《Ecotoxicology and Environmental Safety》：Bioremediation of low-concentration uranium wastewater by
Desulfovibrio multispirans H1MTZ23 mediated mineralization
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【编辑推荐】铀矿开采与核活动导致的环境污染具有放射性与重金属双重威胁。本研究从铀矿土壤中分离出一株硫酸盐还原菌（SRB）Desulfovibrio multispirans H1MTZ23。研究发现，该菌株能在pH>5、SO42-浓度338-6000 mg/L的弱酸性高硫酸盐环境中高效去除低浓度铀（U）（0.25-5.0 mg/L，去除率77.33%-100%），其机理是生物吸附、生物还原和生物矿化的协同作用。该研究为酸性、高硫酸盐铀污染废水的生物修复提供了高效菌株和理论依据，具有显著的环境应用潜力。
核能利用在给我们带来清洁电力的同时，也留下了一道环境难题。铀矿开采，特别是主流的硫酸浸出法，在高效提取铀资源的过程中，会向环境中释放具有放射性和化学毒性的铀，严重威胁地下水和周边生态系统。如何高效、经济、安全地处理这些低浓度、高硫酸盐的含铀废水，成为环境修复领域持续攻关的焦点。传统物理化学方法成本高昂且易产生二次污染，相比之下，利用微生物自身代谢活动固定、转化污染物的“生物修复”技术，因其经济、高效、环境友好等特点，展现出巨大潜力。在这一背景下，科学家们将目光投向了自然界中一类神奇的“清道夫”——硫酸盐还原菌（Sulfate-Reducing Bacteria, SRB）。这些厌氧微生物不仅能将硫酸盐（SO42-）还原，还能有效固定多种重金属，是修复酸性矿山废水的理想候选者。然而，对于单一SRB菌株在复杂水化学条件下（特别是高SO42-、弱酸性）处理低浓度铀废水的效能，以及其介导的铀生物矿化动态过程，此前的研究仍不够深入。为此，来自东华理工大学水资源与环境工程学院的研究团队，在《Ecotoxicology and Environmental Safety》上发表了一项研究，他们从纳米比亚铀矿区土壤中分离出一株新的硫酸盐还原菌——多螺脱硫弧菌（Desulfovibrio multispirans）H1MTZ23，并系统揭示了其高效去除低浓度铀的“三板斧”协同机制与动态矿化过程。
为探究菌株H1MTZ23的特性与除铀性能，研究人员运用了多项关键技术。首先，他们从纳米比亚铀矿土壤样本中，通过厌氧富集培养和平板分离技术，成功分离纯化出目标菌株。接着，利用16S rDNA测序和系统发育树分析对菌株进行了分子鉴定。在研究其除铀性能时，通过批处理吸附实验和生长系统去除实验，系统评估了不同pH、初始铀浓度和SO42-浓度对去除效率的影响，并监测了体系pH、氧化还原电位（Eh）和SO42-浓度的动态变化。在机理探究层面，综合运用了傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析表面官能团变化，X射线衍射（XRD）鉴定矿物晶相，X射线光电子能谱（XPS）分析铀的价态，扫描电子显微镜-能谱（SEM-EDS）观察表面形貌与元素分布，以及高角环形暗场-扫描透射电子显微镜-能谱（HAADF-STEM-EDS）结合选区电子衍射（SAED）对胞内外铀矿物的形貌、分布、元素组成及晶体结构进行高分辨率、时空演化的精细表征。
3.1. 菌落描述、革兰氏染色及菌株SEM
菌株H1MTZ23的菌落呈黑色、圆形、隆起，边缘光滑，呈乳黄色。显微镜表征显示其为革兰氏阴性菌。扫描电镜观察显示细菌细胞呈细杆状，平均宽度0.3 μm，长度1.35 μm。
3.2. 通过16S rDNA对细菌菌株进行分子鉴定
16S rDNA序列比对显示，H1MTZ23与多螺脱硫弧菌（Desulfovibrio multispirans）菌株L5相似性达99.37%，覆盖度98%，系统发育分析也将其归入脱硫弧菌属，表明H1MTZ23是多螺脱硫弧菌的一个新菌株。其最适生长pH为7，最适碳源为乳酸钠，最适生长温度为30±2 ℃。
