2016年至2023年间日本千叶市地表空气中134Cs和137Cs的浓度：利用137Cs/239+240Pu的活性比值作为福岛第一核电站事故后续影响的指标

《Journal of Environmental Radioactivity》：134Cs and 137Cs concentrations in surface air at Chiba City, Japan during 2016 to 2023: 137Cs/239+240Pu activity ratio as a proxy of late effects of Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station accident

长期监测显示日本千叶市大气中铯-137活度浓度呈指数衰减（半衰期4.9年），铯-134于2022年后低于检测限。铯-137/钚-239+240活性比作为新参数，揭示福岛核事故后放射性物质持续影响及季节性气象因素（如冬季北风和低降水）导致土壤扬尘再悬浮作用。

　　

铃木宗一郎|安部刚|新田渡|磯谷圭辅|石原文也|武内和也|杉山绿|广濑胜美

日本化学分析中心，千叶市稻荷区三野，263-0002，日本

摘要

为了阐明千叶市地表空气中¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的当前含量，我们在2016年3月至2023年12月期间对其放射性核素进行了测量。地表空气中的¹³⁷Cs活性浓度逐渐下降，其半衰期为4.9年；而¹³⁴Cs在2022年3月后迅速减少，降至检测限以下。¹³⁴Cs/¹³⁷Cs的活性比值与福岛第一核电站（FDNPS）事故初期的¹³⁴Cs/¹³⁷Cs比值（=1）非常吻合。¹³⁷Cs在地表空气中的含量表现出季节性变化，冬季达到峰值，夏季降至最低。冬季¹³⁷Cs的峰值是由于FDNPS事故产生的¹³⁷Cs重新悬浮所致，即在北风和低降水量条件下，受放射性铯高度污染区域的土壤尘埃被空气携带至千叶市。我们提出使用¹³⁷Cs/^239+240Pu的活性比值作为评估FDNPS事故后期影响的新参数，因为大部分^239+240Pu来源于全球沉降物。目前地表空气中的¹³⁷Cs/^239+240Pu比值高于土壤中的比值（中国和日本），这表明FDNPS事故的后期影响仍在千叶市持续存在。此外，¹³⁷Cs/^239+240Pu比值在春季降至最低，这可能是因为春季黄沙携带的全球沉降物放射性核素掩盖了FDNPS事故产生的¹³⁷Cs的后期影响。

引言

2011年3月11日发生的东日本大地震导致了福岛第一核电站（FDNPS）事故，大量放射性物质释放到环境中。放射性羽流从3月15日至17日以及3月21日至23日流入关东地区，3月15日也影响了东北地区（Morino等人，2011年；Povinec等人，2013年、2021年）。位于日本千叶市的日本化学分析中心（JCAC）在2011年3月15日测得空气剂量率为0.49 μGy/h的最高值。此外，安装在户外的高纯度Ge半导体探测器伽马光谱仪检测到了⁹⁹Mo、^99mTc、¹²⁹Te、^129mTe、¹³²Te、¹³¹I、¹³²I、¹³³I、¹³³Xe、^133mXe、¹³⁵Xe、¹³⁴Cs、¹³⁶Cs、¹³⁷Cs和¹⁴⁰La（Nagaoka等人，2012年）。特别是来自FDNPS事故的主要长寿命放射性核素¹³⁴Cs和¹³⁷Cs污染了本州岛中部和东部地区（Hirose，2013年）。2012年后，地表辐射水平迅速下降；实际上，截至2023年12月，JCAC周围的空气剂量率一直保持在0.035 μGy/h的水平，与FDNPS事故前相同。然而，自FDNPS事故以来，在距离事故现场约300公里范围内的沉积物和地表空气中仍检测到高浓度的放射性铯（Doi等人，2013年；Igarashi等人，2015年；Kinase等人，2020年）。FDNPS事故的后期影响通常被认为是由于降水减少和强风等气象因素导致含放射性铯的土壤颗粒重新悬浮（Doi等人，2019年）以及携带¹³⁷Cs的生物气溶胶（Igarashi等人，2019年；Kajino等人，2016年）所致。

