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定量检测小麦中黄曲霉毒素ZEN的新方法：基于微波参数与元启发式算法优化支持向量回归模型。采用自主研发的4-10 GHz微波传输频率扫描系统获取样品振幅和相位参数，通过互信息特征选择提取70个关键特征，并利用海马优化算法（HO）、改进海马优化算法（MHO）和天马赛跑优化算法（THRO）优化SVR超参数。实验表明三种模型R2达0.979，RMSEP为7.2?μg·kg?1，RPD为7.6，验证了该方法在非破坏性检测ZEN方面的可行性，并具备扩展至其他谷物真菌污染物检测的应用潜力。
齐敖成|朱静文|丁宇涵|梅 Congli|江慧
江苏大学电气与信息工程学院，中国镇江 212013
摘要
本文提出了一种新的方法，通过结合微波检测与先进的元启发式算法，对受霉菌污染的小麦中的玉米赤霉烯酮（ZEN）进行定量分析。使用自主研发的微波传输频率扫描系统获取受霉菌感染的小麦样品的微波参数，包括幅度和相位。采用基于互信息（MI）的特征选择方法处理微波数据，并利用三种元启发式算法优化支持向量回归（SVR）模型，分别是河马优化算法（HO）、田骥赛马优化算法（THRO）和改进的河马优化算法（MHO）。实验结果表明，这三种MI-元启发式-SVR模型具有较高的预测准确性和泛化性能，预测决定系数（R2）为0.979，预测均方根误差（RMSEP）为7.2 μg·kg?1，残差预测偏差（RPD）为7.6。这些结果表明，通过微波传感与化学计量建模的结合，可以实现小麦中ZEN的定量检测。此外，所提出的方法也有潜力应用于检测其他谷物中的各种真菌污染物。
引言
小麦是全球最广泛种植和消费的谷物之一，对全球粮食系统和营养安全至关重要[1]。随着人口持续增长和饮食模式的改变，对小麦的需求稳步增加[2]。作为主要的膳食能量来源，小麦富含多种营养成分[3]。除了淀粉和蛋白质外，它还含有维生素、类胡萝卜素和酚类化合物等生物活性物质，有助于预防疾病和维持人类健康[4]。
然而，在收获后的储存、运输和加工过程中，小麦极易受到真菌侵染，从而产生霉菌毒素[5]。真菌的生长和繁殖受环境条件的影响很大。气温上升和极端气候事件的增加加速了产毒真菌的发展，从而增加了小麦中霉菌毒素污染的风险[6]。目前，在小麦中检测到的主要高风险霉菌毒素包括黄曲霉素（Afs）、玉米赤霉烯酮（ZEN）和脱氧雪腐镰刀菌烯醇（DON）[7]。其中，ZEN是受霉菌污染小麦中的主要霉菌毒素。摄入含有过量ZEN的小麦可能会抑制免疫功能，破坏生殖系统和内分泌平衡[8]。此外，ZEN还会诱导脂质过氧化，抑制DNA和mRNA的合成，导致氧化应激和器官毒性，尤其是对肝脏和肾脏的影响[9]。因此，开发精确、高效且非破坏性的ZEN检测技术对于确保小麦质量和安全、保护公众健康以及维持食品供应链的稳定性至关重要[10]。
为防止超过监管限值的产品进入食品加工链，大多数国家都制定了小麦中ZEN的最大允许含量，并实施了严格的监测措施[11]。传统的ZEN检测方法，如液相色谱、免疫测定和高分辨率质谱，具有较高的灵敏度和可靠性[12][13][14]。然而，这些方法的大规模应用受到复杂的样品制备程序、高运营成本、有限的检测通量以及化学试剂消耗带来的环境负担的限制[15]。因此，迫切需要适用于实际应用的快速、非破坏性的分析技术。
