《Journal of Hazardous Materials》：CoagLite: A Low-Computational-Cost Integral Model for Simulating Indoor Ultrafine Particle Dynamics
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有效凝聚系数、室内超细颗粒物模拟、CoagLite模型、计算效率提升、Fuchs公式
陈晨|王传豪|王文欣|钟晓敏|李林熙|张文伟|史峰|姜景坤|赵斌
厦门大学建筑与土木工程学院，中国厦门，361005
摘要
尽管超细颗粒（UFP）污染对人体健康有害，但由于测量仪器成本高昂，其监测受到限制。模拟UFP浓度对于大规模和长期暴露评估非常重要；然而，这种工作受到主导性凝聚效应带来的巨大计算需求的制约。利用我们之前在中国北京市一个住宅中测量的13,843个样本的数据集，确定了10–100纳米整个尺寸范围内凝聚率与总UFP浓度之间的强相关性，并据此推导出有效凝聚系数（ECC），用于模拟尺寸分辨和总UFP。这些系数被用来建立一个积分公式来模拟尺寸分辨和总室内UFP浓度，我们将其命名为“CoagLite模型”。使用我们之前测量的数据对CoagLite模型进行了验证，发现其与传统的Fuchs模型模拟结果高度一致。此外，由于计算负荷大幅降低，CoagLite模型的速度提高了近30倍，从而实现了大规模和长期的室内UFP模拟。使用在中国厦门市另一个住宅中收集的10,626个样本的独立数据集对尺寸分辨的ECC值和CoagLite模型进行了进一步交叉验证，证明了该模型参数在典型居住条件下的适用性。
引言
超细颗粒（UFP）的直径小于100纳米，具有较高的肺部沉积表面积和沉积效率；此外，这些颗粒能够穿透细胞壁，并可能导致DNA损伤，从而引发炎症和心血管变化[17]、[33]、[42]。考虑到大多数人约80%的时间都在室内度过，监测室内UFP对于控制人类暴露至关重要。然而，由于测量成本高昂，大规模和长期的室内UFP浓度监测仍然受到限制。我们对39项室内UFP测量研究的回顾显示，只有两项研究同时实现了对10个以上住宅的≥1周监测（持续时间分别为3周和1周，涉及11个和40个住宅）[41]、[79]。相比之下，持续≥1个月的监测活动非常罕见（仅有4项研究，时间跨度为1–37个月），尽管这些研究在捕捉长期变化方面具有科学价值，但由于维持高质量UFP仪器和设备的财务及后勤负担巨大，这些研究通常仅限于单一室内场所（例如一个住宅或一个办公室）[27]、[60]、[61]、[62]。同样，涉及30个以上住宅的监测活动也很少见（仅有6项研究，涉及30–56个住宅），且通常仅持续约4小时至1周[3]、[50]、[51]、[52]、[53]、[79]，这凸显了实现大规模和长期室内UFP监测的难度。详细的文献回顾见表S1 [12]、[14]、[16]、[18]、[19]、[20]、[27]、[3]、[34]、[35]、[36]、[37]、[39]、[4]、[40]、[41]、[47]、[49]、[50]、[51]、[52]、[53]、[54]、[56]、[57]、[58]、[60]、[61]、[62]、[63]、[65]、[67]、[69]、[70]、[71]、[73]、[76]、[78]、[82]。因此，开发一种基于物理机制的室内UFP浓度建模方法非常重要。
PM2.5和PM10的质量浓度建模通常忽略了凝聚效应，而UFP的微小尺寸使得其室内数量浓度建模更具挑战性，因为UFP受到布朗扩散凝聚效应的影响[72]，当室内UFP浓度超过2 × 104个/立方厘米时，这种效应不可忽视[21]、[46]。Jacobson [24]回顾了自1911年以来发展的凝聚理论，并指出Fuchs公式假设了布朗凝聚，其中尺寸分辨的碰撞核由尺寸依赖的碰撞效率和气相属性（如温度、粘度和平均自由路径）通过颗粒扩散系数以及过渡态Fuchs校正来控制，范德华力和粘性碰撞因子进一步修正了有效核，如Rim等人所述[45]。基于Fuchs公式的凝聚率模拟已经通过实验得到验证，并与尺寸分辨的颗粒浓度相关联。这种时间耦合需要第二级时间步长，带来了巨大的计算需求。基于Fuchs公式，以往的研究要么在特定场景下模拟室内UFP浓度而不考虑时间演变[2]、[26]、[38]、[46]、[59]、[66]，要么在有限的持续时间和条件下模拟时间分辨的浓度，通常为几天[21]、[22]、[23]、[25]、[29]、[30]、[31]、[43]、[45]、[64]、[75]、[80]，或者在极少数情况下为几个月[48]。此外，我们之前的研究表明，对2000个随机周场景进行进一步的蒙特卡洛模拟将需要大量的计算资源[8]。