1945年至1980年间，大气核试验向环境中释放了钚（UNSCEAR，2000年）。日本气象研究所对人为放射性核素的长期监测显示，1961-1962年美国和前苏联的大规模核试验后，1963-1964年沉积物中的^239+240Pu含量达到峰值；由于1970年代中国的一系列核试验，其含量有所波动；1980年中国核试验后含量呈指数级下降（Hirose等人，1987年、2008年），这一过程影响了平流层与对流层的物质交换（Hirose和Povinec，2015年）。1990年后，日本和韩国的大气沉积物中的^239+240Pu含量保持稳定，这得益于沉积在陆地表面的^239+240Pu的重新悬浮（Choi等人，2006年；Hirose等人，2003年、2004年、2008年）。2011年FDNPS事故后，事故现场附近的土壤样本中也检测到了钚（Kierepko等人，2019年；Yamamoto等人，2012年、2014年；Zheng等人，2012年）。有报道称在FDNPS附近的空气尘埃样本中检测到了FDNPS事故产生的钚同位素（Igarashi等人，2019年）。然而，由于环境释放量较少，FDNPS事故产生的钚同位素的后期影响可能性较低（Povinec等人，2013年）。因此，当前大气环境中的钚同位素可能反映了全球沉降物放射性核素的重新悬浮。

为了更好地了解FDNPS事故产生的放射性核素在当前地表空气中的后期影响，铯同位素特征（¹³⁴Cs、¹³⁵Cs和¹³⁷Cs）是重要的工具（Povinec等人，2021年；Zheng等人，2013年）。另一方面，¹³⁷Cs/^239+240Pu的活性比值也是区分全球沉降物再悬浮和FDNPS来源的重要指标。¹³⁷Cs/^239+240Pu的活性比值比¹³⁴Cs/¹³⁷Cs比值更适用于长期来源鉴别，因为¹³⁴Cs的半衰期较短，限制了¹³⁴Cs/¹³⁷Cs比值的适用时间；而¹³⁷Cs/^239+240Pu比值远高于全球沉降物的比值。本文报告了在日本千叶市收集的地表空气中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和^239+240Pu的活性浓度时间序列数据，并通过气象数据探讨了¹³⁷Cs和¹³⁷Cs/^239+240Pu活性比值的年际变化和季节性原因。

采样方法

采样

采样地点位于千叶市（36.6°N，140.1°E），距离FDNPS约220公里，距离筑波气象研究所约40公里。使用芬兰Senya公司生产的大容量空气采样器“Snow White”以约680 m³/h的流速将空气中的尘埃收集到玻璃纤维滤纸（Whatman GF/A 570 mm × 460 mm）上。每次采样间隔约为3.5天，以防止因大量气溶胶而堵塞滤纸。

结果

图2（A）显示了2016年3月至2023年12月期间千叶市地表空气中¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和^239+240Pu的每周和每月活性浓度的变化情况。2016年3月至2017年3月的采样周期为3天或4天，所有观测数据见附录Ⅰ。¹³⁴Cs和¹³⁷Cs的活性浓度范围分别为ND（检测限：<1.2 μBq/m³）至5.7 μBq/m³和0.40 – 40 μBq/m³。

¹³⁷Cs和¹³⁴Cs活性浓度的长期变化（2016年3月至2023年12月）

如图2（A）所示，千叶市地表空气中的¹³⁴Cs和¹³⁷Cs呈指数下降趋势。¹³⁷Cs的有效半衰期计算为4.9 ± 0.55年（见图中的实线）。FDNPS事故初期，每月沉积样本中的¹³⁷Cs含量迅速下降，有效半衰期约为10天（Hirose，2013年）。之后，¹³⁷Cs的下降速率放缓。

结论

2016年3月至2023年12月期间，千叶市地表空气中¹³⁷Cs的活性浓度范围为0.40至40 μBq/m³。作为FDNPS来源标志物的¹³⁴Cs一直被检测到，直至2022年3月（0.33 μBq/m³）。这些发现表明FDNPS事故的后期影响仍在千叶市的大气中持续存在。空气尘埃中的¹³⁷Cs表现出典型的季节性变化，冬季达到峰值，夏季降至最低。

作者贡献声明

铃木宗一郎：撰写——初稿、可视化、方法论、调查、概念化。安部刚：撰写——审阅与编辑、项目管理、资金获取。新田渡：撰写——审阅与编辑。磯谷圭辅：撰写——审阅与编辑。石原文也：调查。武内和也：可视化。杉山绿：调查。广濑胜美：撰写——审阅与编辑、调查、概念化。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢日本核规制机构委托的“环境放射性水平调查”项目。