评估湖泊沉积物岩心中的环境变化驱动因素：来自水溶性有机物光谱指标和稳定碳同位素的见解

《Applied Geochemistry》：Evaluating Drivers of Environmental Change in a Lake Sediment Core: Insights from Spectroscopic Metrics of Water-Extractable Organic Matter and Stable Carbon Isotopes

湖泊沉积物有机碳动态及其环境响应机制研究，通过结合传统地球化学分析与水体可提取有机质（WEOM）光学特性，揭示温带小型湖泊（纽约州Brant湖）近170年碳储存与转化规律。研究发现水体可提取有机质芳香性随时间增加，反映陆地输入减少及微生物贡献增强，验证了光学特性在解析湖泊碳循环中环境扰动的作用。

　　

A. Collins|S.R. Gifford|M. Schaller|A. Stubbins|S. Wagner|K.A. Ryan

美国纽约州特洛伊市伦斯勒理工学院地球与环境科学系

摘要

淡水湖泊在全球碳循环中发挥着关键作用，它们储存并转化来自陆地和水体的有机物质（OM）。尽管面积较小，但北方温带地区的小湖泊对区域碳预算的影响却不成比例地大。埋藏的沉积物随着时间的推移整合了有机物质的输入，并记录了生态系统对自然和人为干扰的响应。然而，近期环境变化对沉积物碳（C）动态的影响方向和程度仍不甚明了。从美国东北部的一个小型温带湖泊中采集了一个23厘米长的岩芯，以评估与历史土地利用变化、筑坝以及酸沉降恢复相关的时间内沉积物有机质含量和组成。通过元素分析和同位素分析以及水溶性有机质（WEOM）的紫外-可见光谱测量，揭示了有机质埋藏和来源贡献的模式。光学指标扩展了仅通过总碳（δ¹³C）等常规碳指标所获得的信息，提供了关于有机质来源的更多信息。岩芯底部的WEOM芳香性增加，这与早期伐木和筑坝活动期间陆地输入增加，而近期表层沉积物中微生物来源的有机质占主导的情况相符。未来将WEOM的光学特性作为传统地球化学指标的补充，可以更好地解释温带湖泊沉积物中对环境干扰的生态系统响应。

引言

淡水湖泊是全球碳循环的重要组成部分，它们储存并转化来自各种来源的有机碳（OC）。在过去11,700年中，内陆水域（包括湖泊）的沉积物中储存了总计420-820拍克（Pg-C）的有机碳（Cole等人，2007年）。这一数量与全球活生物量中储存的381 Pg-C相当（Xu等人，2021年），突显了其作为全球碳库的重要性。水生系统中的沉积物整合了来自陆地和水体的输入，并记录了生态系统对自然和人为干扰的响应（Waters等人，2023年）。因此，控制湖泊沉积物中有机碳输入和埋藏的因素是多变的，且由于集水区地形、土地利用、气候、植被和水体大小等复杂环境条件的相互作用而难以精确界定（Clow等人，2015a）。经过早期成岩作用期（通常为5至50年，G?lman等人，2008年；Klump等人，2009年）后，湖泊沉积物中储存的有机碳在百年时间尺度上基本处于惰性状态，但会持续缓慢降解为其他有机化合物或以二氧化碳（CO₂）和甲烷（CH₄）的形式释放（Ferland等人，2014年；Jacinthe等人，2012年）。只有部分沉积物中的有机碳能够在地质时间尺度上得到保存（Dean和Gorham，1998年）。尽管面积较小，北方温带地区的小湖泊对碳循环却具有重要意义（Downing等人，2006年；Holgerson和Raymond，2016年）。它们对集水区干扰的高度敏感性使它们成为环境变化的宝贵监测器，尤其是有机碳供应和处理方式的变化（Casas-Ruiz等人，2021年）。

沉积物中的有机物质（OM）通常按质量计算含有约50%的碳，其分子特性反映了其来源和在环境中的反应性（Hassouna等人，2010年；Zhang等人，2021年）。来自集水区土壤和植被的陆地有机质通常具有更高的芳香性，更难以降解，更倾向于储存在湖泊沉积物中（Guillemette等人，2017年），而来自微生物、初级生产或水柱中异养活动的有机质则更倾向于烷基结构，易于降解（Derrien等人，2019a）。除了指示来源外，沉积物中有机质的组成还可以用来推断湖泊水体的生物地球化学动态和营养状态的变化（Saulnier-Talbot，2016年）。因此，湖泊沉积物中保留的有机质质量能够反映诸如野火（Dunnette等人，2014年）、土地利用变化（Finstad等人，2016年）、伐木活动（Kaushal和Binford，1999年）以及气候变化（Oni等人，2013年；Xiao等人，2020年）等环境干扰。因此，表征湖泊沉积物中有机质的质量有助于量化内陆水域中的碳封存情况，重建过去的环境事件及其对沉积物碳储量的影响，并预测干扰将如何影响沉积物有机质在养分循环中的作用。

