通过芳香甲酰胺配体实现的双功能键合管理，使得环境打印的钙钛矿太阳能电池的效率达到了25.57%

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Dual-Functionalized Bonding Management via Aromatic Formamidine Ligands Enables 25.57%-Efficient Ambient-Printed Perovskite Solar Cells

钙钛矿太阳能电池环境印刷中，芳香族亚胺配体通过双功能配位机制（与[PbI6]^4-配位和与FA+形成氢键）调控结晶动力学，抑制δ相形成并扩展再结晶窗口，引入电子缺陷的三唑环增强配位效应，使薄膜结晶均匀且载流子扩散效率提升，0.09cm2器件效率达25.57%，连续运行1000小时性能衰减＜10%。

　　

摘要

在潮湿环境下制备钙钛矿太阳能电池（PSCs）时，控制其结晶过程面临严峻挑战，这导致其性能相较于在惰性条件下制备的器件有所下降。虽然已知配体辅助的配位作用可以调节晶体生长，但具体化学键如何影响环境打印过程中的结晶动力学仍不清楚。本文揭示了一种双功能化键合（DFB）机制，该机制通过芳香族甲酰胺配体实现，在环境打印过程中同时与无机骨架和有机阳离子发生配位。这一机制的关键在于配体能够与[PbI₆]^4—八面体形成配位键，并与甲酰胺鎓离子（FA⁺形成氢键，这些作用共同延缓了晶核形成、抑制了δ相的形成，并拓宽了再结晶窗口。通过在配体骨架中引入一个缺电子的三唑环，我们增强了这种双功能键合效果，从而实现了更好的结晶控制与缺陷抑制。所得到的钙钛矿薄膜具有优异的均匀性、较低的缺陷密度以及更强的载流子扩散能力。因此，环境打印制备的器件在0.09平方厘米面积上的功率转换效率达到了25.57%，在1.04平方厘米面积上为23.98%，在5×5平方厘米的小模块上为22.98%。优化后的器件在连续运行1000小时后仍能保持超过90%的初始性能。这项工作为印刷光伏材料中的分子级结晶控制提供了重要的机制框架。

图形摘要

甲酰胺配体与钙钛矿晶格之间的双功能化键合（DFB）相互作用能够协同调节钙钛矿的晶核形成和结晶动力学，从而提高薄膜的结构均匀性和电荷传输性能。环境打印制备的太阳能电池实现了25.57%的最佳效率，并具有出色的工作稳定性。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。

数据可用性声明

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