《Atmospheric Research》:Differentiated evolutions of co-occurrence of extreme heat and ozone pollution over the middle-lower Yangtze River basin during 2018–2024
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高温与臭氧污染共现事件在江淮流域的时空特征及形成机制研究。通过地面观测和WRF-Chem模型模拟,发现极端高温延长CHOP持续时间但降低臭氧浓度,O3生成敏感性从VOCs受限转向NOx受限,高空西太平洋副热带高压维持导致下沉气流抑制扩散,促进CHOP。
孙晓云|史春娥|张浩|王壮|赵天亮|宁贵才|卢彦宇|杨青健|高方涛
中国安徽省气象科学研究院大气科学与卫星遥感重点实验室,合肥230031
摘要 与气候变化相关的高温会升高地表臭氧(O?)浓度,并引发极端高温与臭氧(O?)污染(CHOP)事件的共现,对公共健康和生态环境构成严重威胁。以中国中下游长江流域(YRB)为例,我们利用近地面观测数据、卫星推导的O?前体物质数据以及WRF-Chem模型模拟,从极端高温(EH)如何调节地表O?浓度的角度,研究了CHOP事件的时空特征及其形成机制。观测数据表明,CHOP事件的发生频率正在增加,同时O?浓度和气温也呈现出上升趋势。在YRB的下游地区发现了CHOP事件的高发中心,但极端高温对O?污染的加剧作用在统计上并不显著,这表明极端高温对O?污染的调节效应存在差异。在2022年这个极端高温年份,高温、增强的太阳辐射、降低的相对湿度以及减弱的风速对YRB下游地区的CHOP持续时间和O?浓度产生了相反的影响:CHOP持续时间延长,但O?浓度降低。在极端高温的驱动下,O?的形成机制从受挥发性有机化合物(VOCs)限制转变为受氮氧化物(NOx)限制,因此,VOCs的增加和NO?的减少共同导致了YRB下游地区O?浓度的异常降低。西太平洋副热带高压系统的西扩及其维持作用导致下沉气流和弱风的形成,促进了O?向下游地区的输送,从而延长了CHOP的持续时间。本研究揭示了极端高温对CHOP特征的相反影响,并阐明了YRB地区CHOP事件的形成机制,为未来高温天气下臭氧污染的缓解提供了有价值的参考。
引言 受气候变化和人类活动的共同影响,全球范围内出现了持续的气候异常现象,极端高温(EH)事件的频率、强度和持续时间均显著增加(Diffenbaugh等人,2017年;IPCC,2021年)。由于人为活动产生的温室气体和空气污染物的来源相似,极端高温事件与大气污染事件之间存在强烈的时空相关性(Gao等人,2025年;WMO,2023年)。极端高温事件可以引发其他极端事件,其中极端高温与臭氧(O?)污染(CHOP)事件的共现尤为突出(Cui等人,2025年;Schnell和Prather,2017年)。极端高温和近地面O?都对人类健康造成严重影响(Fahad等人,2021年)。极端高温会加剧与心血管、精神和呼吸系统疾病等慢性疾病相关的健康风险(Lüthi等人,2023年),而近地面O?则因其氧化特性影响呼吸健康(Bretón等人,2020年)。高温条件会显著放大O?暴露的健康危害,导致相关发病率和死亡率显著增加(Li等人,2019年;Shi等人,2020年)。近几十年来,CHOP事件对人类健康、社会经济和生态系统的影响持续加剧,远远超过了单一的极端高温或O?污染事件(Campbell等人,2018年;He等人,2025年;Shan等人,2025年),使得CHOP事件成为气候环境变化领域中的一个关键科学问题。
