《Journal of Contaminant Hydrology》：Hydrochemical redistribution in a stressed aquifer system: Decadal attenuation of salinity extremes and expansion of diffuse agricultural contamination across Mexico
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墨西哥地下水十年化学演变研究表明，盐度极端值减少但整体未稀释，硝酸盐等指标分布右移，显示人类活动导致扩散污染加剧，地质与人为因素作用机制发生根本转变。
萨钦·特里帕蒂（Sachin Tripathi）| 杜尔加·普拉萨德·潘达伊（Durga Prasad Panday）| 胡安·安东尼奥·托雷斯·马丁内斯（Juan Antonio Torres Martinez）| 萨乌加塔·达塔（Saugata Datta）| 马尼什·库马尔（Manish Kumar）
蒙特雷理工大学（Tecnológico de Monterrey）工程学院与科学学院，蒙特雷校区，蒙特雷64849，新莱昂州，墨西哥
摘要
大型含水层系统中的地下水化学成分不仅受到逐渐恶化的作用，还受到污染物应力微妙重组的影响。我们分析了十年的联邦监测数据（2012-2021年），利用基于分布的污染物水文框架来评估墨西哥含水层在全国范围内的水化学变化，该框架明确考虑了采样位置的不一致性。我们追踪了浓度分布、超标概率、水化学相以及多变量关联模式的变化。研究发现，盐度极端值有所下降，但整个流域的淡水化程度并未相应增加。最大电导率从15,160 μS cm?1下降到10,640 μS cm?1，同时上层Na+和Cl?的浓度分布被大幅压缩，而中位盐度指标基本保持不变。这种模式表明，局部的高盐度热点现象有所减弱，而非整个系统发生了稀释。相比之下，NO??、PO?3?、K+和F?在其分布范围内系统性地向右移动，显示出低至中等程度的扩散性富集现象。水化学相仍以Ca2+–Mg2+–HCO??类型为主，但混合型的Ca2+–Na+–HCO??和Na+–Cl?类型越来越普遍，这表明在持续抽取的情况下，阳离子交换和混合作用加剧。相关性结构显示，盐度控制的耦合作用减弱，而与营养物质相关的关联作用的影响日益增强；层次聚类分析表明，扩散性人为因素对区域地下水分类的控制作用超过了盐度指标。综合这些结果，我们可以看出污染物配置发生了根本性变化：从明显的、空间集中的地质盐度问题转变为广泛存在的、较为隐蔽且更难逆转的人为压力。我们的发现强调了需要进行对分布敏感的监测和分析，以便能够检测到高度开发含水层系统中微妙的全系统水化学重组现象。
引言
地下水质量反映了水文地质环境、水与岩石相互作用以及长期人类活动的累积效应（Choudhary等人，2024年）。在半干旱地区，地下水化学成分传统上受到地质过程的影响，如蒸发岩溶解、碳酸盐和硅酸盐风化以及在补给有限的条件下长时间停留（Custodio，2002年；Horst等人，2011年）。这些过程通常会导致盐度升高、硬度增加以及天然微量元素的富集，从而对地下水利用造成持续限制。然而，近几十年来，土地和水资源的过度利用向含水层系统中引入了额外的溶质，逐渐改变了基线水化学成分（Agbasi等人，2025年）。
墨西哥就是一个自然因素与人为因素相互影响的典型例子。全国约70%的供水依赖地下水，支持着城市中心、工业区和高产农业区（CONAGUA，2025年；Rubio-Arellano等人，2025年）。墨西哥的含水层涵盖了多种气候、地质和水文地质条件，从北部以蒸发岩为主的干旱盆地，到中部和南部的火山岩及碳酸盐含水层，以及南部和东南部的湿润系统（Ojeda Olivares等人，2019年）。早期的全国性和区域性地下水质量评估主要关注盐度、硬度以及与碳酸盐溶解、蒸发岩风化、海水入侵和灌溉回流水相关的主要离子化学成分（Colmenero-Chacón等人，2023年）。这些研究认为盐度是地下水质量的主要限制因素，尤其是在干旱和半干旱地区（V?r?smarty等人，2010年）。
与此同时，农业扩张、化肥使用增加以及废水收集不足在墨西哥大部分地区对地下水化学成分产生了越来越大的影响（Delgado等人，2010年）。多项区域性研究指出，来自农业和城市源的硝酸盐（NO??）、磷酸盐（PO?3?）、钾（K+）及相关溶质的扩散性输入在墨西哥中部和南部尤为明显（Shruti等人，2017年；De Anda和Shear，2021年）。这些输入通常会导致中等程度的富集，但分布范围广泛，而不是局部极端异常，逐渐改变整个地区的水化学成分。尽管有越来越多的本地和流域尺度研究证据，但在全国范围内，这些扩散性人为因素相对于传统的地质盐度控制因素的重要性仍不明确（Scanlon等人，2023年）。
