中国云南滇池流域地表水中有机磷酸酯的全面源风险评估
《Journal of Environmental Sciences》:Comprehensive source-risk assessment of organophosphate esters in surface water of the Dianchi Lake Basin, Yunnan, China
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时间:2026年03月08日
来源:Journal of Environmental Sciences 6.3
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本研究采用PMF、GD和风险 quotient模型,分析了滇池流域(DLB)表面水体中14种有机磷酯类(OPEs)的分布特征及来源,发现ΣOPEs浓度在干季(ND-35.8 ng/L)和湿季(ND-64.6 ng/L)呈现显著季节差异,农业薄膜、交通排放、家庭护理产品和工业生产为主要污染源,其中工业源贡献率达41.3%。生态风险评估表明TCEP是主要风险源,整体风险处于低风险等级。研究成果为高原湖泊OPEs管理提供了方法框架和决策依据。
梁宏毅|丁婷婷|张亚辉|杜世林|曹家乐
中国河北省燕山大学环境与化学工程学院,水与资源再生中重金属深度修复重点实验室,秦皇岛,河北064004
摘要
有机磷酸酯(OPEs)作为一种阻燃剂和增塑剂被广泛使用,其在水生环境中的检测频率越来越高。然而,关于其在高海拔高原湖泊中的分布情况的研究仍然很少。识别和量化OPEs的来源及其相关风险对于后续的水环境管理至关重要。在本研究中,我们采用了一种综合的源-风险分析方法,结合了正矩阵分解(PMF)模型、Geodetector(GD)模型和风险商(RQ)。通过对滇池流域(DLB)地表水中的14种OPEs进行分析,发现了12种可检测到的化合物,其总浓度(ΣOPEs)在雨季为未检测到(ND)-64.6 ng/L,在旱季为ND-35.8 ng/L。较高的ΣOPEs主要出现在湖泊北部的进水口和城市河流中。源分配表明有四个主要来源:含有阻燃剂和增塑剂添加剂的农业薄膜、与交通相关的颗粒物排放、家用和个人护理产品的释放,以及塑料、电子及相关产品中阻燃剂的工业生产和应用(最主要来源)。OPEs造成的生态影响从无风险到低风险不等,其中来自工业来源的三(2-氯乙基)磷酸酯(TCEP)是潜在环境风险的主要驱动因素。这些发现强调了在未来的管理策略中优先考虑工业来源的必要性。总体而言,本研究为OPEs的源分配和风险评估提供了一种方法论框架,并为滇池流域的OPEs环境管理提供了科学依据。
引言
随着溴化有机阻燃剂的逐步限制和淘汰,有机磷酸酯(OPEs)已成为关键的替代品,并且应用范围迅速扩大。除了作为阻燃剂的主要功能外,OPEs还被广泛用作增塑剂和润滑剂,并被应用于各种消费品和工业产品中,包括家具、纺织品、电子设备、儿童玩具、建筑材料、地板抛光剂和消泡剂。由于它们的广泛应用及其多样的物理化学性质,人们对它们的环境存在、持久性和潜在健康影响越来越关注(Sun等人,2025a;Wang等人,2021;Wei等人,2015)。由于其多样的应用,OPEs普遍存在于水生环境中,并通过生物积累和营养级传递产生生态毒性效应,从而对水生群落的结构完整性和功能稳定性构成潜在威胁(Liu等人,2026)。Liu等人(2023)报告了OPEs在中国南方河流中的广泛存在。Sun等人(2025a)进一步记录了太湖中OPEs的最大中位浓度达到598 ng/L,污染水平表现出明显的季节性波动。此外,Lin等人(2024b)观察到OPEs在海洋生物中的生物积累。OPEs对水生生物的毒性效应已有大量文献记载。许多研究表明,常见的OPEs,如三苯基磷酸酯(TPhP)、三(2-氯乙基)磷酸酯(TCEP)和三丁基磷酸酯(TnBP),可诱导鱼类的神经毒性效应(Li等人,2019;Tanveer等人,2024)。鉴于其潜在的生物毒性,OPEs被归类为新兴污染物(ECs)(Ye等人,2023),引起了全球的广泛关注。因此,系统评估OPEs的环境来源和生态风险对于制定有效的控制和管理策略至关重要。
