《Water Research》:Alternation magnitudes of organic matter composition determines priming effect of biodegradable microplastics on lake carbon emission
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本研究通过13C同位素标记量化了聚羟基烷酸酯(PHA)、聚乳酸(PLA)和聚丁二酸(PBS)对人工湖水中原生有机碳的促流效应(PE)。结果显示,所有BMPs均增加CO2排放,但PE方向和强度存在差异:PLA和PHA呈正向PE,而PBS呈负向PE。预处理阳光照射显著增强PE及CO2排放,表明DOM的量和质共同调控微生物呼吸及PE。研究强调需重新评估BMPs的环境风险,不仅考虑可降解性,更要关注其对碳循环和生态系统功能的影响。
张胜豪|常晓子|吴凤婷|卢月汉|安世林|周永强|冯慕华|杜颖迅
中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与流域水安全国家重点实验室,南京,211135,中国
摘要
可生物降解的微塑料(BMPs)在水生生态系统中的普遍存在要求我们对其对水生碳循环的影响有深入的了解。尽管已知BMPs会向水环境中释放溶解有机物质(DOM),但它们对天然有机碳的“启动效应”(PE)仍很大程度上尚未被探索。在这里,我们使用13C稳定同位素标记技术来量化三种常见BMPs——聚羟基烷酸酯(PHA)、聚乳酸(PLA)和聚丁烯琥珀酸酯(PBS)在人工湖水中引发的PE。这三种BMPs的添加都增强了CO2的排放,但它们的PE效果有所不同:PLA和PHA引发了正的PE效应,而PBS则引发了负的PE效应。此外,对BMPs进行预太阳照射进一步增强了CO2的排放并加强了PE效应。从BMPs中渗出的DOM显著改变了DOM池的数量和质量。微生物呼吸主要受有色DOM(CDOM)的数量驱动,而PE效应则受DOM的质量影响,这通过新鲜度指数(BIX)和添加BMP后类似蛋白质成分的相对丰度反应比反映出来。总体而言,我们的发现表明,BMPs对淡水碳循环的影响是通过其自身的DOM组成介导的,并受到太阳照射的调节,后者起到了环境放大器的作用。这突显了迫切需要重新评估BMPs的环境风险,明确考虑它们对碳循环和生态系统功能的影响,而不仅仅是基于其可降解性来评估其可持续性。
引言
内陆水域,包括湖泊,是全球碳循环的热点区域,充当了从陆地到海洋输送碳的活跃通道(Cole等人,2007;Tranvik等人,2009)。据估计,内陆水域每年从陆地生态系统接收5.1 Pg的碳通量,其中约80%以温室气体的形式排放,只有约15%转移到海洋(Drake等人,2018)。随着气候变化和人类活动的双重压力,更多的外来有机物质(OM)被排入湖泊,湖泊的这种“活跃通道”作用进一步增强(Du等人,2023)。这种外来的OM池不仅在湖泊中得到处理,还可能触发对天然自生OM矿化的启动效应(PE)(Bengtsson等人,2018;De Haan,1977;Kuzyakov,2010)。PE的本质在于是否刺激了微生物对天然OM的利用。PE的强度可以有很大差异,包括正效应、零效应和负效应。环境条件如温度、盐度和营养物质(Bartosiewicz等人,2024;He等人,2023;Yang等人,2023)以及OM的组成可以调节PE(Li等人,2023;Liu等人,2020)。例如,一项研究在河口沉积物中添加了两种新鲜碳源(海草和藻类),发现海草改良的沉积物比藻类改良的沉积物具有更大的PE效应(Trevathan-Tackett等人,2018)。外来DOM的化学性质——如其分子组成、芳香性和化学计量比(例如C:N)——也在PE的方向和强度中起着关键作用。例如,易分解的、低C:N比的底物(如葡萄糖、氨基酸)容易刺激微生物生长和共代谢,通常引发正的PE效应(Li等人,2023)。同样,天然DOM池的性质也调节PE的强度。当添加新鲜的、可生物利用的碳时,高C:N比的、高度腐殖化的天然底物可以促进更强的微生物活动,从而导致比低腐殖化底物更明显的正PE效应(Kuzyakov,2010)。
