《Journal of Environmental Management》：Ammonia inhibition in anaerobic digestion: A critical review of inhibition mechanisms and mitigation strategies
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氨抑制通过干扰丙酸共代谢氧化和甲酸乙酸甲烷生成等核心低冗余代谢途径导致厌氧消化系统崩溃，需整合多尺度证据揭示其分子机制。解决策略分为抑制缓解（添加剂、生物强化）和氨去除（铁介导厌氧氨氧化、真空蒸发）两类，后者结合微氧界面调控技术（铁循环与微氧条件下的氮转化）展现新潜力。
韩林培|李雷|黄佳琪|叶文杰|刘永利|詹斌|顾一璐|彭旭雅
教育部三峡水库区域生态环境重点实验室，重庆大学环境与生态研究所，重庆400045，中国
摘要
氨抑制是限制厌氧消化（AD）过程稳定性和效率的一个重要瓶颈，尤其是对于高氮有机废物而言。本综述综合了多尺度证据，表明虽然高氨水平可以改变整体微生物群落结构，但过程失败最直接的原因在于其对两个热力学受限、冗余度低的代谢步骤的严重抑制：共生丙酸氧化和乙酸裂解甲烷生成。这种选择性脆弱性从根本上与氨压力干扰与转录和翻译相关的核心细胞功能的机制有关。为了解决这一瓶颈，现有的缓解策略可以分为两类：一类旨在克服氨抑制，另一类则专注于氨的去除。前者包括添加剂的应用和生物强化，可以在短期内缓解氨压力，并可能进一步促进微生物群落的适应，从而在高氨条件下支持相对稳定的运行。然而，成本、操作复杂性和长期稳定性方面的挑战依然存在。另一方面，氨去除策略（如铁介导的厌氧铵氧化和真空蒸发）提供了根本性的缓解潜力，尽管技术经济的可行性对于实际应用仍然至关重要。值得注意的是，最近的研究反复报告了微曝气驱动的氮去除现象，这表明AD系统可能具有一个被低估的微氧界面以及潜在未被识别的氮转化途径。这一观察结果表明，从严格的厌氧操作向可控微氧调节的范式转变是一个有前景的研究方向。本综述旨在提供系统性的见解，以阐明氨抑制的级联失败机制，并开发下一代高效且经济的缓解策略。
引言
随着社会经济的快速发展，全球固体废物的产生量持续增加。仅有机固体废物的年产量就达到了1050亿吨（Primmer, 2021）。厌氧消化（AD）通过减少废物体积和稳定废物，为防止和控制污染做出了有效贡献。此外，AD还能以沼气的形式回收可再生能源，有助于替代化石燃料并减少碳排放（Hoy等人，2023；Xing等人，2022）。在减少污染和碳排放的双重目标以及绿色发展的推动下，AD近年来得到了迅速发展（Jiang等人，2022；Liu等人，2021）。
然而，AD过程容易受到不稳定性的影响。如图S1所示，氨抑制是AD扰动的主要诱因，在各种类型的不稳定性中受到了大量研究关注。这种重要性主要源于常见有机废物（包括食物废物、厨余垃圾、污水污泥和畜禽粪便）中较低的碳氮比（通常在3.2到16.3之间）（Di等人，2023；Liu等人，2021；Zhang等人，2022）。在AD的水解阶段，有机氮被矿化为氨。当氨氮浓度超过1400至5770毫克/升时，微生物活性可能会受到损害，导致酸积累、沼气产量下降、起泡以及其他过程恶化的迹象（Kundu等人，2023；Peng等人，2021；Zhang等人，2020）。有报告指出，在全规模的AD设施中，氨抑制可能导致沼气产量损失高达30%至60%（Nielsen和Angelidaki，2008）。因此，氨抑制引起了极大的关注。早期研究广泛调查了不同AD系统中的抑制阈值，随着分子生物学技术的发展，对其机制的理解也有所进步。同时，也设计了多种缓解策略来降低氨浓度并提高对氨压力的耐受性，主要包括底物预处理（Khanh Nguyen等人，2021；Kim等人，2024）、共消化（Peng等人，2022；Yamamoto-Ikemoto等人，2023；Zhou等人，2024）、添加剂应用（Di等人，2023；Liu等人，2024）、生物强化（Li等人，2023，2024；Yang等人，2022）和氨脱除（Yellezuome等人，2022）。最近，铁介导的厌氧铵氧化（Feammox）和生物电化学方法等厌氧氨去除技术也显示出新兴的潜力（Wang等人，2021；Yang等人，2020，2021a）。
