无序岩盐阴极的短程有序结构与LixTM4?x概率分布图

短程有序对锂离子电池无序岩盐阴极材料中Li4四面体簇概率的影响研究，通过蒙特卡洛模拟揭示近邻对主导作用及抑制锂金属混合策略。

　　

摘要

在阳离子无序状态下，短程有序（SRO）是影响在无序岩盐（DRX）阴极材料中找到${\mathrm{Li}}_4$四面体簇概率的控制因素。然而，对于所报道的DRX组成中低于随机极限的${\mathrm{Li}}_4$概率，目前尚未进行系统的研究；也没有有效的策略来超越这一概率的随机极限。此外，关于面心立方（FCC）晶格上的基本有序行为仍探索不足。本研究通过在一个简化的参数空间子集上使用穷举蒙特卡洛映射方法，定量地分析了成对SRO参数和$$概率。结果表明，在无序状态下，$$概率受最近邻（NN）成对SRO参数的控制，并且这些量并不一定简单地反映了它们在低温下的长程有序性，尤其是在层状和尖晶石状有序情况下。本文提出了几种策略，以减轻甚至逆转锂和过渡金属之间的混合趋势，从而实现超过随机极限的$$概率。这项研究深化了对有序行为的基本热力学理解，其结论可以推广到任何FCC系统。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

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