氢已成为全球向更清洁、更可持续能源经济转型的关键支柱。作为一种多功能、零碳的能源载体，氢在应对气候变化和实现各行业脱碳方面具有不可替代的作用[[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8]]。与化石燃料不同，氢作为燃料使用时仅产生水，是一种环保的替代品，具有改变全球能源系统的潜力[[9]]。从实现高效能源存储到为清洁交通提供动力，氢有望改变对现代社会至关重要的行业。
在能源存储方面，氢作为可再生能源发电与需求之间的桥梁，可以储存太阳能板或风力涡轮机产生的多余电力，并在可再生能源产量较低时将其转化为电能[[10], [11], [12], [13], [14]]。在交通领域，氢为燃料电池电动汽车提供动力，其能量密度更高且加注速度比电池驱动的交通工具更快，特别适合长途运输、航运和航空领域，而传统电池在这些领域存在局限性。此外，氢在化学制造中也发挥着重要作用，作为生产氨、精炼石油的原料，并越来越多地被用于钢铁生产等能源密集型行业的脱碳[[15], [16], [17], [18], [19], [20]]。
尽管氢具有巨大潜力，但传统的氢生产方法面临显著的经济和环境障碍。最广泛使用的蒸汽甲烷重整（SMR）工艺需要高温高压将天然气转化为氢，导致大量能源消耗和二氧化碳排放[[21], [22], [23], [24]]。虽然水电解通过将水分解为氢和氧提供了一种更清洁的替代方案，但其高电力需求和对昂贵催化剂（如铂）的依赖限制了其应用[[25], [26], [27], [28]]。这些方法通常在极端条件下运行，需要复杂的基础设施，从而增加了生产成本。此外，催化剂的使用带来了诸如失活、稀缺性和频繁更换等问题，进一步复杂化了这些技术的规模化。
最近，通过非热等离子体放电生产氢的方法成为支持氢作为清洁能源载体更广泛应用的有希望的途径。迄今为止，已经探索了多种非热等离子体技术，包括滑弧放电[[32], [33], [34]]、电晕放电[[35], [36], [37]]、介质阻挡放电[[38], [39], [40], [41], [42]]、辉光放电[43,44]和微波放电[[45], [46], [47], [48], [49]]，其中大多数研究集中在气相重整系统上。在这些方法中，等离子体通常在气相中生成，需要燃料蒸发、连续的载气流动或较高的操作温度。这些要求增加了系统的复杂性和能耗，而气相环境中相对较低的等离子体密度限制了氢的产生速率和整体能量效率，给规模化和技术应用带来了挑战。
为了解决这些限制，直接在液态环境中生成等离子体的方法受到了越来越多的关注[[50], [51], [52], [53], [54]]。液相等离子体系统能够在常温条件下在等离子体-液体界面形成高活性物种，并消除了对复杂气体处理基础设施的需求。在液体中生成的等离子体由于强约束和较短的平均自由路径，可以实现更高的局部等离子体密度和能量沉积，从而增强了电子-分子相互作用[[55]]。此外，液体介质通过溶解活性物种、抑制快速重组以及促进在气相系统中难以维持的等离子体-液体界面反应而发挥积极作用[[56]]。直接在液态甲醇中放电还消除了燃料蒸发和外部载气的需求，从而降低了系统复杂性和相关能量损失[[57]]。这些固有特性使液相等离子体区别于传统的气相等离子体重整方法，并为其在高效紧凑的氢生产系统中的潜在优势奠定了基础。然而，在液体中实现可靠的等离子体点火和维持稳定的放电仍面临重大技术挑战。此外，许多报道的液相等离子体重整系统依赖于脉冲直流或高频电源、易受侵蚀的电极配置或批次型反应器设计，这可能限制了操作稳定性、可扩展性和长期性能[[58,59]]。
本研究中的连续液相等离子体放电（CLPD）系统代表了液相等离子体重整领域的一项重要进展。与需要高频（kHz、RF或微波）电源的传统等离子体重整系统不同，CLPD反应器直接在液态甲醇中使用标准低频60 Hz交流电源运行。这种配置无需催化剂、放电气体或复杂的反应器结构，即可实现连续操作，并在液相中保持稳定的等离子体生成。简化的系统设计和与家用频率电源的兼容性使CLPD方法区别于以往报道的基于等离子体的重整技术，凸显了其在成本效益和可扩展性方面的潜力。
此外，CLPD方法从根本上不同于传统的氢生产方法，后者通常依赖于气态原料和基于金属的催化剂。CLPD方法无需放电气体或催化剂，从而消除了外部气体供应系统的复杂性、催化材料的成本和处理问题以及与气相反应器相关的基础设施问题。通过完全避免使用基于金属的化学物质和活性气体，该过程不产生有害副产物，使其本质上更清洁、更安全、更环保。这种新兴方法有望解决现有方法的固有效率问题，并为未来更可持续和可扩展的氢生产技术铺平道路。
