《Atmospheric Environment》：Detection and quantification of large fugitive methane emissions in the Madrid region using ambient concentration measurements and dispersion modeling
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为解决城市填埋场甲烷(CH4)排放存在高时空变异性、清单易低估且卫星探测受限等问题，研究人员在2024年对马德里空气流域开展了集成连续地面CH4监测、HYSPLIT大气扩散模型与Sentinel-5P TROPOMI/SRON卫星观测的研究。结果表明，观测到穿越都市区的高浓度CH4羽流可追溯至主要填埋场，其特定事件的排放率可达官方清单小时均值的3-6倍。该研究证明了整合地面观测与扩散模型进行源解析的有效性，强调了开展连续高分辨率监测对甲烷减排的重要性。
甲烷，作为一种强效温室气体，其百年尺度下的全球增温潜势是二氧化碳(CO2)的28至34倍。自工业革命以来，大气中的甲烷浓度翻了一番有余，在2023年已达到约1934 ppb。这种增长主要源于农业、化石燃料开采、废弃物管理等人为活动。甲烷减排是近期减缓气候变暖的关键目标之一，有评估指出，到2030年甲烷排放若能减少45%，可避免约0.3°C的全球升温。然而，准确量化甲烷排放，特别是在城市地区，却困难重重。城市甲烷排放源众多，包括天然气管道泄漏、废水处理和交通尾气等，其中填埋场是许多城市的重要甲烷来源，因为有机废弃物在厌氧条件下分解会产生大量甲烷。尽管许多填埋场配备了气体收集系统，但“逃逸性排放”仍然普遍存在。更棘手的是，这些排放具有很强的时空异质性，受到运营活动、废物成分、特别是气象条件（如风速、大气压力）的显著影响，导致传统基于年度平均的排放清单常常无法捕捉到短时、高强度的排放事件。卫星遥感，如欧洲航天局Sentinel-5P卫星搭载的TROPOMI仪器，为全球甲烷监测提供了强大工具，但其空间分辨率有限（约5.5 km × 7 km），且在复杂地形或云层覆盖地区（如本研究中的马德里北部山区）探测能力受限，数据存在缺口。因此，如何精确识别、定位并量化像马德里这样的复杂城市区域的甲烷排放热点，评估官方清单的准确性，并为制定有效减排政策提供依据，成为了一个亟待解决的科学与实际问题。
针对这一挑战，一篇发表在《Atmospheric Environment》上的研究为我们提供了一个多方法融合的解决方案。来自西班牙能源、环境与技术研究中心(CIEMAT)的研究团队，在2024年开展了一项综合研究，旨在深入理解马德里大都市区的甲烷排放动态。他们的核心目标是：探究在2024年监测点记录到的高浓度环境甲烷事件的起源，并将基于地面浓度数据和扩散模型估算的填埋场甲烷排放量，与官方清单、航空测量及卫星数据等现有信息进行比较。
为了回答这些问题，研究人员主要采用了几个关键技术方法：首先，依托位于马德里的CIEMAT温室气体观测站，使用基于腔体衰荡光谱(CRDS)技术的Picarro G2301分析仪，进行高时间分辨率（小于5秒采样，使用10分钟平均值）的连续原位甲烷浓度监测。其次，利用来自哥白尼气候变化服务(C3S)的ERA5再分析数据集作为气象输入，驱动美国国家海洋和大气管理局(NOAA)开发的HYSPLIT（混合单粒子拉格朗日积分轨迹）大气扩散模型，模拟从预设排放源（即马德里地区的主要填埋场）释放的甲烷的传输与扩散过程。再次，整合了来自Sentinel-5P TROPOMI仪器的卫星甲烷柱浓度数据，以及荷兰空间研究所(SRON)基于TROPOMI数据自动检测的全球大型甲烷羽流信息，用于交叉验证。研究选取了2024年发生在不同气象条件下的三个典型高浓度事件进行深入分析。
3.1. 案例1：冬季稳定天气条件下从Colmenar Viejo填埋场平流而来的高甲烷浓度（2024年1月）