Cebolla-Alemany等人[5]提出了一种基于随机微分方程的灰箱降阶模型方法，该方法考虑了凝聚效应，数据输入通过最大似然法确定，可能仅适用于案例研究。Anand等人发现，总UFP的凝聚率（由于凝聚导致的颗粒损失率）与其总浓度成正比，并将这一比率定义为“有效凝聚系数（ECC”），该系数与颗粒大小、浓度和环境温度无关[1]。在测量了尺寸分辨的UFP浓度后，赵等人应用Fuchs公式推导出凝聚率，并证实了这种比例关系，从而建立了室内UFP总浓度的简化差分模型[79]。然而，由于UFP的气溶胶动力学和健康效应与其颗粒大小密切相关，因此仍需要一个计算效率高的室内尺寸分辨UFP浓度模型[17]。
在这项研究中，我们通过使用基于Fuchs公式的公式（包括范德华力和粘性碰撞校正因子），从在北京一个住宅中测量的颗粒尺寸分布（PSD）计算总UFP的ECC值和尺寸分辨的ECC值，然后对凝聚损失率与总UFP浓度进行比例线性拟合。基于这些系数，我们开发了一个简化模拟模型CoagLite，该模型用积分公式替代了传统的差分凝聚方程，以模拟总室内UFP浓度和尺寸分辨的室内UFP浓度。与传统模型不同，CoagLite模型通过活动模式而不是计算限制来确定模拟时间间隔，从而大幅提高了计算效率，同时保留了必要的物理机制。然后使用在厦门获得的独立数据集对模型进行了验证。CoagLite模型将通过大幅提高计算效率，实现大规模和长期的室内UFP模拟。
材料与方法
CoagLite模型的建立和验证工作流程基于多源PSD数据、基于ECC的理论框架、分析性一步求解器、多标准验证和适用性范围界定，如图1所示。简要来说，整个工作流程总结如下（详细描述见后续章节）：输入（多源数据）； 第2.1节： 使用北京SMPS 3910的测量数据建立了CoagLite模型，
实验验证
CoagLite模型和Fuchs模型均针对室内测量数据进行了评估，以评估其在准确性、相关性和分布拟合方面的性能。对于总UFP浓度，CoagLite模型的MAPE值为11.76%，皮尔逊相关系数为0.995（p < 0.01），与Fuchs模型（MAPE为12.63%，相关系数为0.994；p < 0.01）非常接近（图3（a1, a2））。测量数据显示，直径为20.5纳米的颗粒浓度...
使用独立数据集进行交叉验证
基于在厦门独立测量的10,626个颗粒尺寸分布样本及其对应的温度，我们使用方程1和2独立推导了不同场景下尺寸分辨和总UFP的凝聚率。对于所有颗粒尺寸，凝聚率与总UFP浓度之间的比例相关性比与各自区间浓度之间的相关性更强（比例线性拟合的决定系数R2最小值为R2：
结论
根据我们之前在中国北京测量的13,843个样本的数据集，观察到所有颗粒尺寸的凝聚率与总UFP浓度之间的相关性比与各自浓度之间的相关性更强。我们推导出尺寸依赖和总UFP的有效凝聚系数，以建立一个积分公式来模拟总室内UFP浓度和尺寸分辨的室内UFP浓度，我们将其命名为“CoagLite模型”。CoagLite模型的模拟...
环境影响
室内超细颗粒（UFP）对心肺健康构成重大风险，但由于测量仪器昂贵且监测活动时间短，对大规模人群进行常规室内监测是不可行的。通过利用尺寸分辨的凝聚率与总UFP浓度之间的强经验相关性，本研究开发并验证了CoagLite模型，这是一个积分室内气溶胶模型，它能够在几乎快30倍的速度下再现基于Fuchs的模拟结果。
作者贡献声明
赵斌：写作 – 审稿与编辑，撰写初稿，监督，方法论，概念化。张文伟：调查。李林熙：数据管理，调查。陈晨：写作 – 审稿与编辑，撰写初稿，监督，方法论，概念化。姜景坤：方法论，写作 – 审稿与编辑。王文欣：调查。王传豪：写作 – 审稿与编辑，撰写初稿，方法论，概念化。史峰：调查。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
我们感谢甘一龙、徐建辉、吴晔、Nimadunzhu和Wichai Rahatasuparon在测量工作中提供的帮助。本研究得到了中国国家自然科学基金[编号52308120]、厦门市自然科学基金[编号3502Z202371013]、厦门市住房和建设局建筑科学技术项目[编号XJK2025-2-17]、福建省社会科学基金项目（FJ2025C229]等的资助。