近年来,各种源分配方法,如正矩阵分解(PMF)模型(Luo等人,2021)和主成分分析(Zhang等人,2025),已被成功应用于识别OPEs的污染来源。在这些方法中,PMF是最常用的;然而,其结果仅依赖于OPEs浓度数据和现有文献,缺乏与环境因素和空间分布等多维信息的整合。因此,在复杂的环境条件下,基于PMF的源分配的准确性和可靠性仍然有限(Yu等人,2024)。为了提高源分配的客观性和空间表征能力,许多研究人员将PMF与Geodetector(GD)方法结合使用(Pan等人,2025b;Sun等人,2025b;Yu等人,2024)。GD方法结合了工业活动、农业和人口等环境因素的空间数据,能够分析污染物分布与这些因素之间的关联(Yu等人,2024),从而有助于验证和细化PMF得出的源贡献。GD还允许量化环境驱动因素的实际影响;例如,工业活动对OPEs空间异质性的影响通常通过采样点与潜在来源之间的距离来表示(Liang等人,2023,2024b;Pan等人,2025b),从而增强了源分配的解释力。然而,GD框架严格要求输入的独立变量为分类数据,这不可避免地导致连续变量的离散化,从而损失了固有的连续变化。为了解决这一限制,Song等人(2020)提出了基于最优参数的地理检测器(OPGD),该模型自动确定最优类别数量和断点区间以最大化q统计量。OPGD现在被广泛认可并推荐为提高GD分析科学稳健性的标准方法(Liu等人,2025)。需要注意的是,不同来源的OPEs在生物可利用性、有效剂量、毒性和生态风险方面存在很大差异。因此,识别与特定污染源相关的生态风险并确定风险最高的优先来源对于设计有针对性的修复和预防策略至关重要。一些研究在这方面取得了进展并报告了相关发现(Guo等人,2025;Hou等人,2025)。
长江流域是中国七个主要河流流域之一,长期以来一直受到工业活动、市政废水和农业实践的多重污染(Li等人,2021),引起了相当大的环境关注。滇池位于长江上游,是云南省最大的高原湖泊。滇池流域(DLB)有35条流入河流,但只有一个出水口(Zhao等人,2023)。每年,该流域接收约2.16亿立方米的生活污水和4760万立方米的工业废水(Yang等人,2010),给湖泊的水环境带来了严重的污染压力。在半封闭的水文制度下,由于多个流入点和一个出水口,湖泊内的水交换效率显著降低,导致污染物在湖泊中的停留时间延长,加剧了其在湖泊中的积累。
迄今为止,大多数关于DLB的研究集中在氮和磷污染引起的富营养化(Ling等人,2021)、重金属污染(He等人,2024)和全氟化合物污染(Zhang等人,2012)等问题上。然而,关于OPEs的存在、来源和生态风险的系统研究仍然很少。在这种背景下,本研究以DLB为研究区域,应用综合的源分配-风险评估框架来全面考察OPEs的来源和生态风险。具体目标是:(1)描述DLB中OPEs的浓度水平、组成和时空分布;(2)整合源识别和风险量化,以准确评估不同来源的OPEs可能带来的生态风险。本研究有望填补关于这一高原湖泊系统中OPEs污染的关键知识空白,并为DLB的水污染控制和生态保护提供科学依据。
研究区域和样本收集
研究区域和样本收集
本研究选择滇池及其支流作为研究区域。流入滇池的河流可以根据其地理位置和污染物输入特征分为三类:城市河流、农业河流和水质改善河流(Zhao等人,2023)。其中,宝翔河、马廖河、罗龙河、老余河、新云梁河、海河、甸渭河和盘龙河流经昆明市区,并带来大量
OPEs浓度特征
在两个时间段内,33个样本中均未检测到TBEP和CDPP,相应的浓度统计数据总结在表1中。在雨季,d.f.范围从27.3%到97.0%,表明它们在水表水中普遍存在。OPEs的总浓度(ΣOPEs)从未检测到(ND)到64.6 ng/L(平均值:23.9 ng/L),变异系数(CV)范围从0.862到2.67,表明空间分布不均匀(图2),这可能
结论
在本研究中,我们采用了一种综合的源-风险方法来分配DLB中OPEs污染的来源,并量化与这些来源相关的生态风险。结果表明,ΣOPEs在雨季为ND-64.6 ng/L,在旱季为ND-35.8 ng/L,TEP和TCEP被确定为主要污染物。较高的ΣOPEs主要出现在湖泊北部和城市河流的地表水中,表明有显著的
未引用的参考文献
《昆明水资源公报》2023年,Zhang和Wang,2025年
CRediT作者贡献声明
梁宏毅:撰写——原始草案,正式分析,数据管理。丁婷婷:方法学,调查,正式分析。张亚辉:撰写——审阅与编辑,项目管理,资金获取。杜世林:验证,方法学,数据管理。曹家乐:可视化,软件,数据管理。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划(编号:2021YFC3201001和2021YFC3201501)的财政支持。
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