应变对Y?GeX?（X = Cl, Br, I）二维材料热电性能的影响：从结构工程的角度来看

《Computational Condensed Matter》：Impact of strain on thermoelectric behavior of Y 2GeX 2 (X = Cl, Br, I) two dimensional materials: A structural engineering perspective

本文通过密度泛函理论和Boltzmann输运方程研究Y?GeX?（X=Cl, Br, I）在拉伸应变下的热电性能，发现应变提升Seebeck系数但降低电导率，双轴应变有效抑制晶格热导率，Y?GeBr?在+6%应变下ZT达0.69。

　　

Nishi Mehak | Bindu Rani | Shakeel Ahmad Khandy | Anuradha Saini | Ajay Singh Verma | Shobhna Dhiman | Kulwinder Kaur

物理系，旁遮普工程学院（被认定为大学），昌迪加尔，160012，印度

摘要

应变工程作为一种调控材料热电性能的方法，最近受到了热电学界的高度关注。不同类型的应变对不同材料的影响各不相同。在本研究中，作者结合密度泛函理论、玻尔兹曼传输方程以及利用变形势理论计算的松弛时间，系统地研究了拉伸应变对Y₂GeX₂（X = Cl, Br, I）的传输行为和能带结构的影响。同时，也探讨了应变对晶格热导率的影响。研究结果表明，由于应变作用，价带和导带的收敛使得塞贝克系数显著提高。此外，施加的应变会扩大能带间隙，并改变间接半导体材料Y₂GeX₂（X = Cl, Br, I）中载流子的有效质量。然而，在拉伸应变下，电导率和电子热导率会降低。特别是双轴应变在降低晶格热导率方面表现出明显效果。总体而言，高应变值下热电性能显著提升：Y₂GeCl₂在+6%应变时的ZT值为0.57，Y₂GeBr₂为0.69，Y₂GeI₂为0.66。

章节摘录

引言

绿色能源技术开启了一个以可持续能源采集为目标的新材料发展时代。热电（TE）技术便是其中之一，它通过塞贝克效应将废热能转化为电能。这一现象为设计适用于各种能源相关应用的高级热电材料奠定了基础[[1], [2], [3]]。这些材料通常根据其成分进行分类。

计算细节

本研究采用了Quantum Espresso软件和密度泛函理论，计算了Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂在8%范围内的拉伸应变效应，以及Y₂GeI₂在300K-900K温度范围内的12%应变效应。超软赝势（USPP）与投影增强波（PAW）赝势结合用于模拟电子-离子相互作用。计算过程中使用了Perdew?Burke?Ernzerhof（PBE）泛函和广义梯度近似（GGA）。

晶体与电子结构

图1(a)展示了这些材料的弛豫结构。通过确定弛豫后的最优结构，研究了三种热电材料在+2%至+8%拉伸应变下的六方晶格结构（Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂），而对于Y₂GeI₂则研究了+2%至+12%的应变情况。z方向上处于真空状态。x和y方向的双轴拉伸应变会拉伸化学键，改变晶格常数‘a’并略微调整键角。

稳定性分析

在本研究中，Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂的拉伸应变范围为0%至+8%（见图3(a)和1(b)），Y₂GeI₂的应变范围为0%至+12%（见图3(c)）。为了评估这些材料的动态稳定性，计算了声子能带结构。声子色散关系揭示了由于虚频可能导致的稳定性问题，从而提供了关于材料对扰动的抵抗能力、热性能以及原子间相互作用的见解。

结论

作者通过第一性原理计算研究了新型稀土锗化物卤化物的热电潜力。通过对这些材料施加双轴拉伸应变，评估了它们的电子、机械和热电性能。Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂在+2%至+8%的应变下表现出动态不稳定性，因此仅分析了+6%以内的热电性能。对于Y₂GeI₂...

CRediT作者贡献声明

Nishi Mehak：撰写初稿、资料收集、调查、数据分析、概念构思。 Bindu Rani：验证结果、方法论制定、数据分析。 Shakeel Ahmad Khandy：数据可视化、结果验证、调查、数据分析。 Anuradha Saini：结果验证、调查、数据分析。 Ajay Singh Verma：数据可视化、结果验证、资料收集、概念构思。 Shobhna Dhiman：审稿与编辑、撰写初稿、监督工作、资料管理。

利益冲突声明

作者声明以下可能构成潜在利益冲突的财务利益或个人关系：某作者拥有待审专利。若论文中有其他作者，则声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。