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膜污染与催化剂颗粒的协同作用研究显示，催化剂颗粒通过剪切力抑制复合型NOM（腐殖酸占比升高时效果更显著）与超滤膜表面的黏附，将污染机制从滤饼过滤转为中间/标准阻塞，证实预处理中无需额外去除催化剂。
唐赫莉|陈文博|史文欣|张驰|张冰
教育部三峡库区生态环境重点实验室，重庆大学，重庆，400044，中国
摘要
异相催化氧化已被广泛用作地表水处理中超滤（UF）的预处理工艺。然而，在预氧化后是否需要去除废催化剂仍是一个需要仔细考虑的问题。本研究系统地研究了不同组成的天然有机物（NOM）在存在和不存在催化剂颗粒的情况下对膜污染的行为及其潜在机制。结果表明，与单组分NOM相比，NOM复合物引起的污染更为严重。在没有催化剂颗粒的情况下，NOM在膜表面的积累主要受渗透阻力和粘附力的控制。相反，当存在催化剂颗粒时，颗粒诱导的冲刷力和水力剪切力变得占主导地位，有效阻碍了NOM向膜表面的移动。因此，催化剂颗粒的存在显著减缓了NOM复合物超滤过程中的通量衰减，降低了整体膜污染程度，并将污染机制从饼状过滤转变为中间或标准堵塞型污染。此外，污染缓解的程度与NOM复合物中的腐殖酸含量呈正相关，这归因于较高的腐殖酸浓度下NOM复合物与膜表面之间的排斥能垒增加和粘附作用减弱。本研究强调了在超滤前去除催化剂颗粒的非必要性，为基于超滤的水处理工艺的设计和优化提供了指导。
引言
超滤（UF）技术已被全球许多饮用水处理厂采用（Malkoske等人，2025；Maqbool等人，2020；Robinson和Bérubé，2020）。然而，膜污染仍然是一个关键挑战，因为它增加了超滤操作过程中的能耗，并提高了膜清洗和更换的成本，从而限制了其更广泛的应用（Chen等人，2024；Ding等人，2025）。为了解决这个问题，通常在大型饮用水处理厂的UF单元上游安装了沉淀池和砂滤器等预处理单元，以预先去除源水中的无机颗粒和其他污染物，防止它们与天然有机物（NOM）的协同污染（Li等人，2024a；Zhang等人，2025）。因此，最近专注于使用异相预氧化技术来减轻污染的研究通常采用后氧化分离方法（包括沉淀、过滤和离心）来去除或回收废催化剂（Cheng等人，2020；Li等人，2024b）。虽然这些方法有效，但实际操作中需要额外的处理单元，导致操作复杂性和成本增加。
值得注意的是，UF技术是一种高效的固液分离技术，能够完美地浓缩和回收废催化剂（Chen等人，2024）。因此，仅在预氧化后专门安装一个用于催化剂回收的分离单元的必要性需要仔细评估。当预氧化有效时，源水中的大部分NOM在过滤前就被去除（Mao等人，2024）。在没有额外预处理的情况下，废催化剂不太可能引起严重的膜污染（Tian等人，2013a），并且任何沉积在膜表面的颗粒都可以很容易地被去除。然而，当预氧化效率低下时，残留的NOM可能会与进入UF单元的催化剂相互作用，可能改变膜污染的动态（Xie等人，2026）。因此，催化剂颗粒影响NOM诱导的膜污染的方式——无论是有害的还是有益的——需要系统地研究。
在之前的研究中，提出了一种非晶态三钴四硫化物/过氧一硫酸盐预氧化系统来减少UF污染。研究发现，引入催化剂显著减缓了膜通量的下降（Tang等人，2025b）。这一发现促使人们重新评估在预氧化后和超滤前实施去除催化剂颗粒的预处理步骤的必要性。然而，导致这一现象的根本机制仍不清楚。此外，由于地理位置、水文条件和时间因素，地表水中NOM的组成和物理化学性质表现出相当大的异质性和变异性（Lynch等人，2019；Tian等人，2023）。尽管如此，现有研究尚未完全阐明不同组成的NOM引起的膜污染的内在机制，也未充分探讨催化剂颗粒对这些污染过程及其机制的影响。这些方面需要全面的研究。
本研究旨在阐明不同组成的NOM的膜污染行为，以及催化剂颗粒在此过程中的影响和潜在机制。为了探索有无催化剂颗粒存在时NOM引起的污染，进行了一系列超滤实验。此外，为了揭示相关机制，采用了多种分析方法，包括形态表征、膜污染建模、界面相互作用分析和相关性评估。本研究为超滤处理地表水过程中催化剂颗粒的作用提供了宝贵的见解，对优化整个水生产过程具有重要意义。
材料与方法
本节全面概述了用于研究不同NOM组成和催化剂颗粒对超滤过程中膜污染影响的材料和实验方法。它详细说明了具体试剂的来源及其在实验中的使用准备程序，为后续的详细方法论奠定了基础。
结果与讨论
以下小节将深入探讨污染过程的具体方面，首先探讨不同NOM组成如何影响超滤性能。然后详细讨论了结果，强调了催化剂颗粒的影响以及在不同条件下驱动膜污染的潜在机制。
结论
本研究系统地阐明了不同组成的NOM的超滤污染行为，以及催化剂颗粒对这一过程的影响和潜在机制。研究发现，NOM复合物引起的污染比单组分NOM更为严重。NOM在膜表面的快速积累主要受渗透阻力和粘附力的控制。引入催化剂颗粒产生了冲刷力，阻碍了NOM向膜表面的移动
作者贡献声明
唐赫莉：撰写——初稿，项目管理，调查，正式分析，数据管理。陈文博：监督，调查，数据管理。史文欣：撰写——审阅与编辑，监督，项目管理，资金获取。张驰：撰写——初稿，项目管理，调查，数据管理。张冰：撰写——审阅与编辑，监督，项目管理，资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本研究得到了国家重点研发计划（2024YFC3810901）、国家自然科学基金（52270025和52370029）以及重庆人才引领创新与创业在工厂水产养殖循环水保障技术项目（CQYC202203091297）的支持。