历史上，确定湖泊沉积物中有机质质量的方法通常依赖于生物标志物、元素含量（如碳氮比）或其他物质提取程序（Meyers和Ishiwatari，1993年；Zhu等人，2015年）。最近，人们开始应用吸光度和荧光技术来分析土壤和沉积物中水溶性有机质（WEOM）的光学活性部分（Derrien等人，2019a；Guillemette等人，2017年；Li等人，2025年；Xiao等人，2020年；Yang等人，2021年）。结合光谱光度法和荧光光谱法来确定WEOM的吸光度和荧光特性是一种高效且低成本的方法，可用于表征内陆水域中溶解有机质（DOM）的来源，相关应用已得到广泛研究（Coble等人，2014年；Cory和McKnight，2005a；Dixon等人，2014年；Helms等人，2008年；Pisani等人，2020年；Weishaar等人，2003年）。尽管WEOM仅占沉积物中总有机碳的一小部分，但其流动性、反应性和广泛的浓度范围使其成为整体有机质组成的重要指标（Gregorich等人，2003年；McGill等人，1986年；von Wachenfeldt等人，2008年）。先前的研究表明，对WEOM的光谱分析可以用来检测和追踪湖泊水质和周围集水区各种古湖沼学变化。例如，WEOM的吸光度和荧光特性被用来研究季节性变化如何影响瑞典湖泊沉积物中有机质的性质（Guillemette等人，2017年）。

在这项研究中，我们结合了传统的地球化学分析方法（元素和同位素测量）和WEOM的光学特性，来研究美国东北部一个小型温带湖泊的近期沉积过程。研究区域Brant Lake代表了该地区许多寡营养到中营养的静水系统（Peterson等人，1998年），这些系统曾受到水文管理和大气酸沉降的影响。这些以及其他广泛存在的环境干扰对沉积物有机质动态的影响方向和程度仍不明确。我们的目标是：（1）重建沉积物有机碳含量和组成的时间记录；（2）检测与近期环境变化相关的时间尺度上的有机碳埋藏和组成变化模式；（3）区分自源有机碳和异源有机碳对沉积物埋藏的相对贡献。我们进一步将这些结果置于影响碳保存过程的背景下进行解释，包括成岩作用、土地利用变化、筑坝以及生态系统从历史酸沉降中的恢复。最后，我们将WEOM的光学指标与文献中报道的类似值进行对比，以进一步推进WEOM光谱技术在沉积物地球化学研究中的应用。

研究区域描述

Brant Lake（北纬43°40′35″，西经73°44′58″；图1）位于美国纽约州北部，是一个面积为5.56平方公里（km²）的混浊湖泊，平均深度为9.1米，最大深度为19.8米，水质特征符合寡营养湖泊的特点（表1）。该湖泊的流域由Spuytenduivel Brook河流经，该河流是Hudson河流域内的Schroon River的支流。现代Brant Lake的估计水停留时间为0.7年，其流域面积为103平方公里（km²）。

结果与讨论

对24厘米长的岩芯进行的沉积物年龄测定建立了大约170年的时间记录，涵盖了从1850年到2020年的时间段，为解释地质化学变化提供了时间框架。岩芯中的²¹⁰Pb剖面和CRS年龄深度模型如图2所示。由于历史记录更为详尽，且与当前的人为环境干扰更为相关，我们主要关注岩芯中时间模式的解释。

结论

本研究评估了来自美国东北部一个小型温带湖泊的24厘米长岩芯中沉积物有机碳含量和组成的时间记录，该岩芯代表了超过100年的沉积过程。总体地球化学结果（%TC、%TN、δ¹³C）与该地区其他温带森林湖泊沉积物的结果基本一致，而WEOM的光学指标与文献中报道的情况相符，这些湖泊中含有主要来自陆地的复杂芳香性腐殖质类物质以及更多其他类型的有机质。

作者贡献声明

Sasha Wagner：撰写——审稿与编辑、监督、资源管理、项目统筹、概念构思。Kevin A. Ryan：撰写——审稿与编辑、初稿撰写、可视化、验证、监督、资源管理、方法论、调查、数据分析、数据整理、概念构思。Morgan Schaller：撰写——审稿与编辑。Aron Stubbins：撰写——审稿与编辑。Alexander Collins：撰写——审稿与编辑、初稿撰写。

未引用的参考文献

April和Newton，1985年；Gifford等人，1999年；NYSDEC（纽约州环境保护部水资源部门），2024年；USDA（美国农业部）Kellogg土壤调查实验室方法手册，2022年。

披露声明

任何商业、公司或产品名称的使用仅用于描述目的，并不意味着美国政府的相关认可。作者声明没有竞争利益。

数据可用性声明

用于分析的数据可在（Gifford等人，2025年）中找到。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢Tricia Lincoln和Hannah Ingleston在USGS纽约水科学中心特洛伊实验室对溶解有机碳分析的贡献，以及Jennifer Graham在项目构思和USGS资金支持方面的贡献。同时感谢Jennifer Wilson和Michael D. W. Stouder在野外数据收集方面的贡献。我们也感谢明尼苏达科学博物馆的Adam Heathcote博士在沉积物年龄测定方面的帮助。