在大气环流异常中,高压系统是东亚地区极端高温事件的主要驱动因素,其特征是大气边界层内的气温异常升高、云量减少以及更多的短波辐射到达地表(Luo等人,2022年;Tang等人,2025a,Tang等人,2025b)。包括阻塞高压、东亚副热带急流、南亚高压和西太平洋副热带高压(WPSH)在内的多种高压系统对中国境内的极端高温事件具有关键驱动作用(Liu等人,2024年)。作为东亚季风系统的关键组成部分,WPSH的年际变异性增加、影响范围扩大、强度增强,主要在其控制区域内主导了极端高温事件的加剧和持续(Yang等人,2022年;Zeng等人,2025年)。强化的极端高温事件有利于晴朗稳定的天气条件,并在YRB地区产生下沉气流,从而影响降水、风速和辐射等气象因素,进而调节极端O?浓度(Freychet,2017年;Gao等人,2023年)。以往的研究分别将WPSH的年际变化与极端高温事件或近地面O?水平联系起来,但其对CHOP事件发生的调节作用在区域层面仍不明确。
对流层O?是一种通过氮氧化物(NO?)和挥发性有机化合物(VOCs)之间的复杂非线性光化学反应形成的二次污染物,其光化学生成过程受两个关键化学循环的调控:“NO?循环”和“RO?自由基循环(RO? = OH + HO? + RO?)”(图S1)。NO?的光解是生成O?原子的主要来源。同时,其他氧化剂(如HO?和RO?自由基)能有效将NO转化为NO?,促进O?的积累,形成一个不消耗NO?的“NO?循环”(图S1)。“RO?自由基循环”通过持续提供HO?和RO?自由基来促进NO向NO?的氧化,也调节O?的生成。在受污染的对流层中,RO?自由基主要来源于O?、HONO和羰基化合物的光解,以及不饱和VOCs的臭氧解(Wang等人,2017年)。在极端高温事件期间,O?污染的加剧源于大气物理和化学过程的复杂相互作用:(1)强烈的太阳辐射直接提高了NO?、O?和HONO的光解速率,从而加速了“NO?循环”并增加了大气中的自由基含量;(2)极高的温度通过加快化学反应动力学和增加人为及生物源排放加剧了O?的生成(Li等人,2025a),同时由于水分胁迫下的植被抑制了干沉降作用,进一步加剧了O?的积累(Li等人,2024年;Qin等人,2025年);(3)较低的相对湿度和较差的大气扩散能力抑制了近地面O?的扩散;(4)持续的高压系统结合改变的平流和垂直混合作用,可能导致富含O?的空气团向下输送到近地面(Camalier等人,2007年;Lu等人,2019年)。O?的温度敏感性高度依赖于环境中的NO?/VOC比例,中国的清洁空气政策以及高温引起的排放变化可能会进一步改变O?与温度之间的关系。此外,O?的抑制效应——O?与温度的线性正相关关系在某一临界温度以上突然转变为负相关,也可能导致极端高温事件和O?污染事件的独立发生(Ning等人,2022年;Steiner等人,2010年)。在中国,这一临界温度范围为25.0°C至40.4°C,在超过80%的O?受抑制的城市中,这一温度超过了34.0°C(Ning等人,2022年)。Steiner等人(2010年)假设极高温度通过减少异戊二烯的排放和PAN对NO?的固定作用来抑制O?的生成。此外,地表O?浓度与气象条件(如太阳辐射、相对湿度、边界层高度和天气系统)之间的关系变化可能会在极高温度下减弱地表O?浓度(Li等人,2025a;Shen等人,2016年)。因此,温度与O?浓度之间的复杂关系不仅导致了CHOP事件,还导致了没有O?污染的极端高温事件(IEH)。因此,关于极端高温事件引起的O?恶化仍存在相当大的不确定性。
