《Nano Letters》：Stimulated Emission from 2D CdSe/CdS Nanoplatelets Integrated in a Liquid-Core Fiber
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本研究提出了一种创新且可扩展的光子集成平台，将胶体分散的二维CdSe/CdS核/冠纳米片集成于液芯光纤中。该平台克服了传统胶体纳米晶在溶液中实现光学增益所需浓度过高的挑战，即使在极低浓度下，也实现了低至1.8 kW/cm2的准连续波泵浦放大自发辐射阈值。研究证明，光纤的低损耗光波导是实现高效受激发射的关键，为基于胶体分散纳米晶的激光器开发提供了一条前景广阔的独特路径。
胶体纳米晶体作为独特的光学增益材料，因其本征高吸收、优异的量子产率和可调谐发射而备受关注。然而，将胶体纳米晶体溶液集成到光子系统中用于激光应用颇具挑战，因为这通常需要很高的浓度才能实现光放大。本研究针对这一难题，创新性地提出了一种可扩展的平台：将胶体分散的二维CdSe/CdS核/冠纳米片集成到液芯光纤中。
在胶体纳米晶发射体中，二维半导体纳米片因其高本征吸收截面、覆盖紫外到近红外的窄发射以及较低的放大自发辐射和激光阈值而表现突出。其中，CdSe/CdS核/冠结构是一种相对简单的异质结构，可通过原子层数调节发射波长。这种核/冠设计可高效抑制边缘缺陷态的非辐射复合，从而获得高光致发光量子产率。此外，相较于纯核纳米片，核/冠纳米片在放大自发辐射和实现低激光阈值方面也展现出更优越的性能。
迄今为止，半导体纳米材料的放大自发辐射或激光主要是在固体薄膜中实现的，这主要得益于其易于制备和高填充密度。然而，此类薄膜容易受到散射、福斯特共振能量转移及后续载流子陷阱等多种损耗通道的影响。在液体环境中使用分散的纳米晶则可以缓解这些问题。尽管如此，从胶体溶液中获得光学增益仍面临挑战，主要受限于纳米晶溶解度有限。为此，本研究提出了一种创新方法来增强纳米片的有效增益，即使在低浓度下亦能实现。
本研究的核心是利用液芯光纤作为纳米片光学集成的可扩展平台。通过将纳米片分散在四氯乙烯中，并利用毛细作用填充光纤，成功在低浓度下实现了受激发射。实验采用横向泵浦方式，通过光谱分解模型分析，确认了放大的自发辐射的阈值行为。研究发现，只有在红移的双激子能量处，光学增益才能建立起来。这可以通过两种常见的纳米片增益机制模型来理解：三能级系统和四能级系统。其中，结合激子与双激子动能（动量）分布的玻尔兹曼分布模型，能够很好地解释观察到的红移放大的自发辐射现象。
研究还深入探讨了液芯光纤的光学环境对增益产生的影响。通过将纳米片分散在折射率低于熔融石英的己烷中，制备了不导波的“光纤”作为对比。结果表明，只有在可实现导波的液芯光纤中，才能在特定阈值以上观察到放大的自发辐射的明显特征，如斜率的超线性增长、双激子发射峰的稳定红移以及谱线宽度的窄化。而在不导波的光纤中，则完全没有这些特征。这证实了光纤的低损耗波导对实现受激发射至关重要。
进一步的研究考察了液芯光纤核心参数的影响。实验发现，在相同纳米片浓度下，增加光纤纤芯直径（从13微米到26微米，再到29微米）能显著降低放大自发辐射阈值（从无观察到1.8 kW/cm2，再到0.7 kW/cm2）并大幅提高斜率效率。这是因为更大的纤芯截面积增加了单位长度光纤内的有效增益粒子数。同样，在相同纤芯直径下，提高纳米片浓度也能降低阈值。此外，光纤的波导损耗也直接影响性能，损耗更低的光纤展现出更优的阈值和斜率效率。
总而言之，本研究展示了一种稳健、可扩展的平台，用于在溶液中集成纳米晶发射体，如二维纳米片。通过将CdSe/CdS核/冠纳米片集成到导波液芯光纤中，即使在较低的浓度和准连续波泵浦条件下，也能观察到低阈值的放大自发辐射。这得益于二维纳米片的独特性质和液芯光纤这一高质量光子平台的结合。光谱数值分解分析揭示了激子和双激子在增益过程中的作用，并与现有的纳米片增益模型相吻合。研究证明，通过调整光纤参数（如纤芯尺寸、损耗、长度）和纳米片浓度，可以优化系统性能。液芯光纤易于与标准光纤技术熔接集成，并能适配多种纳米发射体。因此，液芯光纤将有力推动胶体纳米材料在激光应用中的发展，为在可见光波段实现高效、波长可调谐的纤维激光器开辟了一条充满希望的道路。