3.3. 吸附实验
在非生长体系中，H1MTZ23对铀表现出强吸附能力。最适吸附pH为6，最大平衡吸附容量达212.8 mg/g。吸附容量与铀浓度正相关，与SO42-浓度负相关。吸附动力学更符合伪二级模型，表明其过程以化学吸附或强表面络合为主。
3.4. 多螺脱硫弧菌H1MTZ23在不同水化学条件下的铀去除效率
在生长体系中，菌株H1MTZ23展现出卓越的铀去除性能。pH是影响去除效率的最关键因素：当pH低于5时，细菌生长被抑制，铀去除主要依靠快速的生物吸附；当pH超过5时，去除效率显著提升，在pH 6.0时可达98.53%。在初始铀浓度为0.25-5.0 mg/L的范围内，最终去除率在77.33%至84.13%之间。尤为突出的是，即使在高达6000 mg/L的SO42-浓度下，菌株仍能良好生长并对5 mg/L的铀保持高达97%的去除率，同时还能有效还原SO42-，显示了其对高硫酸盐环境的强大耐受性和同步修复潜力。
4. FTIR
FTIR分析表明，与铀相互作用后，细菌表面与酰胺、羟基、磷酸基团等相关的特征峰强度减弱，表明铀与细菌表面膜蛋白、羟基、羧基等成分发生了化学相互作用。
5. XRD
XRD分析证实，经过192小时处理后，细菌表面形成了明确的晶体矿物，主要成分为变钙铀云母 [Ca(UO2)2(PO4)2·3H2O] 和氢铀云母 [H2(UO2)2(PO4)2·8H2O]，说明H1MTZ23介导的最终矿化产物是铀磷酸盐矿物。
6. XPS
XPS价态分析揭示了铀的还原过程。相互作用0.5小时，表面铀几乎全为U(VI)；24小时后，U(IV)占比升至61.45%；192小时后，U(IV)占比达72.30%。这表明H1MTZ23具备强大的U(VI)生物还原能力，且还原过程先于明显的硫酸盐还原发生。
7. SEM-EDS
SEM观察发现，与铀作用后，细菌表面变得破碎，并被絮状和片状物质覆盖。EDS分析证实了这些沉积物中含有铀元素，说明铀被吸附在细菌表面，片状沉积物可能是铀磷酸盐矿物。
8. HAADF-STEM-EDS
这是本研究揭示动态矿化过程的核心。高分辨表征显示，铀矿化过程具有明显的时间与空间演化规律。相互作用6小时，细胞表面附着大量细小的针状、片状非晶态铀矿物。12至72小时，矿物尺寸增大并从无序聚集转变为沿细胞长轴有序排列。144至192小时，大型针状、片状铀矿物不仅存在于细胞表面，也出现在周质空间。SAED分析证实，早期（6小时）矿物为非晶态，而后期（192小时）则转化为结晶良好的变钙铀云母晶体。此外，研究还发现，在更高的SO42-浓度下，菌株能促进形成尺寸更大（长度可达260 nm）的针状、片状铀矿物结构，这一现象鲜有报道。
9. 结论
本研究系统阐述并证实，多螺脱硫弧菌H1MTZ23去除低浓度铀是一个由生物吸附、生物还原和生物矿化三者协同作用的综合过程。首先，铀通过表面官能团被快速吸附；随后，部分U(VI)被细胞表面的酶催化还原为U(IV)；同时，在表面及周质空间磷酸酶的作用下，有机磷源分解释放的磷酸根与铀结合，启动矿化。研究者创新性地提出了H1MTZ23介导的铀生物矿化可能路径：表面吸附→非晶沉淀→结晶→晶体生长。这一动态过程最终形成了稳定、易沉降的铀磷酸盐晶体，实现了对铀的长效固定。
该研究的结论具有重要的环境科学意义。首先，菌株H1MTZ23对弱酸性、高硫酸盐、低浓度铀废水展现出卓越且广谱的修复性能，为解决酸性地浸铀矿废水这一实际环境难题提供了一个高效、有应用潜力的微生物资源。其次，研究不仅证实了“协同机制”的存在，更通过高分辨显微技术直观、动态地揭示了铀生物矿化在细胞表面和周质空间的时空演化过程，深化了人们对SRB介导铀固定微观机制的理解，特别是关于矿物从非晶到结晶的转化以及SO42-浓度对矿物形貌尺寸的调控作用，为生物矿化理论的丰富和发展提供了新的见解。最后，该工作强调了在复杂真实环境条件下评估微生物修复性能的重要性，为未来设计针对特定污染场地的、基于SRB的强化生物修复工艺提供了关键的科学依据和技术支撑。