2024年1月8日，马德里地区天气稳定，风速微弱，垂直混合受限。CIEMAT站点的Picarro分析仪在协调世界时(UTC)9:00左右记录到甲烷浓度突然升高，在10:00 UTC达到超过3500 ppb的峰值，高浓度状态持续了约3小时。HYSPLIT模拟显示，在9:00至12:00 UTC期间，监测点受到的主要影响来自北部的Colmenar Viejo填埋场(CVL)排放的羽流。通过模型反演估算，要产生观测到的浓度增幅，CVL在该事件期间的排放率约为1.104吨/小时，这比根据官方年度清单折算的小时平均排放率(0.316吨/小时)高出三倍以上。尽管当天Sentinel-5P卫星图像显示马德里北部区域甲烷浓度有升高，但由于复杂地形和可能的气象条件影响，数据质量不足以将探测到的峰明确归因于CVL。
3.2. 案例2：夜间甲烷累积及向瓜达拉马山脉的北向输送（2024年6月）
在6月17日至18日夜间，CIEMAT站点再次记录到甲烷浓度升高，峰值出现在3:00至6:00 UTC之间。HYSPLIT模拟结果表明，影响监测点的甲烷羽流主要来源于东南方向的Pinto和Valdemingómez填埋场。在此期间，监测点的平均甲烷浓度达到2960 ppb，比当日城市背景值高出近1 ppm。模型分析显示，要解释这一高浓度，Pinto和Valdemingómez填埋场的排放率需要达到基于清单小时均值估算值的6-6.5倍。此次事件期间，马德里地区未被Sentinel-5P卫星覆盖。
3.3. 案例3：高压持续期间监测点来自不同源区的双浓度峰值事件（2024年12月）
2024年12月下旬，马德里地区处于稳定的高压系统控制下，大气扩散条件差。SRON数据显示，在12月15日至31日期间，马德里区域（特别是Valdemingómez和Pinto填埋场上空）探测到多次强甲烷排放事件。其中，12月26日，SRON估算该区域甲烷排放率约为9±6吨/小时。CIEMAT站点的测量数据也记录了当天下午异常高的甲烷值。HYSPLIT模拟识别出监测点在26日受到两次显著的羽流影响：一次在上午（08:00-12:00 UTC），主要贡献来自Colmenar Viejo填埋场；另一次在下午（16:00-20:00 UTC），主要贡献来自Pinto和Valdemingómez填埋场。对下午高峰的分析表明，Pinto和Valdemingómez的合计排放率约为12.3吨/小时，是清单基准值(2.05吨/小时)的约6倍。其中，Valdemingómez的估算排放率(8.5吨/小时)与SRON的卫星估算值(9±6吨/小时)高度吻合。
结论与讨论：本研究首次系统地证实了马德里城市空气中存在显著的高浓度甲烷事件，并将其源头成功解析至该地区的几个主要填埋场。核心结论表明，填埋场的甲烷排放具有显著的时空变异性，事件性峰值排放率可达官方年度清单所暗示的小时平均值的3至6倍。这种变异性突显了基于平均或低频次测量的排放清单容易低估峰值事件，从而扭曲真实的排放特征，也强调了进行连续、高分辨率监测的必要性。
通过整合地面连续甲烷浓度测量与HYSPLIT大气扩散建模，研究建立了一套有效的源解析方法，能够区分不同填埋场（Colmenar Viejo、Pinto或Valdemingómez）在不同气象条件下的贡献。尽管模型精度受到气象输入数据分辨率等因素的影响，但这一融合方法显著提升了复杂城市环境下甲烷源的解析能力。
卫星甲烷观测（Sentinel-5P和SRON）为本研究提供了宝贵的交叉验证。尽管在复杂地形或多云区域存在探测限制，但卫星估算的排放量级与地面观测和模型反演结果基本一致，证实了集成方法的稳健性。例如，对于Valdemingómez填埋场，本研究估算的排放率与SRON卫星数据及其他独立航空观测研究结果处于同一数量级。
该研究的意义在于，它展示了一个结合地面连续监测、大气扩散模型和卫星遥感的“自上而下”与“自下而上”相结合的集成框架，能够更准确地量化城市甲烷排放，揭示官方清单可能存在的低估问题。这项工作不仅为马德里大都市区制定针对性的甲烷减排政策提供了关键科学依据，其方法学框架也可推广应用于南欧乃至全球其他面临类似挑战的城市化区域，助力实现精准的甲烷排放评估与管控。
