素的活性通过阿尔法光谱法测定。描述性统计分析结合了探索性化学计量学方法（相关性分析、主成分分析（PCA）、层次聚类分析（HCA）和PERMANOVA），以研究不同产品类别之间的变异模式。新鲜和罐装产品中的²¹⁰Po活性范围较广，加工样品（包括油封产品）的活性集中趋势更高、分散度更大，而²¹⁰Pb的活性通常较低且变化较小。基于活性分布的剂量估算表明，新鲜和罐装鱼类及海产品的内部暴露主要来自²¹⁰Po，²¹⁰Pb的贡献相对较小；基于P95分位的估算反映了活性数据的强烈偏态特性。PCA揭示了主要反映放射性核素水平的活性梯度，PERMANOVA表明产品类型与活性之间存在统计学上的显著关联，解释了研究数据集内的一部分变异。相关性分析显示新鲜鱼类中²¹⁰Po和²¹⁰Pb之间存在强相关性，而在罐装产品中这种相关性较弱，某些加工产品的²¹⁰Po/²¹⁰Pb比值较高。总体而言，结果表明加工类型影响了放射性核素的活性分布，而非导致明显的组间差异或机制效应。鉴于本研究采用基于市场的非概率抽样设计以及有限的²¹⁰Po–²¹⁰Pb测量数据对，这些发现应被视为市场层面的变异，而非因果关系或预测指标。该研究支持对加工过的新鲜和罐装鱼类及海产品进行持续监测，并展示了化学计量学工具在食品安全评估中的价值。

引言

鱼类是均衡饮食的重要组成部分，提供高质量的蛋白质、长链欧米伽-3脂肪酸以及维生素D和B₂，同时还含有钙、磷和碘等矿物质（Grembecka & Szefer, 2016）。定期食用鱼类与心血管和认知健康益处相关，因此膳食指南建议每周至少摄入两次鱼类。新鲜和加工鱼类产品（包括罐装品种）都能为人体提供营养，因为热加工过程能够保留大部分营养成分，同时延长保质期并提高产品的可用性（L’Annunziata, 2004）。从食品控制的角度来看，鱼类和海产品受到欧洲监管计划的持续监测，主要关注化学污染物，如兽药残留物、金属、农药、二噁英和多氯联苯（欧盟法规（EC）第178/2002号；Grembecka & Szefer, 2016）。放射性监测也很常见，通常针对人为产生的放射性核素，如¹³⁷Cs和¹³⁴Cs，尤其是在事故暴露后的监测中（Skwarzec, 2021）。相比之下，尽管天然存在的放射性核素可能通过饮食摄入导致内部暴露，但在食品控制研究中受到的关注相对较少。在这些放射性核素中，²¹⁰Po和²¹⁰Pb（属于²³⁸U衰变系列，见补充材料图S1）对海产品尤为重要。这两种放射性核素在海洋环境中普遍存在，其在鱼类中的活性浓度因物种、营养级、地理区域和环境条件而异。化石燃料燃烧、磷酸盐加工和历史采矿等活动会释放富含²¹⁰Po和²¹⁰Pb的颗粒，这些颗粒可能通过大气沉降和河流传输进入水生生态系统（Othman et al., 2007; Vaasma et al., 2017）。因此，测定鱼类产品中的²¹⁰Po和²¹⁰Pb活性对于评估饮食暴露和环境放射性监测具有重要意义。

最近的研究表明，欧洲市场上销售的海产品中²¹⁰Po的活性存在显著差异。例如，Pi?ero-García等人（2023）报告了瑞典销售的海产品中不同物种间的显著差异及零售产品形式的明显变异，并结合年龄和性别分层消费数据得出人群层面的剂量估算。这些发现强调了基于市场的数据集和分析方法的价值，这些方法明确考虑了产品形式和采后因素（如加工过程和购买时间），补充了环境基线测量提供的信息。本研究报道了波兰市场上新鲜和罐装鱼类及海产品中²¹⁰Po和²¹⁰Pb的放射化学测量结果。通过阿尔法光谱法结合描述性统计分析和探索性化学计量学方法，评估了不同产品类别中放射性核素活性的分布模式。使用ICRP推荐的标准剂量转换系数估算了特定年龄组的有效剂量，旨在为测得的活性水平提供背景信息，而非进行合规性评估。

具体而言，本研究旨在：（i）量化新鲜和罐装鱼类及海产品中²¹⁰Po和²¹⁰Pb的活性浓度；（ii）探讨技术因素（如保存方法、包装类型和腌制介质）与放射性核素活性分布差异之间的关联；（iii）利用相关性分析、主成分分析（PCA）和PERMANOVA探索数据中的多变量模式。与以往主要关注²¹⁰Po摄入量的研究不同，本研究整合了配对的²¹⁰Po–²¹⁰Pb数据、Po/Pb活性比值以及化学计量学评估，以区分与加工相关的同位素解耦和环境共变效应，同时避免基于直接测量的非机制性解释。

材料与方法

本研究从波兰的商业市场和当地渔业收集了多种鱼类和海产品样本，涵盖了广泛的物种和加工类型。样本包括新鲜鱼片以及用油、水或自身汁液包装的罐装鱼类和海产品，目的是反映产品多样性，而非进行具有统计代表性的全国消费调查。总共分析了262个鱼类和海产品样本。

鱼类样本中²¹⁰Po和²¹⁰Pb的分布及其放射性意义

波兰市场上销售的新鲜和罐装鱼类及海产品中天然存在的放射性核素²¹⁰Po和²¹⁰Pb的活性浓度在不同产品类别之间存在显著差异（表1）。数据集包含新鲜和罐装产品，便于比较两者。

在新鲜鱼类中，²¹⁰Po的活性浓度范围为0.018至26.1 Bq kg^-1，中位数为0.088 Bq kg^-1。罐装产品的活性浓度明显

讨论

观察到的活性模式表明不同产品类别和基质之间存在显著差异。新鲜和罐装产品之间的放射性核素活性在集中趋势和分散程度上都有所不同；然而，这些模式可能是由物种组成、生态变异和技术加工等多种因素共同作用的结果，而非单一主导因素所致。尽管新鲜和罐装样本之间存在大量重叠，但罐装产品往往表现出

结论

本研究提供了波兰市场上新鲜和罐装鱼类及海产品中²¹⁰Po和²¹⁰Pb活性浓度的全面数据集。结果显示，不同产品中的放射性核素活性存在显著差异，尤其是罐装产品（尤其是油封产品）的²¹⁰Po活性中位数更高，分散度更大。相比之下，²¹⁰Pb的活性通常较低，变化较小。

作者贡献声明

Alicja Bory?o：撰写初稿、监督项目、方法论设计。Marcin Kaczor：实验研究。Pawe? Rudnicki-Velasquez：撰写修订稿、可视化处理、方法论设计、数据分析、数据管理

未引用的参考文献

Alboloushi and Alboloushi, 2023; 欧洲食品安全局, 2022; 欧盟委员会健康与食品安全总司, 2023; L'Annunziata, 2004; Othman and Al-Masri, 2007; 欧盟法规, 2002; Skwarzec et al., 2001; Valkovi?, 2000.

数据可用性

所有用于化学计量分析和剂量计算的原始分析数据均见补充材料（表S1）。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

作者感谢波兰科学与高等教育部在Grant DS/ 531–T030–D745–26和BMN 538–8630–B327–18/19以及BMN 539–272 T030–B915–21项目下的财政支持。作者还要感谢所有为获取研究材料提供帮助的人士。