(100)、(110)和(111) SrO表面的能量特性、电子结构及功函数：基于第一性原理的研究

《Computational Condensed Matter》：Energetic, electronic structure and work function of the (100), (110), and (111) SrO surfaces; A first-principles study

本研究采用GGA和GGA-1/2方法，系统研究了SrO（100）、（110）、（111）低米勒指数表面的热力学稳定性与电子结构，发现（100）表面在富Sr和富O条件下均最稳定，（100）和（110）表面为半导体，带隙分别为5.5 eV和3.2 eV，（111）表面呈现金属和p型半导体特性，并指出（100）薄膜适用于热离子转换器。

　　

M.A. 拉赫默

阿尔及利亚吉杰尔大学物理系，吉杰尔，18000

摘要

在这项研究中，我们应用了广义梯度近似（GGA）和GGA-1/2方法来探索SrO低米勒指数表面的电子结构和性质。我们发现，在富锶和富氧条件下，(100)表面是最稳定的表面。在富氧条件下，这些表面的表面能排列如下：

$\gamma \left(100\right)<\gamma \left(110\right)<\gamma \left(111\right)$

然而，在富锶条件下，表面能的排列有所不同。另一方面，我们的结果表明(100)和(110)表面具有半导体特性，其带隙值分别为5.5 eV和3.2 eV。(110)表面带隙的减小与表面态的显著影响有关。SrO(100)和SrO(111)表面分别表现出金属性和p型导电性。此外，我们发现(100)和(100)表面的电子功函数较低，而(SrO)111表面的电子功函数较高。本文还详细讨论了SrO表面的能带弯曲情况。基于这些结果，我们认为SrO(100)薄膜可能是热电子转换器和电子发射器应用的理想候选材料。

引言

氧化物材料在我们日常生活中的应用日益增多，这主要归功于它们独特的物理和化学性质。这些材料被广泛应用于许多技术领域，如太阳能、光催化、气体传感器、电子元件、光纤、能量存储和可再生能源等领域[[1], [2], [3], [4]]。

氧化锶是一种属于碱金属氧化物家族的二元氧化物[5]，可以通过分解碳酸锶或直接氧化金属锶获得。尽管这种材料早已为人所知，但其应用一直局限于阴极射线管和某些催化反应。然而，近年来它重新引起了研究人员的关注。广泛使用氧化锶的主要挑战在于如何制备其薄膜。这一问题最近已得到解决，通过不同的方法成功制备出了氧化锶薄膜[[6], [7], [8], [9]]，为新的应用开辟了广阔前景。

众所周知，氧化锶在常温下以立方NaCl结构结晶，其中阳离子和阴离子排列在面心立方（FCC）子晶格中，每个阳离子周围环绕着六个阴离子[10]。在具有立方结构的材料中，如(100)、(110)和(111)这样的低米勒指数表面在纳米晶体和纳米颗粒中起着重要作用。因此，为了优化这些材料在催化和气体检测等领域的应用，有必要深入了解这些表面的结构和性质。据我们所知，关于氧化锶表面的研究非常有限，主要是理论研究。Logsdail等人利用混合密度泛函理论（DFT）研究了某些碱土金属氧化物(100)表面的性质[11]；Valentin等人研究了氧空位和过氧基团对氧化锶、氧化钡和氧化钙表面性质的影响[12]；Gao等人利用第一性原理计算研究了空位和C、N等掺杂剂对氧化锶(100)表面磁性质的影响[13]；Wang利用第一性原理计算研究了O₂在氧化锶和氧化钙(100)表面的吸附作用[14]。

如我们所见，目前只有(100)表面被进行了研究，而对于其他表面则知之甚少。即使对于已研究的(100)表面，对其电子结构和功函数的了解也非常有限。基于这些原因，我们决定详细研究氧化锶的表面性质。

在这项工作中，我们应用了GGA和GGA-1/2方法来研究SrO的(100)、(110)和(111)表面的能量、结构和电子性质。

计算细节

计算方法

我们的第一性原理计算是在密度泛函理论（DFT）框架下使用Siesta软件进行的，该软件采用数值原子轨道（NAO）来求解Kohn-Sham方程[15]。与其他采用全电子方法的DFT代码不同，SiESTA软件采用了赝势方法。我们采用了Perdew、Bruke和Ernzerhof（PBE）提出的广义梯度近似（GGA）来评估交换相关势[16]。

SrO表面的能量和稳定性

我们首先讨论了SrO低米勒指数表面的能量和稳定性。众所周知，给定表面终止方式的表面能是一个关键参数，可以提供关于其在不同生长条件下的稳定性的有用信息。此外，对于晶体结构已知的材料，了解其可能的表面终止方式的表面能可以为我们提供更多信息。

结论

总之，我们基于GGA和GGA-1/2方法进行了第一性原理计算，以研究SrO低米勒指数表面的稳定性、电子结构和性质。表面能计算表明，在贫氧和富氧条件下，(100)非极性表面的表面能最低。在贫氧条件下，(111)表面比(110)表面更稳定；而在富氧条件下，(110)表面比(111)表面更稳定。

研究支持

本研究未获得任何外部财务支持。

专利和知识产权

本研究未涉及任何专利或知识产权问题。

其他活动

本研究未涉及其他活动。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

本研究使用了CERSIT的高性能计算服务。作者感谢CERIST团队的技术支持。