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光敏半导体层与复合介质的有机薄膜晶体管实现电-光双模突触行为及巴甫洛夫条件反射模拟。
张梦云|李万勋|赵晨茹|法里达·塔塔达尔|莱文特·帕拉利|安娜·古利亚科娃|朱国东
复旦大学智能材料与未来能源学院，先进设备涂层国家重点实验室，上海，200433，中国
摘要
神经形态电子学是一类受生物神经系统启发的新型电子设备，它模仿突触信息处理的方式，以突破传统冯·诺依曼架构的瓶颈。作为三端器件，薄膜晶体管本质上可以用来模拟人工突触功能。本文报道了一种光电突触晶体管，其活性层采用对紫外线敏感的半导体分子，栅极介质由固体电解质和铁电弛豫体复合而成。在电场作用下，电解质中离子的迁移和弛豫使这些器件具备电突触行为，而有机半导体的紫外线响应则将突触行为扩展到紫外线刺激。通过结合电刺激和紫外线刺激，这些晶体管器件被进一步开发用于模拟巴甫洛夫犬的经典条件反射实验。
引言
在传统的冯·诺依曼架构中，计算单元与存储器在物理上是分离的，导致超过60%的能量消耗用于数据传输而非计算过程。在大数据时代，由于人工智能等前沿技术的快速发展，传统的冯·诺依曼架构已无法满足高效率和低功耗的计算需求[1,2]。另一方面，人脑拥有约10^15个突触，能够高效地并行处理非结构化问题，并在识别、学习和环境适应方面表现出色，这促使人们开发出神经形态器件，通过将存储和计算功能集成在一个单元中来实现高效并行计算。
生物神经系统是一个复杂的网络，由神经元和胶质细胞组成，通过突触以电信号和化学信号传递信息[[3], [4], [5]]。化学突触通常包括突触前膜、突触间隙和突触后膜三个部分（图1a）[6]。当突触前端的神经元向突触前膜传递动作电位时，钙离子的内流会促使突触小泡释放兴奋性（或抑制性）神经递质到突触间隙中，这些神经递质与突触后膜上的特定受体结合，从而打开（或关闭）离子通道，产生突触后电流EPSC（或IPSC）[7,8]。EPSC和IPSC共同参与了可控的信息传递，是大脑活动（如信息处理、学习和记忆）的基础。
薄膜晶体管（TFT）是一种具有源极、漏极和栅极三个电极的三端器件，活性层采用半导体材料，栅极介质层采用半导体材料（图1b）。半导体层的导电性直接受栅极电压控制。近年来，TFT器件因能够模拟突触行为而被广泛关注，从而用于构建神经形态电子学[10]，因为晶体管的栅极电极可以被视为生物突触前膜，半导体通道层相当于突触后膜，而通道层的导电性可以通过栅极电压独立调节[8,11]。由于有机薄膜晶体管（OTFT）具有柔韧性和可弯曲性，在可穿戴设备和智能电子皮肤等特殊应用场景中展现出独特的潜力[[12], [13], [14]]。栅极介质进一步决定了短期的和长期的突触行为，从而实现了多种突触操作机制，如电荷捕获/释放、浮栅效应、电解质栅控双电层效应以及电化学调制和铁电栅控极化调制[10]。采用离子电解质作为栅极介质的电解质栅控晶体管（EGT）由于电场诱导的离子迁移和零场扩散而表现出优异的短期突触行为，但难以维持长期突触行为[15]。此外，尽管电解质层使TFT器件能够在低电压下工作，但其相对较高的导电性也会导致较大的漏电流，甚至影响器件性能。除了电刺激外，机械和光刺激也能诱导突触行为，这促进了人工触觉感知系统和人工记忆视觉系统的开发[16]。[17]结合光刺激和电刺激（或机械和电刺激）进一步扩展了薄膜晶体管器件的信号调制功能。本文报道了基于有机半导体2,7-二辛基[1]苯并噻吩[3,2-b][1]苯并噻吩（C8-BTBT）的TFT器件，其栅极介质由堆叠的铁电弛豫体和固体电解质层组成。在电场作用下，电解质层中离子的迁移和弛豫以及C8-BTBT的紫外线响应赋予了这些器件电和光调节的突触行为。通过结合紫外线和电刺激，这些堆叠栅控TFT器件成功模拟了“巴甫洛夫犬”的经典条件反射实验。
结果与讨论
为了实现有机薄膜晶体管的电和光刺激协同调制，选择了有机半导体分子C8-BTBT作为活性层来构建OTFT。其高度有序的π共轭苯并噻吩骨架和长烷基侧链（C8）使其具有优异的自组织能力和溶液加工性，通过旋涂和喷墨打印可以形成高晶体度的薄膜，具有高空穴迁移率[[18], [19], [20]]，从而
结论
总之，开发出了以C8-BTBT为活性层、固体电解质/铁电弛豫体PQ-11/P(VDF-TrFE-CFE)为复合栅极介质的堆叠栅控有机薄膜晶体管。这些器件由于PQ-11层中可移动离子的迁移和弛豫而表现出显著的电突触行为，并且由于C8-BTBT对紫外线的吸收而表现出光调节的突触行为。这些器件进一步被开发用于模拟“巴甫洛夫犬”的条件反射实验。
材料
聚（偏二氟乙烯-三氟乙烯-氯氟乙烯）（63:30:7 P(VDF-TrFE-CFE)购自Poly-k Technologies。Polyquaternium-11 (PQ-11)、2,7-二辛基[1]苯并噻吩[3,2-b][1]苯并噻吩（C8-BTBT）和环戊酮均购自Aladdin。氯苯购自J&K Scientific。
SDG-TFT器件的制备
铝栅电极通过硬质掩模在柔性PET基底上真空沉积，然后进行10分钟的紫外线-臭氧处理。PQ-11薄膜通过旋涂法沉积在铝基底上CRediT作者贡献声明
张梦云：撰写——原始稿件、实验研究、数据分析。
李万勋：撰写——审稿与编辑、实验研究、数据分析。
赵晨茹：资源准备、数据分析。
法里达·塔塔达尔：撰写——审稿与编辑、方法学研究。
莱文特·帕拉利：撰写——审稿与编辑、方法学研究。
安娜·古利亚科娃：撰写——审稿与编辑、指导、方法学研究、资金争取。
朱国东：撰写——审稿与编辑、方法学研究、资金争取、概念构思。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究工作。
致谢
本研究得到了上海科技合作项目（项目编号：25HB2700800）和国家自然科学基金（项目编号：12174061）的财政支持。
