超音速喷嘴中非平衡凝结过程及液化能力优化的数值分析——应用于碳捕获技术

二氧化碳超音速分离液化机理及优化研究

　　

石玉清|黄哲|沈欣|吴志全|欧阳华|杜照辉

上海交通大学机械工程学院，中国上海200240

摘要

工业的快速发展和化石燃料的广泛使用导致了大量的碳排放，对全球气候系统构成了严重挑战。超声速分离技术是一种基于高速膨胀引发的自发冷凝现象的方法。由于其无化学添加剂、高能量效率和操作简便的特点，该技术已成为碳捕获技术中一个有前景的途径。在本研究中，采用了一个改进的模型来模拟非平衡冷凝过程，从而进一步分析了超声速喷嘴中的冷凝行为和液化能力。同时，研究了入口条件和喷嘴几何形状对碳液化性能的影响。结果表明，较高的入口压力使液相质量分数从0.0716增加到0.109，而热效率则从60.74%下降到41.57%。较低的入口温度也有类似的影响。成核率和液化质量显著增加。此外，增大扩散角可使总冷凝质量从6.1388千克/秒增加到6.4022千克/秒，有效提高了碳液化能力，而收敛几何形状对冷凝过程几乎没有影响。然而，扩散角的增大也可能引发更强的非平衡相变动力学效应，包括明显的参数波动甚至液滴蒸发，从而导致Q值升高和流动不稳定。这些发现为优化超声速分离器的设计提供了依据，而超声速分离器是基于冷凝的碳捕获（CCT）应用中的基础组件。

引言

工业的快速发展导致了化石燃料的广泛使用（Bellezoni等人，2022年；Carnicer等人，2022年）。大量的碳排放导致了全球温度上升，温室气体严重扰乱了地球的气候系统（GMD - IPCC；Hepburn等人，2019年；Sepahi等人，2025年）。因此，开发高效的脱碳技术以控制碳排放是一项紧迫的任务（Dubey和Arora，2022年；Xue等人，2025年），其中碳捕获技术（CCT）作为一种被广泛认可的方法而脱颖而出（Bongaarts，2019年；Wang等人，2022年）。CCT不仅有助于实现全球气候目标并维持经济增长（Bui等人，2018年），还有助于工业设施从传统能源向可再生能源的转型（Kulkarni和Sholl，2012年）。

大多数现有的碳捕获和分离过程基于物理吸附、化学吸收和膜分离方法（Bui等人，2018年；Kulkarni和Sholl，2012年；Peres等人，2022年）。表1概述了这些技术的原理、特点和局限性。传统的分离方法已经经过了长期的研究，每种方法都有其优势，但这些技术也存在操作复杂、环境影响显著和能量效率低等问题（Wen等人，2019年；Ding等人，2023年）。

近年来，越来越多的学者开始关注超声速分离技术，这是一种利用气体膨胀过程中的自发冷凝现象的方法。如图1所示，分离器结构主要由旋流发生器、超声速喷嘴、气液分离段和出口扩散段组成（Zhou等人，2025年）。CCT的创新在于精确理解超声速喷嘴内的二氧化碳（CO₂）冷凝动力学（Ding等人，2023年）。当蒸汽在喷嘴中流动时，其速度迅速增加，压力和温度也随之迅速下降。如果CO₂蒸汽的压力降至与其温度相对应的饱和压力，CO₂开始冷凝。上述冷凝过程本质上是非平衡冷凝（NEC）。NEC是指在超声速可压缩流中发生的延迟相变现象。在这种条件下，由于高流速和快速膨胀效应，冷凝过程偏离了热力学平衡（Bakhtar等人，2005年；Huang等人）。尽管NEC的物理机制复杂，但这种无化学添加剂的方法在CCT应用中表现出更高的能量效率、操作简便性、较低的投资成本和环保性（Ding等人，2023年；Edathol等人，2020年；Jiang等人，2018年；de Melo等人，2019年）。超声速喷嘴内的NEC和液化过程是影响下游CO₂收集和分离性能的重要物理过程。准确模拟超声速喷嘴中的CO₂冷凝对于合理设计超声速分离器至关重要，需要研究影响NEC的各种因素。

Wen等人（2019年）开发了一个CFD模型，预测CO₂的液相质量分数可达到总质量的18.6%。他们得出结论，NEC是一种高效且环保的减少CO₂排放的方法。Lettieri等人（2018a）对高压CO₂在Laval喷嘴中的行为进行了实验研究，并将热物理性质的结果与使用Span和Wagner模型的直接外推结果进行了比较，发现两者之间的差异小于2%。Wang等人（2025a）通过数值模拟发现，当入口压力增加14.29%时，CO₂的峰值成核率上升了3.9%。此外，增加入口压力可以降低系统的热力学非平衡强度。Qian等人（Qian，2025年）研究了90-110千帕的入口压力范围，发现喷嘴内的压力和速度分布受到显著影响，表明较高的入口压力会导致更早的冷凝冲击和更大的压力梯度。Wang等人（2025b）保持入口压力为3兆帕，并改变入口温度以调节入口过热度。他们的结果显示，降低入口过热度可以减弱CO₂分子的热运动和冷凝过程中的非平衡效应，从而使Wilson点（Ding等人，2014年）逐渐向饱和线移动。Han等人（2025年）通过将入口温度从275开尔文降低到265开尔文，研究了其对气体冷凝和流动参数的影响。他们发现较低的温度可以提高碳捕获效率。Zhang等人（2025a）将入口条件扩展到超临界范围，并得出结论，较高的入口压力或较低的入口温度可以增强液滴生长率、液滴数密度和液相质量分数，从而增强CO₂的冷凝。然而，Huang等人（2025）指出，传统的NEC理论假设——即微小液滴之间的间距较大——仅在低压条件下成立。当冷凝压力接近临界点时，这一理论假设会导致预测精度下降和计算收敛性变差。因此，选择合适的数学模型对于识别影响碳分离效率的主要因素至关重要。

