综述：中国各地区室外和室内环境中多环芳烃及邻苯二甲酸酯的浓度及其对人体共同暴露的影响评估

《Atmospheric Environment》：Regional outdoor and indoor concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons and phthalates and their human co-exposure assessment in China

中国大气中PAHs和PAEs的浓度及暴露评估研究。户外Σ16PAHs为58.3±8.01 ng/m3，Σ7PAEs为185±12.4 ng/m3，北方浓度显著高于南方，西北PAHs最高（122±139 ng/m3），南方最低（9.12±6.59 ng/m3）。室内PAHs暴露量（34.9 ng/kg/day）和PAEs暴露量（1020 ng/kg/day）均显著高于户外，婴儿暴露量达1240 ng/kg/day。综合评估显示致癌风险2.21×10^-5，非致癌风险均低于1，但室内污染突出健康隐患。

　　

王朗|王新凯|陈友|邵敏|季青松|夏玉宝|钟鸣|康新宇|张彦霞|何欢

南京师范大学环境学院，中国南京210023

摘要

大气中的多环芳烃（PAHs）和邻苯二甲酸酯（PAEs）是中国普遍存在的污染物。然而，这些物质在室内外环境中的浓度特征及其对人类的综合影响尚未得到量化。我们分析了Web of Science和ScienceDirect数据库中2014至2024年间144项研究中的PAHs（n = 103种）和PAEs（n = 41种）的气相和颗粒相数据。中国室外颗粒物中的16种PAHs总浓度（Σ₁₆PAHs）为58.3 ± 8.01 ng/m³，7种PAEs的总浓度为185 ± 12.4 ng/m³，这些浓度显著低于非洲，但却是欧洲的4倍以上。中国北部的PAHs浓度较高，其中西北部的Σ₁₆PAHs浓度最高（122 ± 139 ng/m³），而南部最低（9.12 ± 6.59 ng/m³）。2–3环PAHs和邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（DEHP）占室外气相成分的51%。基于年龄分层的暴露评估显示，室内空气中的PAHs暴露量（中位数：34.9 ng/kg/天，95%置信区间：21.1–65.4）和PAEs暴露量（1,020 ng/kg/天，95%置信区间：556–2,130）显著高于室外暴露量（PAHs：2.40 ng/kg/天，95%置信区间：0.87–8.20；PAEs：10.0 ng/kg/天，95%置信区间：2.60–47.0）。在所有年龄组中，婴儿的联合暴露水平最高（1,240 ng/kg/天，95%置信区间：705–2,520）。联合暴露的致癌风险（2.21×10^-5，95%置信区间1.14×10^-5–5.16×10^-5）处于可接受范围内（10^-6–10^-4），而非致癌风险低于1。尽管如此，室内PAHs/PAEs浓度的升高仍表明存在持续的健康问题。因此，迫切需要加强排放监管以减轻公共卫生风险。

引言

多环芳烃（PAHs）和邻苯二甲酸酯（PAEs）是两类典型的半挥发性有机化合物（SVOCs），它们在气相和颗粒相之间的分配行为相似（Liu等人，2022年；Xiang等人，2023年）。同时，PAHs和PAEs在环境中普遍存在，且在环境空气中含量较高，经常同时存在于空气中，导致人们在现实环境中同时暴露于这两种物质（Lunderberg等人，2019年；Zhang等人，2019b年；Szewczyńska等人，2021年；Hu等人，2021年；Zhu等人，2022年）。此外，人类通常在室内外相互连接的环境中暴露于PAHs和PAEs（Yu等人，2021年；Dong等人，2022年）。大气中的PAHs可能引发健康危害，如眼睛刺激、皮肤炎症和呼吸系统疾病（Zhu等人，2023年；Wu等人，2024年）。一些PAHs（例如苯并[a]芘）已被国际癌症研究机构（IARC）列为1类致癌物（IARC，2010年）。PAEs及其代谢物通过干扰内分泌的机制导致不良健康后果，包括哮喘和儿童生殖发育异常（Li等人，2017年；Fang等人，2024年）。最近的研究表明，PAHs和PAEs的联合暴露所导致的健康风险高于单一化合物暴露（Kadi等人，2018年；Liu等人，2024年）。美国环境保护署（U.S. EPA）已将16种PAHs和6种PAEs列为优先污染物（U.S. EPA，2014年）。现有研究大多分别关注大气中的PAHs或PAEs污染及其暴露情况，但需要考虑它们的联合污染特征和暴露情况。

中国不同地区的大气中PAHs和PAEs浓度存在差异。例如，中国东北部黑龙江省哈尔滨市的16种U.S. EPA优先监测的PAHs总浓度（Σ₁₆PAHs）为179 ng/m³（Yury等人，2018年），而中国东部上海市的Σ₁₆PAHs浓度仅为17.6 ng/m³（Liu等人，2018年），中国南部广东省广州市的Σ₁₆PAHs浓度为4.79 ng/m³（Jiang等人，2023年），这些浓度远低于东北部地区。同样，中国西北部陕西省西安市空气中7种PAEs（DMP、DEP、DiBP、DBP、BBP、DEHP和DnOP）的总浓度为622 ng/m³（Wang等人，2017年），中国北部北京市的浓度为456 ng/m³（Wang等人，2019年），而中国南部广东省广州市的Σ₇PAEs浓度为97.2 ng/m³（Huang等人，2022年），中国东部浙江省杭州市的Σ₇PAEs浓度为124 ng/m³（Lu和Zhu，2021年），这些浓度均低于西北部和北部地区的水平。这些数据反映了中国不同地区PAHs和PAEs浓度的显著空间差异。然而，现有证据主要来自孤立案例研究，仍需全面了解全国范围内的分布情况。