现有地下水质量评估的一个关键局限是缺乏系统的十年尺度分析。虽然联邦监测项目提供了长期数据集，但相同的井并未始终进行连续采样，限制了传统趋势分析的应用（Panday等人，2025年）。因此，大多数研究依赖于单期评估或局部时间比较，无法捕捉到分布结构或水化学关联的更广泛变化。区分地下水质量变化是由于极端盐度的减弱、扩散性污染的扩大还是水化学过程的重组至关重要，因为针对这些压力的管理措施根本不同（Das等人，2022年；Panday等人，2025年）。盐度缓解策略主要是水文地质层面的，而扩散性污染则需要土地利用和废水管理干预，这对公共健康和水资源安全有直接影响（Agbasi等人，2025年）。
尽管墨西哥的地下水质量研究记录了区域性的水化学模式、盐度过程和局部人为影响，但这些分析大多局限于特定空间或流域，很少评估全国范围内的长期演变。本研究的新颖之处在于首次提供了基于2012-2021年联邦监测数据的全国范围内十年尺度的水化学变化评估。虽然在其他地区（如印度古吉拉特邦）也有十年尺度的地下水评估报告（Kumar等人，2023年），但墨西哥尚缺乏类似的国家尺度分析。通过结合基于分布的分析、水化学相解释、空间评估和多变量综合，本研究超越了传统的单期评估，揭示了全国范围内的水化学再分布和变化过程的主导机制。
本研究通过使用2012年和2021年的联邦监测数据，对墨西哥的地下水化学成分进行了全国范围的比较。鉴于长期监测网络的结构，重点关注的是地下水化学成分的整体特征和分布变化，而非单个井的历史数据。分析探讨了极端盐度现象的显著性是否减弱，以及在不同地区是否越来越明显地出现了与营养物质和人为因素相关的扩散性特征。通过利用涵盖多种气候和地质条件的含水层信息，本研究提供了全国范围内地下水质量控制机制演变的视角。
在这种背景下，需要从全国范围的角度审视墨西哥过去十年地下水化学的变化，特别是长期存在的盐度控制因素与日益扩散的人为因素之间的平衡。为此，本研究的目标是：（i）评估2012年至2021年间墨西哥地下水化学参数的空间和时间分布变化；（ii）确定控制全国范围内溶质组成的水文地质过程；（iii）比较扩散性农业和废水相关指标与传统地质盐度控制因素的相对重要性；（iv）利用多变量统计方法分析各地区水化学机制的重组。通过采用十年尺度的基于分布的视角，本研究旨在阐明墨西哥地下水质量如何受到持续开发和人为影响的重塑，并为未来的地下水监测优先事项和管理策略提供全国范围的背景信息。
研究区域
本研究涵盖了墨西哥的主要含水层，这些含水层具有不同的气候、地质和水文地质条件，影响着地下水的补给、流动和化学演化（图1）。墨西哥的纬度范围约为北纬14°至33°，海拔高度从海平面到超过5600米，导致气候、植被、水文和土地利用存在明显的南北和海拔梯度差异（Rodriguez-Espinosa等人，2023年）。
十年间地下水化学成分的分布变化
描述性统计数据显示，2012年至2021年间墨西哥的地下水化学成分经历了系统的重新分布，而非均匀地向恶化或改善方向变化（图2a）。表1列出了pH值、电导率（EC）、主要阳离子（Ca2+、Mg2+、Na+、K+）、主要阴离子（HCO??、Cl?、SO?2?）、营养物质（NO??、PO?3?、F?以及微量元素（Fe、Mn、As）的汇总统计信息，展示了不同溶质组之间的对比行为。
结论
我们的全国范围十年评估显示，墨西哥的地下水并非简单地在退化，而是在经历根本性的重组。2012年至2021年间，局部极端盐度现象减弱，而扩散性的营养物质和氟化物富集现象在多种水文地质条件下普遍出现。这种重新分布标志着从以地质过程为主的热点污染向更普遍的、由土地利用驱动的化学压力的转变。尽管如此……
作者贡献声明
萨钦·特里帕蒂（Sachin Tripathi）：撰写初稿、调查、正式分析、数据整理。杜尔加·普拉萨德·潘达伊（Durga Prasad Panday）：撰写与编辑、撰写初稿、正式分析。胡安·安东尼奥·托雷斯·马丁内斯（Juan Antonio Torres Martinez）：撰写与编辑、撰写初稿、概念构思。萨乌加塔·达塔（Saugata Datta）：撰写与编辑、正式分析。马尼什·库马尔（Manish Kumar）：撰写与编辑、可视化处理、验证、概念构思。
未引用的参考文献
Morán-Ramírez等人，2022年
Newton等人，2005年
Saxena等人，2025年
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
我们感谢蒙特雷理工大学通过其基于挑战的研究资助计划（PPSoP，项目编号：IJST070-23EG75002）提供的资金支持。MK感谢蒙特雷理工大学发起和支持的卓越教师计划，该计划促进了高级研究和科普工作。
