《Atmospheric Environment》：Investigation of tritium concentration levels and mechanisms of its release to the atmospheric air in an area with an underground source of tritium
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研究在存在地下氚源的天然区域发现，大气水汽中氚浓度呈现昼夜差异，最小值出现在白天，与植物蒸腾作用及气象因素相关，但传统蒸发模型预测与实际数据不符，需考虑自然节律机制。
S.N. 卢卡申科 | A.V. 米哈伊洛夫 | D.N. 库尔巴科夫 | A.V. 汤姆森 | D.A. 康达科夫 | E.V. 费杜诺娃 | M.A. 埃多姆斯卡亚
俄罗斯库尔恰托夫国家研究中心的全俄放射学与农业生态学研究所
引言
目前，环境中的氚含量主要由人类活动决定，如核裂变反应堆的运行和退役、20世纪60年代之前的核武器试验、2011年日本福岛事故等核事件、乏核燃料处理厂、氚生产设施以及放射性废物储存场所。由于新反应堆的建设和国际实验热核反应堆的发展，未来环境中的氚总量可能会增加（Nie等人，2021年；Ferreira等人，2023年）。
氚排放到大气中的主要来源包括上述列出的多种企业。已有许多相关研究，例如Akata等人（2011年）、Connan等人（2015年）、Fairlie（2007年）、Kim等人（1998年）、Miljevi?等人（2000年）和Nankar等人（2023年）。这些研究探讨了排放物中氚的化学形态、HT与HTO的比例以及HT向HTO转化的速率。此外，还研究了各种气象因素如何影响空气中氚的分布。另一种重要的氚进入大气的方式是通过水和土壤表面的蒸发（Marang等人，2011年；Nie等人，2021年；Vodila等人，2009年）。Yokoyama等人（2004年）也对此进行了研究。
Lyakhova等人（2012年、2013年）的著作中讨论了氚释放到大气中的复杂机制，这些研究专门探讨了地下核试验场址空气中氚的含量。作者认为，在井下核爆炸的情况下，氚通过钻孔环空的对流传输是进入大气的主要途径；同时，如果地下水中氚浓度较高，蒸散作用也可能成为氚进入大气的重要机制。
在地下水中含有氚的情况下，也有少量研究关注大气中氚含量的估算问题。这种情况常见于放射性废物储存设施发生泄漏时（Beals和Hayes，1995年；Duff等人，2024年；Ferreira等人，2023年；Pettitt等人，2024年；Priebe等人，2023年；Rumynin等人，2021年；Twining等人，2011年；Vodila等人，2009年）。在这种情况下，由于自然环境的特殊性，模拟氚水进入大气的过程可能会变得复杂。两种主要的释放机制是：土壤的释放和植物的蒸腾作用。这些机制可能受多种参数影响，从而导致大气中氚浓度的特定分布。
在这方面，Connan等人（2015年）的研究值得注意，他们在一个植被中氚含量较高的地区进行了关于大气中氚浓度日变化的实验研究。研究者评估了多种蒸散计算方法（如梯度法、Penman-Monteith法和FAO-56模型）的适用性。根据他们的计算，大气中的氚浓度应在白天蒸散作用最强的时候达到最高值，但实际上数据显示最高浓度出现在傍晚和夜间。研究者没有考虑一个可能的解释，即氚可能来自附近的辐射危险设施；另一种可能是自然因素，例如该地区植物的昼夜节律。遗憾的是，我们尚未找到关于地下氚源地区大气中氚释放机制的其他研究。
本研究的目的是调查具有地下氚源地区空气中氚浓度的日变化及其释放过程。
研究片段
实验部分
本研究在确认存在地下氚源的自然区域进行了大气水蒸气中氚浓度（TAAWV）的测量（Lukashenko等人，2024年；Lukashenko等人，2024年）。研究在两个土壤水分和植物自由水中氚含量差异显著的地点进行，不同季节多次采集大气水蒸气样本。
第1站点土壤水分中氚分布的研究结果
图2展示了第1站点垂直剖面中自由土壤水中氚分布的结果。每个自由土壤水样本都经过分析以确定其氚浓度，图表中的误差源于分析不确定性导致的单次测量误差。沿垂直剖面采集的土壤样本深度达到了近地表地下水层。10月份时，地下水位距离地表35厘米。
一天中TAAWV浓度与时间的关系
在存在地下氚源的自然区域，TAAWV浓度显著高于背景值。氚浓度范围为1.5%至26%，平均值为自由土壤水中最大氚浓度的8%。在第1和第2站点，TAAWV浓度随时间的变化趋势平滑且非随机。所有案例中的变化曲线具有相似的结构特征，尤其是在某个特定时间点出现了明显的最低浓度。
结论
所获得的数据使我们能够对具有地下氚源地区的空气中氚浓度水平得出一些结论，无论是在方法论层面还是实际应用层面。
首先，TAAWV浓度随时间变化存在一定的规律性，其主要特征是TAAWV浓度最低值始终出现在白天。这些规律不仅在此次研究中得到验证
CRediT作者贡献声明
S.N. 卢卡申科：概念构思、数据整理、研究实施、资源管理、软件使用、验证、数据可视化、撰写及审稿编辑。A.V. 米哈伊洛夫：概念构思、数据分析、方法论设计、软件使用、验证、数据可视化、初稿撰写。D.N. 库尔巴科夫：数据整理、方法论设计、资源协调。A.V. 汤姆森：数据整理、数据分析、软件使用、研究监督。D.A. 康达科夫：数据分析、数据可视化。E.V. 费杜诺娃：数据整理
利益冲突声明
作者声明与本研究无任何利益冲突。我们声明与提交的研究内容不存在任何商业或关联利益冲突。