塑料是具有优异机械和热性能的常见合成物质。它们的大规模生产始于20世纪50年代,到2020年全球产量达到约3.67亿吨(Plastics Europe:布鲁塞尔,2021)。塑料的老化会产生小于5毫米的颗粒,这些颗粒通常被称为微塑料。这些颗粒现在在陆地、水生和大气系统中无处不在,成为最令人担忧的污染物之一(Liu等人,2025;Nava等人,2023;Qi等人,2025)。传统不可生物降解微塑料的积累可能导致各种生态后果,例如威胁鱼类的生存和抑制大型植物的生长(Ragu Prasath等人,2025;Rashid等人,2025)。可生物降解的聚合物,如聚(ε-己内酯)、聚(丁烯琥珀酸酯)、聚(L-乳酸)和聚羟基烷酸酯,因其能够在多种生态系统中降解而被视为传统塑料的有希望的替代品(Filiciotto和Rothenberg,2021;Kanemura等人,2012)。然而,与传统塑料相比,可生物降解的微塑料(BMPs)可能在碳循环中发挥更积极的作用,如在土壤(Shi等人,2025)和沉积物(He等人,2024)中观察到的那样,其相关效应因BMP类型而异(Sun等人,2022)。与土壤和沉积物的研究相比,关于水柱中BMPs的PE效应的报告较少(Catalán等人,2015;Liu等人,2026,2020)。然而,BMPs单体中亲水官能团(如羧基和羟基)的丰富性表明,BMPs在水中的活性很高,可能会改变DOM的组成并触发水生生态系统中的PE效应(Zhang等人,2023)。此外,由于许多BMPs的密度低于水,它们会浮在水面上并受到太阳照射(Liu等人,2025)。光照可以通过两种机制增强微塑料的环境影响:首先,它直接加速微塑料的光降解,促进DOM的释放(Liu等人,2025);其次,阳光光解湖水中的难降解、高分子量的DOM,将其分解为更小、更易被微生物利用的有机分子,增加了DOM池的整体可利用性(Guo等人,2024)。然而,到目前为止,太阳照射对BMPs的PE效应的影响仍尚未被探索。
本研究旨在填补关于湖水柱中BMPs相关PE效应的知识空白。我们的目标是量化与BMPs相关的PE效应,并确定驱动这些碳转化的机制。为此,我们使用湖水DOM进行了微生物分解实验,并追求三个连续的目标:(1)使用13C追踪方法量化三种常见BMPs(PHA、PLA、PBS)引发的PE效应和相应的CO2排放;(2)确定预照射如何调节PE效应的强度和动态及其相关的CO2排放;(3)识别最能预测PE效应和排放响应的DOM组成特征(通过生物指数、类似蛋白质成分等光学指标测量)。这项工作阐明了BMPs对湖泊碳循环的显著影响,为评估可生物降解塑料的环境足迹提供了科学依据。
材料
研究湖泊为洪泽湖(33.10-33.67°N,118.17-118.87°E),是长江下游第四大淡水湖。洪泽湖受到密集的人类活动影响,其流域61%为耕地,21%为城市用地。为了模拟湖水DOM,我们收集了洪泽湖周围的土壤,并按照国际腐殖质学会的协议提取了有机物质。使用了三种类型的BMPs,即聚羟基烷酸酯
BMPs衍生的DOM的组成和DOC浓度
三种类型BMPS中CDOM的渗出率如下:PBS>PHA>PLA(图1A)。PBS衍生的DOM在第28天的a254值为82.33 ± 5.5 m?1,明显高于PHA衍生的DOM(8.95 ± 2.9 m?1)和PLA衍生的DOM(4.59 ± 0.51 m?1)。另一方面,三种类型渗出的FDOM的数量相当,第28天的总荧光强度分别为PHA为1.55 ± 0.19,PLA为2.16 ± 0.27,PBS为1.94 ± 0.26 R.U.(图S3)。
BMPs对DOM组成的改变调节了启动效应
据我们所知,这项研究首次使用13C稳定同位素标记技术量化了可生物降解微塑料在淡水系统中引发的PE效应。我们的结果阐明了BMPs衍生的DOM影响水生碳循环的途径。所有三种类型的BMPs都表现出明显的PE效应,即添加BMP后微生物CO2的排放加速,其中PBS产生的响应最强。
限制与意义
虽然这项研究提供了关于BMPs如何启动淡水碳循环的新机制见解,但应承认几个限制,以正确界定我们的结论范围并为未来的研究提供信息。
首先,我们的实验是在一个受控系统中进行的,使用人工湖水和土壤提取的DOM来隔离BMPs的影响,排除了其他环境变量的干扰。尽管这种方法能够识别基本机制,但它不可避免地简化了研究过程
结论
这项研究表明,BMPs积极参与水生生态系统中的微生物碳代谢。我们发现DOM的数量主要促进了即时的呼吸作用,而DOM的质量则决定了对天然DOM的启动效应。我们还确定了可用于预测特定聚合物BMPs启动效应的DOM组成指标。我们的结果进一步表明,阳光选择性地放大了BMPs引发的PE效应,引入了一个与昼夜和季节变化相关的重要时间维度
未引用的参考文献
Liu等人,2020a,《Plastics – the fast Facts》,2023;Rillig等人,2021a;Zhang等人,2023
CRediT作者贡献声明
张胜豪:撰写——原始草稿,调查,正式分析,概念化。常晓子:调查,正式分析。吴凤婷:可视化,正式分析。卢月汉:撰写——审阅与编辑。安世林:正式分析。周永强:资源,数据管理。冯慕华:资源,数据管理。杜颖迅:撰写——审阅与编辑,监督,项目管理,方法论,概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
这项工作得到了国家自然科学基金(编号42271117,42471137)、江苏省自然科学基金(BK20231516)和NIGLAS科技规划项目(编号NIGLAS2022GS09)的支持。