三维原子密度断层扫描：一种量化金属玻璃微观结构异质性和剪切变形区的新方法

《Journal of Non-Crystalline Solids》：3D atomic density tomography: A novel approach to quantify microstructural heterogeneity and shear transformation zones of metallic glasses

金属玻璃的剪切转换区（STZ）三维原子密度断层成像（3D-ACT）技术及冷却速率优化研究。通过分子动力学模拟构建Al90Sm10金属玻璃体系，提出3D-ACT方法量化STZ的原子密度、空间分布及网络连接性。结合综合评价指数I（整合数量、簇尺寸、分布均匀性等参数）分析不同冷却速率（0.1-10 K/ps）下的STZ特性，发现1 K/ps时STZ网络均匀性最佳，显著提升材料塑性（β值关联性R2达0.89）和抗剪切带扩展能力。该技术为金属玻璃微观结构调控提供新工具。

　　

薛永静|黄萍|王飞

中国西安交通大学材料科学与工程学院材料力学行为国家重点实验室，西安710049

摘要

长期以来，表征金属玻璃（MGs）复杂的微观结构异质性一直具有挑战性，因为缺乏用于解析原子尺度局部结构的实验和计算工具。在这项研究中，我们介绍并验证了一种结构分析技术：三维原子密度断层扫描（ACT-3D）。该方法可以直接量化局部原子堆积密度，并在分子动力学（MD）模拟中精确识别潜在的剪切转变区（STZ）区域。通过利用ACT值，在不同冷却速率下构建的Al₉₀Sm₁₀ MG系统的MD模拟中识别出容易形成STZ的区域，从而能够准确量化关键STZ属性，如数量、团簇大小、尺寸分布和空间均匀性。我们开发了一个综合评估指数（I），该指数汇总了五个关键的STZ参数，以定量评估整个STZ网络结构。这些参数的权重是根据它们的决定系数（R2）确定的，并结合了从拉伸模拟中获得的塑性指数β，然后进行归一化以构建一个单一的综合得分。模拟结果表明，在所研究的冷却速率范围内，1 K/ps的适中冷却速率最有利于提高材料的宏观塑性和韧性。这种改进归因于STZs的均匀分布、适度的网络连通性和平衡的团簇尺寸分布。本研究确立了3D-ACT作为可视化和量化MGs中STZ网络的可靠工具，同时揭示了加工参数如何调节微观结构异质性以优化机械性能。

引言

金属玻璃（MGs）由于其非晶原子结构和缺乏长程有序性，表现出独特的机械性能组合，包括高屈服强度[[1], [2], [3]]、较大的弹性极限[4]和优异的耐磨性[5]，这使得它们在结构和功能应用中具有前景。然而，由于在室温下固有的脆性，它们的广泛应用受到限制，这种脆性源于集中在狭窄剪切带（SBs）中的高度局部化塑性变形[6,7]。剪切转变区（STZs）的成核和传播直接由剪切转变区的行为控制，这些纳米级区域是集体原子重排引发塑性流动的地方[8,9]。因此，解析STZs的空间分布、大小和连通性对于揭示MG变形机制和设计延性MGs至关重要。

几十年来，MG的一个主要瓶颈是无法在原子尺度上直接表征微观结构异质性（例如，自由体积、STZs）。传统的实验技术，如差示扫描量热法（DSC）、动态力学分析（DMA）和纳米压痕法，只能提供整体平均属性（如自由体积分数、活化能），无法解析3D空间异质性[[10], [11], [12], [13], [14]]。在分子动力学（MD）模拟中，结构表征依赖于键对取向信息（例如，Voronoi多面体（VP）[15]、局部五次对称性[16,17]、方向性顺序[18]）或全局平均统计信息（例如，径向分布函数（RDF）、系统势能、平均自由体积[19]）。虽然键对取向方法可以捕捉到短程有序性（SRO），从而从根本上理解局部原子振动[20]和转变[21]，但由于键对取向的可变性[22]、Voronoi多面体的复杂性和多样性以及同一Voronoi多面体簇内的不同机械性能[23,24]，它们无法将局部结构特征与机械行为相关联。全局平均统计参数反过来掩盖了决定STZ活动和重排的局部结构变化。实际上，无论是实验表征还是MD模拟，都没有现有方法能够准确表征局部结构或直观地表示STZs的空间分布。这一差距阻碍了我们对MGs中微观塑性变形机制的理解，特别是在预测局部塑性起始位置和分析剪切带网络的形成路径方面。

为了解决这一限制，我们提出了三维原子密度断层扫描（3D-ACT），这是一种新的计算技术，可以在整个3D模拟域内以高空间分辨率（1 ?）映射原子堆积密度。通过扫描一个球形体积（半径=3.5 ?）来计数局部原子（定义“ACT值”），3D-ACT可以直接将低密度区域（ACT<9）识别为STZ候选区域，这与自由体积理论一致，后者将松散的原子堆积与塑性活动联系起来。与现有方法不同，3D-ACT量化了STZ的空间分布、聚集倾向和网络连通性，这些都是控制SB起始和传播的关键特征。

在这项研究中，我们通过研究冷却速率对Al₉₀Sm₁₀ MG系统的影响来验证3D-ACT。冷却速率是一个关键的加工参数，可以调节MGs中的自由体积和SRO：快速冷却会捕获过多的自由体积，而缓慢冷却则促进原子重新排列成更紧凑的结构。我们对Al₉₀Sm₁₀在0.1、1和10 K/ps的速率下进行MD模拟，然后使用3D-ACT来表征STZ网络，并将其与拉伸机械性能相关联。我们进一步引入了一个综合评估指数（I），以整合多维STZ参数，从而能够对模拟样品之间的微观结构异质性进行定量比较。结果表明，3D-ACT弥合了微观结构特征和宏观塑性之间的差距，为MG设计提供了强大的工具。

部分摘录

初始模型构建和拉伸模拟

所有Al₉₀Sm₁₀ MG系统的MD模拟都是使用大规模原子/分子并行模拟器（LAMMPS）包[25]进行的，这是一个广泛用于材料在机械载荷下原子模拟的平台[26]。Al₉₀Sm₁₀系统内的原子相互作用由Finnis-Sinclair（FS）势[27]描述，该势已被严格验证可以捕捉基于Al-Sm的MG的结构演变和机械响应，包括玻璃态

传统微观结构分析

自由体积（FV）作为与原子堆积密度密切相关的关键参数，对MGs的机械性能有深远影响[33]。Liu等人[59]提出了一种原子级别的FV估算方法，为探索原子结构与FV之间的关系提供了强大的工具[34,41,52]。FV的数量主要由冷却速率决定[19]。根据FV理论[53]，快速冷却会在玻璃态中捕获过多的FV，而较慢的冷却则

结论

本研究通过开发三维原子密度断层扫描（3D-ACT）加深了对MGs中塑性变形的理解，这是一种新的计算技术，能够直接、定量地表征3D空间中的局部结构异质性和STZs。其关键创新在于使用3.5 ?扫描球进行高分辨率（1 ?步长）的原子密度映射，精确识别低密度区域（ACT < 9）作为STZs，并克服了传统方法的局限性

数据声明

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数据可用性

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作者贡献声明

薛永静：撰写——原始草稿、方法论、研究、正式分析。黄萍：撰写——审阅与编辑、监督、资源提供、研究、资金获取、概念化。王飞：撰写——审阅与编辑、监督、资源提供、研究、资金获取、概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号：52571096）和陕西省自然科学基础研究计划（编号：2024JC-YBMS-303）的支持。