近年来，微波检测技术作为一种有前景的非破坏性分析方法应运而生。由于其高灵敏度、快速响应、非接触式测量能力和强大的系统集成能力，微波传感在多种分析应用中展现了巨大潜力，包括水分测定、谷物中霉菌毒素的检测以及油品掺假分析[16][17][18][19]。微波的频率范围为300 MHz至300 GHz，波长范围为1 mm至1 m[20]。微波与物质相互作用时不会改变分子结构，其吸收行为取决于目标的介电特性。介电常数的变化会导致微波吸收特性的差异，这些差异体现在可测量的信号参数（如幅度和相位）上[21]。通过分析这些参数，可以定量表征材料组成的差异。基于这一原理，可以利用微波传感技术对小麦中的ZEN进行定量检测。在本研究中，使用了一个工作在4–10 GHz范围内的微波传输频率扫描系统。为了最大程度地覆盖实际可能出现的浓度范围，样品的浓度设计基于国家监管限值（60 μg·kg?1），并有意将浓度范围设定在该阈值之上和之下[22]。共分析了192个样品，ZEN含量范围为32–200 μg·kg?1。
数据采集后，对微波数据进行适当的建模至关重要，因为模型质量直接决定了ZEN检测结果的可靠性。建模方法通常可以分为线性和非线性方法[23]。偏最小二乘（PLS）回归是一种常用的线性方法，在存在强线性关系时表现良好[24]。然而，如果微波数据表现出强烈的非线性特征，线性模型（如PLS）的性能可能会受到限制。因此，在本研究中，首先使用PLS对微波数据进行建模，然后使用Durbin-Watson（DW）统计量来检查残差自相关性，以探究微波数据中的非线性关系[25]。相比之下，支持向量回归（SVR）作为一种非线性建模方法，能够有效捕捉复杂的非线性关系，并表现出良好的泛化性能[26]。然而，SVR模型的预测准确性在很大程度上取决于超参数的选择[27]。不合适的参数设置可能导致过拟合或欠拟合，从而影响模型性能。传统的优化方法（如网格搜索和随机搜索）计算效率低且容易陷入局部最优解。因此，引入高效的优化策略对于提高建模性能和实现准确的ZEN定量至关重要。在本研究中，采用了三种最近提出的元启发式算法来优化SVR超参数。元启发式优化方法可以有效探索复杂的参数空间，提高模型性能，从而增强基于微波的ZEN检测的预测准确性和泛化能力[28]。
基于这些考虑，本文的总体框架如图1所示，主要任务包括：（1）准备192个添加了ZEN的小麦样品；（2）使用自主研发的微波系统在4–10 GHz范围内获取微波传输参数；（3）建立PLS预测模型，并使用DW统计量评估其线性；（4）利用基于互信息（MI）的特征选择方法从微波数据中提取信息特征；（5）使用河马优化算法（HO）、改进的河马优化算法（MHO）和田骥赛马优化算法（THRO）优化SVR超参数，然后构建相应的预测模型；（6）比较评估模型性能，以确定小麦中ZEN定量检测的最佳方法。
部分内容
样品制备
在本研究中，准备了含有ZEN的小麦样品，并对所有样品使用相同的栽培条件以保持一致性[29]。首先从当地购买了10公斤受玉米赤霉烯酮污染的小麦。为了精确控制霉菌生长过程，将恒温恒湿培养箱设置为28 ± 2°C和80%的相对湿度，同时保持培养箱内的空气流通。小麦样品均匀分布在托盘上，然后放置...
数据集划分
在建立回归模型时，合理划分数据集是一个关键的初始步骤。适当的数据集划分可以提高模型的稳定性和鲁棒性，以及性能评估的客观性和可重复性。为了确保数据集的代表性和平衡性，首先根据ZEN浓度对样品进行升序排列。每四个连续的样品分为一组...
结论
本研究采用微波检测方法来确定小麦中的ZEN含量。为了捕获整个微波光谱中最有信息量的特征，首先应用基于MI的特征选择方法识别出70个特征，占初始特征的5.83%。这大大降低了特征空间的维度和计算成本。结果表明，基于MI的特征选择有效地去除了无关或相关性弱的特征...
生成式AI声明
在撰写本手稿时使用了生成式AI工具，以提高文本的清晰度和语言质量。符合伦理要求
所有作者确认本文未曾在其他地方发表，也未被考虑发表。
本文不包含涉及人类参与者或动物的研究。
CRediT作者贡献声明
齐敖成：撰写——初稿、方法论、实验研究。朱静文：软件开发、实验研究。丁宇涵：验证。梅 Congli：概念构思。江慧：撰写——审稿与编辑、监督。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（项目编号32172291）的财政支持。