基于这些广泛的研究成果，本综述旨在系统地综合几个关键的综合挑战。首先，尽管多组学研究已经大量开展（Fuchs等人，2018；Li等人，2023；Yellezuome等人，2022；Yenigün和Demirel，2013），但将氨引起的初级生化扰动（例如在转录和翻译水平）与热力学受限的代谢步骤的选择性抑制联系起来，并最终导致系统级失败，仍需要进一步阐明。其次，缓解策略通常以碎片化的方式讨论（Li等人，2023；Romero-Güiza等人，2016；Yellezuome等人，2022）。需要一个统一的概念框架，区分生物学上克服抑制和物理或化学上去除氨的方法，以明确它们的适用性、技术成熟度和实施障碍。最后，有前景的新兴去除技术——如Feammox（Xia等人，2023）、真空蒸发（Khadir等人，2024；Mustafa Abdelrahman等人，2025），特别是将铁循环与意外氮损失联系起来的新型微氧界面概念（Liu等人，2024）——需要对其微生物基础和可控工程过程的途径进行系统分析。
为了解决这些差距，本综述有三个核心目标：（i）将多尺度证据整合成一个从细胞压力到过程失败的一致性机制链；（ii）引入并应用“克服与去除”二分框架来分类和评估缓解策略；（iii）关注具有高工程潜力的去除技术，通过将铁介导的氨氧化与最近在微氧条件下氮损失的发现相结合，阐述微氧界面的科学原理，并确定未来研究的关键问题。这项工作旨在为开发下一代缓解氨抑制的策略提供坚实的理论基础和创新视角。
部分摘录
氨积累的影响
如引言中所述，富含氮的底物（如食物废物和污水污泥）是AD系统中氨积累的主要来源。在水解阶段，这些底物中的有机氮被转化为无机氮，主要以铵离子和游离氨（FAN）的形式存在于消化产物中（Peng等人，2023）。这两种形式之间的平衡受pH值、温度和离子强度的调节
氨抑制的多尺度机制：从代谢功能障碍到分子起源
传统研究通常在单一尺度上描述氨抑制（Fan等人，2021；Liu等人，2024；Peng等人，2023；Zhang等人，2022）。为了系统地阐明其本质，本节发展了一个多尺度分析框架，将宏观的功能表现与微观的分子驱动因素联系起来。我们首先描述了氨压力下关键代谢途径的差异性酶反应，分析了驱动
氨抑制缓解策略
在系统阐述了氨抑制的多尺度机制之后，一个关键问题出现了：我们如何有效地调节这一过程以减轻或消除其不利影响？解决这个问题对于推进AD的工程应用至关重要。本节旨在建立一个明确的分析框架，对现有技术进行关键的综合和整合。如图2所示，我们
观点与挑战
尽管对氨抑制的多尺度理解不断加深，缓解策略的多样性也在增加，但该领域仍面临着从单纯“描述现象”到实现“预测控制”的关键转变。为了从根本上提高高氨条件下富含氮的有机废物的AD效果，未来的研究和实践应在三个维度上追求范式创新：机制深度、技术整合和工程
结论
本综述系统地表明，氨抑制在厌氧消化中引起的不稳定性的核心在于对两个热力学受限且冗余度低的代谢节点的选择性抑制：共生丙酸氧化和乙酸裂解甲烷生成。为了解决这一瓶颈，现有的调节策略可以分为两种根本不同的范式：一类旨在克服氨抑制，另一类则专注于氨的去除。
CRediT作者贡献声明
韩林培：撰写——原始草稿，正式分析，数据管理，概念化。李雷：撰写——审阅与编辑，监督，项目管理，资金获取。黄佳琪：可视化，方法学。叶文杰：可视化，概念化。刘永利：可视化，方法学。詹斌：可视化，方法学。顾一璐：可视化，方法学。彭旭雅：可视化，方法学。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：52470139）、重庆市自然科学基金（项目编号：CSTB2024NSCQ-QCXMX0088）以及重庆市技术创新与应用发展重点项目（项目编号：CSTB2023TIAD-KPX0084）的支持。