室内和室外大气中PAHs和PAEs浓度之间的差异受到了广泛关注（Sangiorgi等人，2013年；Moreau-Guigon等人，2016年；Ma等人，2021年）。Ma等人（2023年）报告称，农村地区的16种PAHs总浓度为73.57 ng/m³，高于室外浓度（29.71 ng/m³），这主要是由于室内使用煤炭供暖和烹饪活动（Liu等人，2022年）。室内空气流通不良也可能导致PAHs的积累（Ye等人，2017年）。在城市地区，16种PAHs的浓度范围为85至320 ng/m³，其中烹饪活动贡献了超过60%的浓度（Li等人，2022年）。与PAHs类似，Ouyang等人（2019年）发现办公室内的Σ₇PAEs浓度几乎是室外浓度的四倍。PAEs广泛用于室内装饰材料，如地板、墙面材料、家具（如椅子和桌子）和其他家用产品（Anake和Nnamani，2023年）。这些明显的室内外浓度差异表明，仅依靠室外环境中的污染物浓度可能会低估实际的人类暴露量，特别是对于长时间待在室内的群体，如婴儿、儿童和办公室工作人员（Silvers等人，1994年；Li等人，1997年；Morawska等人，2017年；Tanir等人，2022年）。因此，量化室内和室外环境中的PAHs和PAEs浓度对于提高暴露评估和后续健康风险评估的准确性至关重要。

人类主要通过吸入和皮肤接触暴露于空气中的PAHs和PAEs（Abbas等人，2018年；Sj?str?m等人，2019年；Zhang等人，2021年；Orecchio等人，2022年）。虽然大多数现有研究关注单一SVOC类别，但PAHs和PAEs的联合暴露可能导致叠加或协同的健康效应，因此在室内外环境中都应予以更多关注（Fang等人，2024年）。吸入是主要暴露途径，占各种人群中PAHs摄入量的大约50%（Dai等人，2024年）。对于七种致癌PAHs，吸入引起的终生癌症风险增量（ILCR）在城市和工业地区超过了安全阈值1×10^-4，估计全国范围内有15,198例相关癌症病例（Han等人，2020年）。这些发现强调了更准确地量化吸入暴露的紧迫性，特别是对于儿童等敏感人群（Landrigan，1999年；Preston，2004年）。由于儿童单位体重呼吸频率较高且皮肤表面积与体重比较大，他们经历的PAHs和PAEs的吸入和皮肤暴露量不成比例地更高（Li等人，2020年）。例如，Chen等人（2018年）报告称，婴儿的PAEs吸入暴露量（5.0 μg/kg-bw/天）是学生和办公室工作人员的五倍。然而，基于时间-活动模式和不同年龄组的相应健康风险，仍存在很大不确定性。

基于现有的关于PAHs和PAEs的广泛研究，本研究整合了已发表的文献数据，以实现三个目标：（i）描述中国全国和各地区室外和室内PAHs和PAEs的浓度及其气相-颗粒相分配行为；（ii）根据室内和室外暴露环境量化不同年龄组对PAHs和PAEs的综合暴露量；（iii）识别优先污染物和高风险人群，并评估其综合健康风险。

数据收集与整合

我们收集了2014年至2024年6月期间Web of Science和Science Direct数据库中关于室内和室外空气中PAHs和PAEs浓度的文献（图S1）。室外环境包括道路、街道、屋顶和校园，室内环境包括住宅区、教室、宿舍和办公室。搜索项分为三类：主题I（PAHs或其同义词，包括“PAH”和“多环芳烃”）

全国和地区层面的室外大气中PAHs和PAEs浓度

中国室外气相和颗粒相中16种PAHs的总浓度（Σ₁₆PAHs）为85.2 ± 12.7 ng/m³，7种PAEs的总浓度（Σ₇PAEs）为1,415 ± 523 ng/m³（图1a和1c）。与其他国家相比，中国的室外环境中的PAHs和PAEs浓度处于中等水平（图1，Excel sheet1和sheet2）。对于Σ₁₆PAHs，全国平均浓度（58.3 ± 8.01 ng/m³）低于亚洲（249 ± 274 ng/m³）和非洲（220 ± 242 ng/m³）的30%

PAHs和PAEs的地区差异

中国东北部、北部和西北部的PAHs浓度高于南部、西南部和东部，这可能与地区的能源消费模式、气候条件以及PAHs的物理化学性质有关。东北部的PAHs排放通常与该地区密集的工业活动和对煤炭能源的依赖有关，尤其是在冬季供暖季节（Ma等人

CRediT作者贡献声明

钟鸣：写作 – 审稿与编辑。夏玉宝：写作 – 审稿与编辑。康新宇：写作 – 审稿与编辑。张彦霞：写作 – 审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。王朗：写作 – 审稿与编辑、可视化、方法论、数据管理、概念构思。何欢：写作 – 审稿与编辑、资金获取。季青松：写作 – 审稿与编辑。邵敏：写作 – 审稿与

未引用的参考文献

Ma等人，2023年。

数据可用性

本综述中使用的数据可在补充文件中找到。如需所有数据，可向相应作者提出合理请求。

资金支持

本研究得到了国家自然科学基金（42177372）、中国科学院战略性先导科技专项（B类）（XDB40020103）、江苏省“青兰”项目基金会以及江苏省“双创”博士资助（JSSCB20210337）的支持。

利益冲突声明

作者声明本研究中不存在利益冲突。