除了入口条件和数值模型外，几何参数也对超声速喷嘴中的NEC特性有显著影响。Matsuo等人（2004年）发现，两种不同的收敛几何形状会影响超声速喷嘴中的音速线和流线特性。Zhang等人（2024a）将双三次参数曲线与其他收敛结构进行了比较，得出结论BPC具有更高的液滴质量分数和更低的损失，但图中的差异非常微小。Chen等人（2025）使用Witoszynski曲线模拟了氮气的冷凝过程，发现随着曲线中心轴的位移值减小，冷凝点向前移动，出口液滴半径减小，而峰值成核率、出口液滴数量和最大液相质量分数增加。Zhang等人（2024b）表明，增大出口角可以使液相质量分数的生成位置向喉部移动，从而将氢气液化效率提高至多9.30%，但不同的收敛曲线在冷凝过程中表现出相似的特性。这表明，与收敛段相比，超声速喷嘴的扩散段对NEC的影响更为显著。Dhandapani和Lee（2022）研究了Laval喷嘴中的湿蒸汽冷凝现象，发现随着扩散角的减小，气动冲击波向下游移动，强调了考虑扩散角对流动特性的重要性。Zhao等人（2024）观察到，增大喷嘴扩散角可以增强压力降和温度降。Mirzaie等人（2024）发现，当扩散角从4°增加到7°时，成核作用增强，出口温度比降低。这些发现共同表明，喷嘴的几何结构对NEC有显著影响，但几何参数与NEC影响机制之间的关联尚未完全阐明。

本文的创新之处在于采用了一个修正的数值模型（Huang等人，2025年），该模型结合了比容因子和压缩因子来模拟CO₂的NEC特性，以提高现有研究在高压条件下的预测精度并扩大研究范围。在此基础上，系统研究了入口压力和入口温度对CO₂冷凝性能的调节作用。此外，通过改变收敛率和调整扩散角（同时保持恒定的面积比），比较分析了不同几何形状喷嘴中的NEC过程变化。还对热性质和液化能力进行了详细分析。同时，创新性地解释了冷凝特性和流动不稳定性，并评估了流动损失和效率。这些发现为CCT的优化提供了基础性的见解。

部分摘录

控制方程

数值模型的建立对于确定预测结果的准确性起着决定性作用。为了同时模拟亚临界、近临界和超临界入口条件的影响，本研究采用了一个改进的高压NEC模型。与现有模型相比，该模型扩展了近临界NEC的计算范围，具有更小的误差和更好的收敛效果，这一点已在参考文献（Huang等人，2025年）中得到验证。

假设没有速度滑移

不同入口条件下的冷凝性能

在探索参数优化效果之前，需要深入理解NEC的基本现象和特性。为了全面分析不同条件下的流动特性，选择了涵盖亚临界、近临界和超临界的入口状态。模拟的详细入口条件列在表3中。当入口压力变化时，入口温度为313开尔文；而当入口温度变化时，

收敛结构对NEC的影响

本节通过改变喷嘴的$x_{m\_rato}$来研究收敛结构的影响。所有案例都保持相同的入口边界条件，即7.0兆帕和313开尔文。

通过修改喷嘴收敛段的几何形状，得到的结果如图15所示。压力分布的分析表明，收敛几何形状主要影响喉部上游的区域。

与参数优化相关的流动不稳定性

在之前的讨论中，参数分布中反复观察到波动。实际上，这些波动在边界条件或喷嘴几何形状变化时表现出一定的趋势。更大的波动幅度通常伴随着更大的扩散角或更高的入口压力，这似乎有助于增强液化能力。在本节中，以不同扩散角的案例为例进行了详细分析

结论

本研究将非平衡物理过程——液化作为基本的科学焦点，深入研究了超声速分离器中的相变流动。首先，使用改进的模型阐明了NEC的基本现象和流动特性，然后从入口热力学条件和喷嘴几何形状的角度系统地研究了冷凝性能的提高。

CRediT作者贡献声明

石玉清：撰写——原始草案、方法论、调查、概念化。黄哲：撰写——审阅与编辑、撰写——原始草案、方法论。沈欣：撰写——审阅与编辑、监督、资源管理、项目管理。吴志全：资源管理、项目管理。欧阳华：撰写——审阅与编辑、调查。杜照辉：撰写——审阅与编辑、资源管理。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。