《Journal of Environmental Management》：Governing the fate of heavy metals: A review on complexation with compost-derived dissolved organic matter
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本文综述了DOM在重金属处理中的双重作用机制，分析其化学组成、成熟度及环境条件（如pH）的影响，提出未来需关注多金属交互、定制化DOM工程及预测模型开发。
刘向义|余珍|赵美华|蔡伟佳|弗朗索瓦·恩基纳哈米拉
广州大学土木与交通工程学院，中国广州，510006
摘要
堆肥被广泛认为是管理有机废物的可持续方法，可以将其转化为有价值的土壤改良剂。然而，堆肥中存在的重金属（HMs）可能会影响其安全性。溶解有机物质（DOM）是最具反应性的成分，它一方面通过牢固地结合重金属来降低其毒性，另一方面又可能形成可溶性复合物，从而增加金属的迁移性和环境风险。本文综述了目前关于DOM与重金属相互作用的双重作用的知识，探讨了堆肥产生的DOM复合物与重金属之间的相互作用机制。文章回顾了分析方法的发展，阐明了化学配位机制（包括官能团化学、HSAB理论和螯合作用），并确定了从原料来源到环境因素（如pH值）等影响金属固定或迁移的关键因素。研究表明，环境结果并非随机决定，而是与DOM的固有性质密切相关。成熟、芳香、高分子量的DOM倾向于固定重金属，而不成熟、不稳定的低分子量DOM则会增加金属的迁移风险。未来，该领域需要应对多种金属和不同土壤环境下的复杂性，开发专门用于固定的堆肥产品，建立预测模型，并推进DOM指标的标准化，以便结果具有可比性。
引言
全球每年产生的城市、工业和农业有机废物量估计超过20.1亿吨，这对环境管理构成了巨大挑战，其中超过三分之一的废物仍未得到妥善处理（Wua等人，2025年；Imran等人，2025年；Alshaikh和Abdelfatah，2024年）。这些废物中经常含有重金属（HM），对生态系统和人类健康构成严重威胁（Xu等人，2022年；Nkinahamira等人，2019年；Guo等人，2023年）。与传统处置方法（如填埋）相比，好氧堆肥已成为可持续废物管理的核心手段，能够将有机废物转化为有价值的土壤改良剂（Xu等人，2023年）。同时，堆肥在农业中的安全应用受到越来越严格的法规约束，这些法规规定了成熟堆肥产品中重金属的最大允许浓度。最新的有机肥料标准（NY525–2021）规定了有机肥料中砷（15 mg/kg）、镉（3 mg/kg）、铅（50 mg/kg）、铬（150 mg/kg）和汞（2 mg/kg）的限量。因此，这一过程不仅减少了废物体积，还能降低重金属的毒性；例如，研究表明堆肥可以将重金属的可移动、可交换部分减少50%以上，显著降低其生物可利用性（Hanc等人，2014年）。
这一过程的关键因素是堆肥产生的溶解有机物质（DOM），它是成熟堆肥中移动性和生化反应性最强的有机成分（Xiao等人，2020年）。然而，DOM在控制重金属命运方面的作用存在一个关键悖论：一方面，其丰富的官能团（如羧酸和酚羟基）可以与重金属形成稳定的复合物，有效固定它们并降低其生态毒性（Kozyatnyk等人，2016年）；另一方面，DOM也可能作为污染物载体，形成可溶性DOM-HM复合物，增强金属的迁移性并增加其渗入地下水的风险（Peter等人，2024年；Artifon等人，2019年；Li等人，2013年）。DOM最终是导致金属固定还是迁移，其双重效应很大程度上取决于DOM的精确分子组成、重金属的形态以及pH值、氧化还原状态、离子强度和共存金属等环境条件（Mazrui等人，2016年；Sun等人，2017年）。