中下游长江流域(YRB)位于东亚季风区内,是中国南北气候过渡带,具有较高的气候敏感性(Niu等人,2025年;Zeng等人,2023年)。YRB毗邻华北平原(NCP),包含部分长江三角洲(图S2),这两个地区是中国东部O?污染最严重的地区(Wang等人,2017年)。作为中国O?污染的高风险区域,YRB地区的O?浓度时空异质性受气象条件、人为排放和生物源的影响,北部地区的O?污染风险更高(Wang等人,2023年;Zhang等人,2021年)。近年来,气象变化对O?浓度的增加贡献超过50%(Chen等人,2020年;Wu和An,2025年)。在排放源方面,工业和交通部门是中国东部O?污染的主要人为来源,生物源也有一定影响(Li等人,2017年)。在O?污染期间,局部排放源比区域传输更为关键,这得益于有利于O?形成和积累的气象条件,受WPSH的影响(Shen等人,2026年)。来自NCP的区域O?传输和YRB南部及东部地区的内部O?传输也是YRB近地面O?污染的关键驱动因素(Hu等人,2024年;Shen等人,2026年)。然而,在全球变暖和人为O?前体物质排放有效减少的双重背景下,关于极端高温事件引起的O?浓度时空变化及其形成机制仍存在知识空白。
在本研究中,我们整合了卫星和地面观测数据集与气象-化学耦合模型,全面分析了YRB地区的CHOP事件及其形成机制。本文的其余部分结构如下:第2节介绍了数据集、不同极端事件的定义、统计分析方法和O?生成敏感性的诊断。第3.1–3.3节描述了YRB地区CHOP事件的观测增强现象及其相应的气象变化。第3.4节揭示了极端高温对CHOP特征的影响。第3.5节从前体物质变化和天气系统变化的角度阐明了2022年CHOP事件异常增强的形成机制,并量化了化学和物理过程对CHOP期间O?变化的相对贡献。第4节总结了本研究的主要发现。本研究为缓解东亚季风区及其他面临极端天气和空气污染双重挑战地区的光化学污染提供了重要见解。
部分内容 环境和气象观测数据集 2018年至2024年的每小时地表O?、二氧化氮(NO?)和一氧化碳(CO)浓度数据来自中国生态环境部(MEE,http://www.mee.gov.cn/ ,最后一次访问:2025年11月3日)。对于研究区域内的每个城市,O?、NO?和CO浓度是通过全国空气质量监测站的数据平均得出的,以代表城市规模的空气污染物变化。每日O?指标是根据每小时数据使用最大8小时移动平均法计算得出的最高温度(T?max)和MDA8 O?的同时增加 图1展示了2018–2024年间YRB地区暖季最高温度(T?max)和MDA8 O?的平均值及年际变化趋势。平均T?max的空间分布呈现出纬度主导的模式,北部YRB的值较低,南部地区的值较高(图1a)。相比之下,MDA8 O?的空间分布与T?max相反,北部浓度较高,南部浓度较低(图1b),这与区域气候条件密切相关
结论 与气候变化相关的高温会升高地表O?浓度,全球范围内已经观察到高温与地表O?之间存在强烈的时间相关性(Porter和Heald,2019年)。作为东亚季风区对气候变化敏感的地区,YRB地区关于CHOP事件的时空特征和形成机制的研究较为有限。为填补这一研究空白,本研究整合了近地面O?和气象观测数据
CRediT作者贡献声明 孙晓云: 撰写 – 审稿与编辑,撰写 – 初稿,可视化,方法学,调查,正式分析,概念化。史春娥: 撰写 – 初稿,资金获取。张浩: 监督,调查。王壮: 可视化,方法学。赵天亮: 调查,概念化。宁贵才: 撰写 – 初稿,概念化。卢彦宇: 软件,方法学。杨青健: 调查。高方涛: 可视化。
资助 本工作得到了安徽省自然科学基金(资助编号2408085QD124、2408085MD085)、国家自然科学基金(资助编号42305197)以及安徽省气象局创新与发展专项计划(资助编号CXB202407)的共同支持。
利益冲突声明 作者声明他们没有已知的可能会影响本文所述工作的财务利益或个人关系。