SiH4摩尔流量对高铝含量半极性n-AlGaN外延层结构和电学性能的影响

Si掺杂对高Al成分半极[11_22]取向n-AlGaN外延层结构及电学性能的影响研究表明，优化SiH4摩尔流量（9.52 nmol/min）可使表面粗糙度降至1.16 nm，并通过原子半径差异抑制失配位错，提升结晶完整性，同时降低电离能，使电子浓度达8.40×101? cm?3。

　　

陈世杰|李亮|杨志峰|沈晓婷|张雄

东南大学电子科学与工程学院，中国江苏省南京市210096

摘要

系统研究了使用金属有机化学气相沉积技术生长的掺硅高铝含量半极性[11_22]取向n-AlGaN外延层中SiH₄摩尔流量对其结构和电学特性的影响。研究发现，掺入硅原子能够显著提高Al和Ga原子在半极性n-AlGaN外延层中的迁移能力，这有利于形成光滑的表面形态。实际上，在最佳SiH₄摩尔流量为9.52 nmol/min的条件下，[11_22]取向n-AlGaN外延层的均方根表面粗糙度低至1.16 nm。此外，当在掺杂过程中用硅原子替代III族原子时，由于硅和III族原子之间的原子半径差异，可以诱导错位的发生和合并，从而显著提高[11_22]取向n-AlGaN外延层的晶体完整性。此外，硅原子掺入效率的提高被证实可以有效降低电子在硅施主位点的电静势依赖的电离能，使得Al含量高达63%的[11_22]取向n-AlGaN外延层的电子浓度增加到8.40 × 10¹⁸ cm^?3。

引言

基于AlGaN的深紫外发光二极管（DUV-LED）作为一种具有多种潜在应用的光电器件而受到关注，包括水净化、空气净化、表面消毒以及医疗领域的杀菌等[[1], [2], [3], [4]]。特别是由于COVID-19的流行，对发射波长小于280 nm的DUV-LED的研究得到了广泛而深入的开展。然而，由于传统的AlGaN基DUV-LED主要是在极性c面蓝宝石衬底上制造的，因此在AlGaN基外延层中[0001]方向上存在严重的极化诱导量子限制斯塔克效应（QCSE），导致电子和空穴的复合水平降低，从而严重降低了内部量子效率。半极性[11_22]取向的AlGaN材料有望用于制造DUV-LED，因为理论上半极性[11_22]取向的AlGaN基DUV-LED的发光效率高于极性AlGaN基DUV-LED，这是由于半极性[11_22]取向AlGaN材料的QCSE效应被显著抑制[[5], [6], [7]]。然而，基于半极性AlGaN的光电器件的实现仍然是一个重大挑战，尤其是在半极性方向上生长高Al含量（x > 0.6）的n型掺杂Al_xGa_1-xN外延层方面。众所周知，为了实现高效的n型掺杂，必须尽可能减少补偿缺陷的密度，因为III族空位-硅复合体（V_III-nSi）和取代氮原位的碳原子（C_N）都充当了深能级复合中心。有研究表明，通过优化某些外延生长参数（如生长温度、V/III比和生长速率）可以减轻这些缺陷对n型掺杂的影响[[8], [9], [10], [11]]。不幸的是，随着Al含量的增加，硅的激活能急剧上升，在n型AlN中达到最大值282 meV，这严重阻碍了施主离子的激发，从而降低了半极性取向n-AlGaN外延层的电导率[12]。先前的研究还表明，氧相关缺陷的补偿或DX中心（深能级缺陷）的形成会进一步捕获电子，从而降低电离效率[13]。一些改进的外延生长技术，包括脉冲流生长方法和引入δ掺杂超晶格[14,15]，已被用于解决与半极性高Al含量AlGaN外延层相关的n型掺杂问题。Weinrich等人证明，可控的硅掺杂过程可以诱导位错弯曲/倾斜，从而减少表面缺陷并提高表面平整度[16]。Luo等人证实，原位沉积的SiN_x中间层可以有效提高沿半极性[11_22]方向生长的AlGaN外延层的晶体质量、表面形态和光学特性[7]。尽管取得了上述进展，但为了制造基于半极性AlGaN的光电器件，确保高晶体质量和优异的表面形态仍然至关重要，因为半极性方向上n-AlGaN外延层的平坦表面对于后续量子阱结构的生长至关重要。

在本研究中，通过改进的金属有机化学气相沉积（MOCVD）技术，在m面（10_10）蓝宝石衬底上成功生长出了具有高Al含量和优异晶体质量的半极性[11_22]取向掺硅n-AlGaN外延层。使用多种表征方法研究了不同SiH₄摩尔流量对高Al含量半极性（11_22）平面n-AlGaN外延层结构和电学特性的影响。

实验部分

实验

所有沿半极性[11_22]方向取向的n-Al_0.63Ga_0.37N外延层都是使用青岛Jason W-120 MOCVD系统在2英寸m面（10_10）蓝宝石衬底上生长的。该系统具有直径为100 mm的垂直圆柱形冷却壁反应室，以及一个直径为80 mm的喷头，喷头位于涂有SiC膜的旋转石墨衬底上方250 mm处。作为反应气体的是三甲基铝（TMA）、三甲基镓（TMG）、氨（NH₃）和硅烷（SiH₄）。

结果与讨论

图2展示了样品S₁–S₄在200-850 nm波长范围内的RLT光谱及其一阶导数（FOD）。如图2(a)所示，RLT和FOD光谱中明显的规律性振荡表明半极性[11_22]取向n-Al_0.63Ga_0.37N外延层的厚度非常均匀。根据干涉图案计算，样品S₁–S₄的半极性[11_22]取向n-Al_0.63Ga_0.37N外延层的厚度为950 nm。

结论

使用MOCVD技术在m面（10_10）蓝宝石衬底上成功生长出了高Al含量的半极性[11_22]取向n-Al_0.63Ga_0.37N外延层。深入研究了SiH₄流量对半极性[11_22]取向n-Al_0.63Ga_0.37N外延层结构和电学特性的影响。研究发现，硅和III族原子之间的原子半径差异会导致晶格畸变，从而促进位错的滑动、弯曲和合并。

CRediT作者贡献声明

陈世杰：概念构思、数据整理、实验设计、方法论制定、初稿撰写。 李亮：资金筹集、资源协调、监督。 杨志峰：项目管理、软件开发、结果验证、可视化。 沈晓婷：方法论制定、监督、结果验证。 张雄：数据分析、资金筹集、监督、可视化、审稿与编辑。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本工作得到了江苏省科学技术厅关键研发项目（项目编号：BE2021008-4）和江苏省研究生研究与实践创新计划（项目编号：KYCX25_0435）的支持。