要揭示这一双重效应，需要从分子层面进行机制研究。DOM的结构和化学组成受初始堆肥原料（Gao等人，2017年）、工艺条件和微生物群落动态（Jiang等人，2019年；Li等人，2020年）等因素的影响。过去几十年里，分析技术取得了显著进步。早期研究依赖于紫外-可见光谱（Yin等人，2016年）、傅里叶变换红外光谱（Lenz等人，2016年）和荧光光谱（Wu等人，2012a）等批量光谱方法来推断结合行为。最近的研究则利用了高分辨率技术，如荧光激发-发射矩阵光谱（EEM光谱）结合PARAFAC（Peter等人，2024年）和超高分辨率质谱（例如FT-ICR-MS）（Huang，2020a），这些技术可以揭示DOM组分的分子身份并确定特定的金属结合模式。
尽管该领域有许多基础研究论文，但现有的综述要么过于陈旧（早于现代分子表征技术的广泛应用，Barker和Bryson，2002年），要么仅关注特定主题，如特定堆肥添加剂的作用或不同的生物地球化学途径（Ejileugha等人，2024年；Li和Gong，2021年）。因此，一个全面且具有批判性的综述，将堆肥过程参数、DOM分子特性以及重金属的环境命运联系起来，目前还非常缺乏。这种综述的缺失还源于基础研究本身的局限性，许多关键问题仍未得到解决。例如，许多研究仍集中在单一金属系统上，忽略了实际多金属污染情景中的竞争性相互作用（Nkinahamira等人，2023年）。此外，缺乏现场规模和时间稳定性的评估，限制了对长期行为的预测信心。这些方法上的不足，加上缺乏全面的概述，使得研究人员和实践者难以找到明确的方向。
因此，这篇重要的综述旨在通过提供当前科学进展的全面综述来填补这些知识空白。具体而言，本文（1）阐明了堆肥产生的DOM与重金属之间络合的基本机制；（2）批判性地评估了控制这些相互作用和“双重效应”的关键因素；（3）分析了相应的环境影响，重点关注重金属固定和迁移之间的关键对立关系；（4）指出了关键的知识空白，并为未来研究指明了方向，以使堆肥成为一种可预测且安全的废物利用和环境修复技术。
部分摘录
综述方法
为了全面总结关于堆肥产生的DOM与重金属络合的现有知识，本文遵循了PRISMA指南（Page等人，2021年）。这些指南提供了一个系统化的框架，用于系统地识别、筛选和选择相关文献。
在Scopus和Web of Science核心数据库中进行了系统文献搜索，搜索关键词包括“溶解有机物质”和“重金属”。
DOM-HM相互作用分析方法的发展
理解DOM与重金属之间的络合过程是一个分析精度不断提高的过程。随着分析工具的进步，科学问题也变得更加明确，从确认相互作用的存在发展到识别具体的分子参与者及其反应顺序。这一进展可以分为三个阶段，每个阶段都进一步揭示了DOM的奥秘。DOM在重金属环境命运中的双重作用
当堆肥施用于土壤时，其中所含的DOM在决定重金属是固定还是迁移方面起着关键作用。这种环境影响具有典型的双重性：DOM可以用来将重金属固定在固相中，降低其毒性；或者相反，它也可能促进重金属的迁移和渗漏（图3）。这两种路径之间的平衡取决于DOM的性质、金属的种类以及土壤/环境条件（Mazrui等人，结论与未来展望
本文批判性地研究了堆肥产生的DOM在决定重金属命运中的复杂且往往矛盾的作用。核心发现是，DOM的双重效应（即固定或迁移重金属）并非随机发生，而是由DOM的固有性质决定的，特别是其化学成熟度、分子组成和腐殖化程度。这些见解得益于相关技术的发展。
CRediT作者贡献声明
刘向义：撰写初稿、可视化处理、数据验证、软件应用、方法论设计、数据分析。余珍：撰写初稿、可视化处理、软件应用、数据分析、概念构建。赵美华：审稿与编辑、项目监督、资源协调、方法论设计、资金争取。蔡伟佳：数据验证、项目监督、软件应用、概念构建。弗朗索瓦·恩基纳哈米拉：审稿与编辑、项目监督、资源协调、概念构建。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（编号52170128和42477225）和广东省自然科学基金（编号2024A1515010980）的财政支持。
