随着电子和光电子系统向原子厚度极限发展，界面特性对系统功能的影响日益重要，超过了体材料属性。在由二维（2D）单层构成的范德华（vdW）异质结构中，“界面工程”主要通过几何选择来实现——即堆叠顺序、原子横向对齐和层间距离——这些因素共同控制着层间杂化、电荷重新分布和能带对齐[1],[2],[3],[4],[5]。自从石墨烯及相关原子级薄晶体被发现以来，已经制备出了许多具有强光-物质相互作用和机械柔韧性的半导体2D单层[1],[2],[3]。通过vdW力堆叠不同的单层，可以构建人工异质结构，在这种结构中，界面耦合和能带对齐可以在很大程度上独立于晶格匹配约束进行调整[2],[4],[5]。这种可调节堆叠的界面为探索超薄红外（IR）吸收器提供了天然的材料级平台，其中吸收边缘和能带边缘态的空间分布对层间耦合非常敏感[4],[5]。
除了广泛研究的过渡金属硫属化合物外，传统III–V族半导体的2D对应物也最近受到了越来越多的关注。第一性原理研究表明，许多III–V族化合物可以在类似蜂窝结构的2D构型中稳定存在，其带隙范围从可见光延伸到中红外[6],[7],[8]。重要的是，弯曲结构和混合离子-共价键合使得III–V族单层对原子排列非常敏感：堆叠和层间距离的微小变化可能导致界面从弱结合的vdW状态转变为强结合的状态。因此，对于III–V族vdW异质结构而言，一个核心的界面工程任务是确定哪些几何结构真正满足vdW结合条件，并进一步研究在这种条件下堆叠如何影响能带对齐和带隙形成。
在III–V族材料体系中，InAs/GaSb是一种典型的断裂带隙（类型III）异质结，是用于中长波红外探测的外延超晶格的基础材料。在探测器领域，基于InAs/GaSb的外延超晶格通常被称为类型II超晶格（T2SLs），这是因为它们的能带边缘是通过层厚和能带偏移来实现的[9],[10],[11],[12]。尽管基于T2SL的设备具有宽光谱覆盖范围（从MWIR到VLWIR），但它们通常依赖于微米级的外延堆叠，并且容易受到位错、应变松弛和界面混合的影响，这促使人们寻求更超薄、更易于集成的IR吸收器设计[9],[10],[11],[12]。因此，将InAs/GaSb的断裂带隙概念扩展到vdW极限，为研究仅通过界面几何形状来调节超薄结构的稳定性和能带对齐提供了机会。
更广泛地说，由半导体单层构成的vdW异质结构已被报道能够表现出可调的类型I和类型II能带对齐、层间激子以及强的光伏响应[2],[4],[13],[14],[15]。最近对III–V族vdW异质结构的密度泛函理论（DFT）研究表明，堆叠和界面设计可以产生与超薄吸收器概念兼容的带隙和能带对齐[16]。然而，特别是对于2D InAs/GaSb，目前还缺乏对界面几何形状如何共同决定vdW与非vdW稳定性、带隙大小、能带对齐类型以及相应红外吸收趋势的配置空间级理解。特别是，关于InAs/GaSb双层在保持vdW键合的同时如何产生中红外带隙和持续类型II对齐的界面条件仍不清楚。
本文通过针对2D InAs/GaSb vdW异质结构的全面第一性原理计算来回答这些问题。所有计算均使用维也纳从头算模拟包（VASP）和DFT中的Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函以及Heyd–Scuseria–Ernzerhof（HSE06）筛选杂化泛函进行[17],[18],[19]。我们通过结合四种界面类型（AA、AB、BA和BB）和六种平面内堆叠方式（通过相对平移/旋转生成），系统地变化并优化了层间距离，并考虑了色散修正。通过评估形成能和结合能，我们确定了保持vdW特性的热力学优选几何结构，并排除了过度结合的非vdW接触。对于满足vdW条件的结构，我们分析了PBE和HSE06的电子结构，将能带对齐分为类型I、类型II和类型III，并研究了带隙大小、直接/间接特性以及能带边缘局域化的堆叠依赖性。最终，我们选出了四种具有中红外HSE06带隙（约0.1–0.5 eV）和类型II对齐的代表性异质结构，并计算了它们的平面内极化平均光学吸收光谱，与单层InAs和GaSb的光谱进行了比较，以评估其作为超薄红外吸收器的材料潜力。
